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Catalytic properties of Cu-Co catalysts supported on HNO_3-pretreated CNTs for higher-alcohol synthesis 被引量:9
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作者 Limin Shi Wei Chu Siyu Deng 《Journal of Natural Gas Chemistry》 EI CAS CSCD 2011年第1期48-52,共5页
HNO 3 -pretreated CNTs were employed as supports, and a special ultrasound-assisted impregnation method was designed to prepare supported Cu-Co catalysts for higher-alcohol synthesis from syngas. The catalysts used in... HNO 3 -pretreated CNTs were employed as supports, and a special ultrasound-assisted impregnation method was designed to prepare supported Cu-Co catalysts for higher-alcohol synthesis from syngas. The catalysts used in this work were characterized by N 2 adsorption-desorption, TEM, XRD, H 2 -TPR, CO-TPD techniques. It was found that the pre-treatment procedure of CNTs remarkably promoted the catalytic properties of the Cu-Co/CNTs catalysts. For the Cu-Co catalyst supported on CNTs pre-treated by 68 wt% HNO 3 , some active components were introduced into the CNTs channels, their dispersions and the amount of strongly adsorbed CO-species were improved. The CO conversion and alcohol yield on the HNO 3 -pretreated Cu-Co/CNTs catalyst were increased by ~21% and ~69%, respectively, compared with those on the normal Cu-Co/CNTs catalyst. 展开更多
关键词 HNO 3 -pretreated CNTs Cu-co/CNTs catalysts co hydrogenation higher-alcohols
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大型硫回收装置多功能CO变换加氢催化剂应用总结
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作者 裴爱霞 《炼油技术与工程》 CAS 2024年第5期53-56,共4页
普光气田是国内成功开发的首个高含硫气田,原料气(天然气)碳硫比高,再生酸性气CO_(2)含量高,会反应生成CO继而生成COS、CS_(2)等有机物,成为影响装置达标排放的关键因素之一。研究开发了具有CO变换功能的克劳斯尾气加氢催化剂,并成功应... 普光气田是国内成功开发的首个高含硫气田,原料气(天然气)碳硫比高,再生酸性气CO_(2)含量高,会反应生成CO继而生成COS、CS_(2)等有机物,成为影响装置达标排放的关键因素之一。研究开发了具有CO变换功能的克劳斯尾气加氢催化剂,并成功应用于中国石化中原油田普光气田天然气净化厂200 kt/a硫回收装置。工业应用结果表明:加氢反应器过程气CO变换率超过90%,在线炉制氢天然气消耗量减少279 m^(3)/h,催化剂加氢转化率、有机硫水解率均超过99%,烟气SO_(2)排放浓度降至200 mg/m^(3)以下,CO排放浓度降低了90%,效益显著。 展开更多
关键词 硫回收装置 多功能 co变换 加氢催化剂 反应温度 反应空速 活性 有机硫
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Co/Zr/Al_(2)O_(3)-Pt/ZSM-5催化剂的制备及其合成气转化制液体燃料性能研究
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作者 李航 张煜华 +4 位作者 向容 艾心燕 闫浩宇 刘成超 李金林 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期656-666,共11页
以Co基催化剂耦合沸石分子筛催化剂应用于合成气催化转化可以有效改善催化剂的产物选择性。本研究通过浸渍法制备得到Zr/Al_(2)O_(3)载体和Pt/ZSM-5催化剂,再通过超声分散法制备了Co/Al_(2)O_(3)、Co/Zr/Al_(2)O_(3)和Co/Zr/Al_(2)O_(3)... 以Co基催化剂耦合沸石分子筛催化剂应用于合成气催化转化可以有效改善催化剂的产物选择性。本研究通过浸渍法制备得到Zr/Al_(2)O_(3)载体和Pt/ZSM-5催化剂,再通过超声分散法制备了Co/Al_(2)O_(3)、Co/Zr/Al_(2)O_(3)和Co/Zr/Al_(2)O_(3)-Pt/ZSM-5催化剂。通过系列表征技术对载体和催化剂理化性质进行分析,评价了催化剂费-托合成反应性能。结果表明,Zr的引入有助于提升Co/Zr/Al_(2)O_(3)上Co物种的还原性,改善催化活性,增加C_(12+)重质烃的选择性。当Co/Zr/Al_(2)O_(3)与Pt/ZSM-5耦合后,由于贵金属Pt的助剂效应,进一步促进Co物种的还原,Co/Zr/Al_(2)O_(3)-Pt/ZSM-5催化剂的CTY值提高至8.3×10^(−5) mmol/(g·s),同时具有较低的CH_(4)、C_(2)−C_(4)产物选择性。此外,Pt/ZSM-5的酸性促进C_(12+)产物的部分裂解,使产物分布向C_(5)−C_(11)液态烃偏移,C_(5)−C_(11)产物选择性达到45.9%。本研究为设计和制备高效的费-托合成催化剂提供了参考。 展开更多
关键词 钴基催化剂 ZSM-5 超声分散法 费-托合成
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可控构建分级多孔炭载CoP纳米颗粒催化剂用于高效氧还原反应
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作者 闫晓丽 王奎 +4 位作者 郝姝葳 周广达 杨浩伟 张华 郭俊杰 《新型炭材料(中英文)》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期526-537,共12页
为金属空气电池等热点能源器件中的阴极氧还原反应(ORR)设计低成本和高效率的无贵金属催化剂仍然是一项巨大的挑战。过渡金属磷化物(TMPs)因其可调的电子结构及优异的催化性能,有望替代贵金属催化剂。本文采用磷化策略(350℃下二次热解)... 为金属空气电池等热点能源器件中的阴极氧还原反应(ORR)设计低成本和高效率的无贵金属催化剂仍然是一项巨大的挑战。过渡金属磷化物(TMPs)因其可调的电子结构及优异的催化性能,有望替代贵金属催化剂。本文采用磷化策略(350℃下二次热解),构建了一种在分层多孔炭框架上负载由掺氮炭壳包裹的CoP纳米颗粒催化剂(CoP@NC)。在二次热解过程中,Co纳米颗粒在NaH_(2)PO_(2)生成的PH_(3)气体下原位转化为CoP纳米颗粒,而载体的十二面体结构没有发生改变。在碱性条件下,CoP@NC电催化剂表现出优异的ORR活性,半波电位高达0.92 V,这归因于分散良好的CoP纳米颗粒与炭壳之间的协同耦合以及载体多孔结构实现的高效质量传输。此外,使用CoP@NC组装的锌-空气电池展现出1.51 V的高开路电压和210.1 mW cm^(-2)的功率密度。这项研究将有助于开发低成本和高效率的ORR电催化剂。 展开更多
关键词 电催化剂 co基催化剂 金属磷化物 ORR 锌-空气电池
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面向工业气源中COS水解转化的催化剂研究进展
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作者 王晋斌 时培祥 +5 位作者 赵彬 武蒙蒙 苗茂谦 吕永康 上官炬 秦志峰 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期474-478,488,共6页
综述了COS水解催化剂载体与活性组分对其催化性能的调控作用、水解机理以及工业气氛中影响催化剂催化活性因素的研究现状。研究发现:氧化铝基复合载体负载碱金属活性组分所制备的COS水解催化剂能更好的提高催化剂的活性与稳定性,COS水... 综述了COS水解催化剂载体与活性组分对其催化性能的调控作用、水解机理以及工业气氛中影响催化剂催化活性因素的研究现状。研究发现:氧化铝基复合载体负载碱金属活性组分所制备的COS水解催化剂能更好的提高催化剂的活性与稳定性,COS水解反应具有明显的碱催化特征,工业气氛中的CO_(2)与O_(2)气氛浓度对水解催化剂的抗氧耐酸性能有较大的影响,单质硫的生成和/或催化剂表面的硫酸盐化是催化剂失活的主要原因。通过对催化剂失活因素分析,定向调控催化剂的组成与结构制备高活性及高抗氧耐酸性能的新型COS水解催化剂与基于工业气源及水解热力学动力学条件优选下的水解催化反应工艺参数相结合来延长催化剂的寿命是未来的发展趋势。 展开更多
关键词 羰基硫(coS) 负载型水解催化剂 三氧化二铝载体 水解机理 失活机理
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基于晶格匹配Pt-Co-ZnO三元界面催化剂设计及其催化CO_(2)加氢性能
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作者 万雅琴 张煜华 +1 位作者 李金林 王立 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期144-152,共9页
针对精准构建多组分固体催化剂纳米多元界面的难题,鉴于六方晶型氧化亚钴(hcp-CoO)与氧化锌(ZnO)具有超高的晶格匹配度(大于99.8%),采用晶格匹配策略定向构建Pt-Co-ZnO三元界面,设计合成了三元催化剂Pt-ZnO@CoO,并利用扫描电镜(SEM)、... 针对精准构建多组分固体催化剂纳米多元界面的难题,鉴于六方晶型氧化亚钴(hcp-CoO)与氧化锌(ZnO)具有超高的晶格匹配度(大于99.8%),采用晶格匹配策略定向构建Pt-Co-ZnO三元界面,设计合成了三元催化剂Pt-ZnO@CoO,并利用扫描电镜(SEM)、扫描透射电镜(STEM)、能量色散X射线光谱(EDX)、X射线衍射(XRD)、电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)、二氧化碳程序升温脱附(CO_(2)-TPD)等方法对其形貌、元素分布、物相结构、元素含量、还原能力和吸附能力进行了表征,进而在固定床反应器上评价了其CO_(2)加氢反应的催化性能。结果表明:在制备的Pt-ZnO@CoO催化剂上,Co、Pt均高度分散于ZnO表面;催化剂经过还原处理,CoO和Pt前体被还原为纳米颗粒,从而形成Pt-Co-ZnO三元界面;Pt-ZnO@CoO催化剂对CO_(2)加氢反应显示出优异的催化活性和稳定性,这是因为其具有高密度的界面位点、较强的还原能力和较强的CO_(2)吸附能力。 展开更多
关键词 三元界面 Pt-co催化剂 co_(2)加氢 晶格匹配
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N掺杂和光化学合成CoSex助催化剂改性石墨相氮化碳以提高其光催化产氢性能
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作者 刘思伟 郗传俊 +2 位作者 张琳萍 宣为民 侯煜 《Journal of Donghua University(English Edition)》 CAS 2024年第3期249-256,共8页
开发一种高效的产氢光催化剂对于将太阳能转化为氢能至关重要。该研究将氮掺杂石墨相氮化碳(CN)与光化学合成得到的助催化剂CoSex相结合,通过原位合成制备了一种高效的光催化产氢材料。该材料的最佳光催化性能较CN提高285倍。光电化学... 开发一种高效的产氢光催化剂对于将太阳能转化为氢能至关重要。该研究将氮掺杂石墨相氮化碳(CN)与光化学合成得到的助催化剂CoSex相结合,通过原位合成制备了一种高效的光催化产氢材料。该材料的最佳光催化性能较CN提高285倍。光电化学试验表明,氮掺杂和引入CoSex可以有效促进光生电荷载流子的分离,从而提高CN的产氢活性。该工作为利用光化学沉积方法制备新型光催化剂提供了新的视角。 展开更多
关键词 光催化剂 coSex 助催化剂 产氢 氮掺杂
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表面改性Fe/CS调控CO加氢产物分布研究
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作者 张庆旭 王康洲 +3 位作者 李财虎 高新华 赵天生 张建利 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第8期18-27,共10页
CO加氢经费托合成制取高附加值化学品是实现煤炭清洁高效利用的重要途径之一,研发高效催化剂是实现产物分布定向调控、提高目标产物选择性并抑制C1副产物生成的关键。催化剂表面性质对CO的吸附活化、加氢活性和产物分布具有重要影响。... CO加氢经费托合成制取高附加值化学品是实现煤炭清洁高效利用的重要途径之一,研发高效催化剂是实现产物分布定向调控、提高目标产物选择性并抑制C1副产物生成的关键。催化剂表面性质对CO的吸附活化、加氢活性和产物分布具有重要影响。以无水葡萄糖为碳源、乙二醇为溶剂,采用溶剂热法制得碳载体,经H_(2)O_(2)、NH_(3)•H_(2)O表面改性和掺氮处理后,采用浸渍法分别制备了5Fe/CS-H_(2)O_(2)、5Fe/CS-NH_(3)•H_(2)O和5Fe/CS-N催化剂,探究了表面改性对费托合成产物分布的影响。采用XRD、SEM、TEM、N_(2)吸/脱附、TG-DTG、FT-IR、Zeta电位、XPS和拉曼光谱等对样品进行了表征。结果表明,不同表面改性方式对催化剂表面物化性质和催化性能影响显著。H_(2)O_(2)改性增加了催化剂表面—OH的数量,增强了表面亲水性,促进了Fe在载体上的分散,催化剂的热稳定性提高。在300℃、1.5MPa、空速为1000h^(-1)和n(H_(2)):n(CO)=2的条件下进行CO加氢反应活性测试结果表明,改性后的催化剂显著抑制了CH4的生成,提高了低碳烯烃选择性,从5Fe/CS的24.39%分别提高到5Fe/CS-NH_(3)•H_(2)O的34.94%、5Fe/CS-N的37.63%以及5Fe/CS-H_(2)O_(2)的43.57%。通过表面改性和掺氮处理调控催化剂表面性质实现了对产物分布的优化。 展开更多
关键词 co加氢 Fe/CS催化剂 表面改性 低碳烯烃
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铈基催化剂用于CO选择性催化还原NO_(x)的研究进展
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作者 康嘉霓 邓双 +3 位作者 王海强 苏发兵 陈卓苗 熊雨苏 《化学研究与应用》 CAS 北大核心 2024年第5期942-954,共13页
CO选择性催化还原NO_(x)技术(CO-SCR)是利用烟气中CO作为还原剂,将NO_(x)还原为N_(2);与目前普遍应用的氨选择性催化脱硝(NH_(3)-SCR)相比,避免了氨还原剂的使用及逃逸等问题,且同时脱除CO和NO_(x)大气污染物,极具应用潜力。稀土金属铈... CO选择性催化还原NO_(x)技术(CO-SCR)是利用烟气中CO作为还原剂,将NO_(x)还原为N_(2);与目前普遍应用的氨选择性催化脱硝(NH_(3)-SCR)相比,避免了氨还原剂的使用及逃逸等问题,且同时脱除CO和NO_(x)大气污染物,极具应用潜力。稀土金属铈氧化物因其优异的氧传递能力,可作为载体或助催化剂有效提高COSCR催化反应性能。本文系统比较以氧化铈(CeO_(2))作为载体和活性组分的两大类催化剂体系的CO-SCR脱硝性能,探讨烟气成分(O_(2)、SO_(2)和H_(2)O)对铈基催化剂CO-SCR活性的影响,揭示了催化剂的构效关系;并且归纳总结了铈基催化剂上CO-SCR可能的反应机理。可通过载体改性、活性金属掺杂、形貌调控、制备条件优化等手段,开发具有较宽反应温度区间及抗氧抗硫性能的铈基CO-SCR脱硝催化剂。 展开更多
关键词 co选择性催化还原 烟气脱硝 氮氧化物 一氧化碳 铈基催化剂
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La-Cu/ZnO/ZrO_(2)催化剂上CO_(2)加氢合成甲醇性能研究
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作者 黄浩 纳薇 +1 位作者 高文桂 黄振辉 《功能材料》 CAS CSCD 北大核心 2024年第9期9087-9093,共7页
采用共沉淀法制备了不同含量La掺杂的Cu/ZnO/ZrO_(2)催化剂,并对其进行了关于CO_(2)加氢合成甲醇的实验研究。采用XRD、N_(2)物理吸附、N_(2)O化学吸附、XPS、H_(2)-TPR、CO_(2)-TPD等技术考察了La对于Cu/ZnO/ZrO_(2)催化剂的优势,并对L... 采用共沉淀法制备了不同含量La掺杂的Cu/ZnO/ZrO_(2)催化剂,并对其进行了关于CO_(2)加氢合成甲醇的实验研究。采用XRD、N_(2)物理吸附、N_(2)O化学吸附、XPS、H_(2)-TPR、CO_(2)-TPD等技术考察了La对于Cu/ZnO/ZrO_(2)催化剂的优势,并对La不同含量的影响进行了研究。详细讨论了不同掺杂量(0%~10%)La的加入对Cu平均粒径、聚集状态和元素间相互作用的影响。实验表明,掺杂的La后,Cu/ZnO/ZrO_(2)催化剂的比表面积和分散度显著提高,碱性位点的数量显著增加与未经改性的催化剂相比具有明显的甲醇选择性优势。La的掺杂促进了Cu-ZnO之间相互作用,提升了催化性能。适宜的La含量有利于Cu/ZnO/ZrO_(2)催化剂的催化性能,当La含量为5%时,在240℃、3 MPa的条件下CH_(3)OH的时空产率最高达到了0.35(g(MeOH)/g(cat)·h)。 展开更多
关键词 共沉淀法 铜基催化剂 二氧化碳加氢 甲醇 稀土
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Co-N共掺杂碳纳米管-多孔碳构筑及其氧还原电催化性能
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作者 刘文浩 陈美妤 +3 位作者 唐哲言 赵宏伟 李莉香 安百钢 《当代化工》 CAS 2024年第8期1780-1785,1791,共7页
采用一步化学气相沉积法,以乙腈蒸气为氮源,以钴离子交换合成的沸石(CoY)为模板,制备了Co-N共掺杂碳纳米管-多孔碳氧还原催化剂(Co-N/CNT-C)。利用SEM、TEM、XRD、BET和电化学测试对催化剂组成、结构和电催化性能进行了表征。结果表明:C... 采用一步化学气相沉积法,以乙腈蒸气为氮源,以钴离子交换合成的沸石(CoY)为模板,制备了Co-N共掺杂碳纳米管-多孔碳氧还原催化剂(Co-N/CNT-C)。利用SEM、TEM、XRD、BET和电化学测试对催化剂组成、结构和电催化性能进行了表征。结果表明:Co-N/CNT-C-600在碱性电解质中的半波电位和极限电流密度与商业Pt/C催化剂相近,达到0.80 V和4.31 mA·cm^(-2),且循环稳定性和耐久性优于Pt/C催化剂。优异的催化性能归因于以下两点:Co-N/CNT-C-600中大量碳纳米管作为纳米级电子导体,有效加速了反应过程中的电子传递速率;被锚定在碳纳米管和多孔碳内部的催化活性位点,有效防止了连续电极反应过程中金属离子的迁移和团聚。 展开更多
关键词 分子筛 化学气相沉积 钴-氮共掺杂 纳米材料 电化学 催化剂 燃料电池
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裂解汽油二段加氢催化剂LY-9802的抗CO性能及工业应用
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作者 吕龙刚 孙庆国 +4 位作者 胡晓丽 孙利民 马好文 王斌 谢元 《石化技术与应用》 CAS 2024年第5期346-350,共5页
针对某裂解汽油加氢装置氢气中CO体积分数(1000×10^(-6)以上)较高的情况,分析了CO对裂解汽油二段加氢催化剂LY-9802加氢性能的影响,考察了催化剂LY-9802的工业应用效果。结果表明:催化剂LY-9802能使氢气中的CO部分加氢生成CH_(4),... 针对某裂解汽油加氢装置氢气中CO体积分数(1000×10^(-6)以上)较高的情况,分析了CO对裂解汽油二段加氢催化剂LY-9802加氢性能的影响,考察了催化剂LY-9802的工业应用效果。结果表明:催化剂LY-9802能使氢气中的CO部分加氢生成CH_(4),随着反应温度升高,CO转化率和CH_(4)生成率均提高,但CO转化率不超过60%;在氢气中CO体积分数为1400×10^(-6),反应器入口温度为245~260℃的小试加氢反应条件下,产物溴价为0.005~0.008 g/g,含硫量为0.5~0.8μg/g,当入口温度分别为265,275℃时,产物溴价分别小于0.005,0.001 g/g,含硫量分别小于0.5,0.1μg/g,提高入口温度能有效恢复并提升催化剂活性;在加氢反应器二段入口温度为280~320℃的工业生产条件下,床层温升在40~60℃波动,加氢产品溴价不大于0.001 g/g,含硫量不大于0.5μg/g。 展开更多
关键词 裂解汽油 二段加氢催化剂 钴钼镍系加氢催化剂 co甲烷化 溴价 含硫量
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高效Li-CO_(2)电池用富缺陷Co-N-C纳米片电极的制备
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作者 雷普英 李雪莲 +4 位作者 王璇 郭文奇 侯凯 齐凯 高丽丽 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第S02期116-122,129,共8页
采用原位生长-模板保护-裂解组装策略,对双金属类沸石咪唑骨架材料(ZIFs)前驱体进行结构调控,成功制备Co-N_(x)、N-C活性位点及缺陷共存的二维钴-氮-碳纳米片(Co-N-C NFs)催化剂。Co-N-C NFs耦合了内在的Co-N-C的电子结构和外在的富缺... 采用原位生长-模板保护-裂解组装策略,对双金属类沸石咪唑骨架材料(ZIFs)前驱体进行结构调控,成功制备Co-N_(x)、N-C活性位点及缺陷共存的二维钴-氮-碳纳米片(Co-N-C NFs)催化剂。Co-N-C NFs耦合了内在的Co-N-C的电子结构和外在的富缺陷的二维片层结构,为锂-二氧化碳电池(LCB)提供了有利的气-液-固三相反应界面;纳米薄片彼此交互,构建出有利于CO_(2)吸脱附、锂离子和电子迁移输运路径以及便于产物寄宿的空间结构。基于Co-N-C NFs催化剂正极构筑LCB电池,电池表现出优异的电化学性能,放电容量达到2880μAh/cm^(2),在100μA/cm^(2)的大电流密度下,放-充电平台维持在2.60 V和4.40 V,且能稳定工作超1480 h。 展开更多
关键词 锂-二氧化碳电池 co-N-C催化剂 富缺陷 金属-有机骨架材料 双模板
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CuCe/2D-VMT成型催化剂CO-SCR脱硝性能研究
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作者 何双利 潘珂珂 +1 位作者 于锋 曹鹏 《当代化工研究》 CAS 2024年第4期1-5,共5页
采用共沉淀法和涂敷法制备了CuCe/2D-VMT成型催化剂,通过X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、透射电子显微镜(TEM)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)等表征方法对催化剂的理化性质进行了表征,并在中试脱硝... 采用共沉淀法和涂敷法制备了CuCe/2D-VMT成型催化剂,通过X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、透射电子显微镜(TEM)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)等表征方法对催化剂的理化性质进行了表征,并在中试脱硝装置中用真实烟气评价了其CO选择性催化还原(CO-SCR)脱硝活性。结果表明:制备过程中实现了铜铈均匀掺杂,蛭石提供了更多氧空位,更优的分散性和氧化还原性能提升了催化剂的脱硝活性。在真实烟气中,125℃时NO转化率达57%;260h的长期测试中,催化剂NO转化率没有明显下降,维持在55%左右,表明催化剂能够用于实际工程中。 展开更多
关键词 NO 成型催化剂 co-SCR 真实烟气
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MnO_(2)负载贵金属催化剂用于CO低温催化氧化的研究
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作者 许文建 贾宏鹏 +1 位作者 陈金 李晓兰 《能源环境保护》 2024年第4期189-197,共9页
利用双氧水驱动促进贵金属沉淀的方法在MnO_(2)上负载贵金属制备了一系列Pd/MnO_(2)、Ru/MnO_(2)、Ag/MnO_(2)、Pt/MnO_(2)催化剂。通过对比贵金属负载型催化剂(负载量3.0%)催化氧化CO的活性,得到如下结果:3.0%Pd/MnO_(2)>3.0%Ru/MnO... 利用双氧水驱动促进贵金属沉淀的方法在MnO_(2)上负载贵金属制备了一系列Pd/MnO_(2)、Ru/MnO_(2)、Ag/MnO_(2)、Pt/MnO_(2)催化剂。通过对比贵金属负载型催化剂(负载量3.0%)催化氧化CO的活性,得到如下结果:3.0%Pd/MnO_(2)>3.0%Ru/MnO_(2)>MnO_(2)>3.0%Ag/MnO_(2)>3.0%Pt/MnO_(2)。为了探究催化剂活性与材料结构特性之间的关系,分别使用球差电镜、XRD、Raman、H_(2)-TPR、O_(2)-TPD和XPS等表征技术对催化剂表面贵金属的粒径尺寸、晶体结构、缺陷结构、低温还原性、活性氧物种以及金属元素价态分布等物理化学特性进行了系统的表征和分析。研究发现,负载了Ag或Pt的催化剂仅仅改善了MnO_(2)的低温还原性,由于在CO催化氧化过程中催化剂表面的贵金属被快速还原,因此催化活性有所下降。相反地,负载了Pd或Ru的MnO_(2)催化剂在CO氧化反应中的活性显著提高,这是材料良好的低温还原性与表面化学吸附氧物种之间的协同促进作用所致。由于3.0%Pd/MnO_(2)具有更好的低温还原性和更多的表面化学吸附氧物种,其能够在10℃条件下完全催化氧化CO气体(浓度为1%CO/4%O_(2),GHSV=40000 mL/(g·h))。通过分析不同催化氧化反应过程,推测Pd/MnO_(2)催化氧化CO遵循Langmuir-Hinshelwood(L-H)机理。 展开更多
关键词 Pd/MnO_(2) co氧化 催化剂 低温还原性 化学吸附氧物种
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CuO/CeO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)工业球型催化剂的制备及其脱除石灰窑尾气CO的性能
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作者 宓家宁 杨瑞瑶 +3 位作者 赵文 王保举 张立平 于如军 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第10期1466-1472,共7页
采用分步浸渍法制备了CuO/CeO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)工业球型催化剂。通过XRD,SEM,TEM,Raman,H_(2)-TPR等方法对催化剂的结构进行表征,并将CuO/CeO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)应用于石灰窑尾气处理中,考察了CuO/CeO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)的CO催化... 采用分步浸渍法制备了CuO/CeO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)工业球型催化剂。通过XRD,SEM,TEM,Raman,H_(2)-TPR等方法对催化剂的结构进行表征,并将CuO/CeO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)应用于石灰窑尾气处理中,考察了CuO/CeO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)的CO催化氧化效果及使用寿命。实验结果表明,在气体流量为1 m^(3)/h,150℃条件下,CuO/CeO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)脱除石灰窑尾气(2%(φ)CO,2%(φ)O_(2),35%(φ)CO_(2)及N2)时,可实现超350 h的稳定运行,且稳定运行后催化剂的结构并未被破坏。 展开更多
关键词 CuO/CeO_(2)/γ-Al_(2)O_(3) 球型催化剂 co氧化 石灰窑尾气
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Co_(3)ZnC@C促进g-C_(3)N_(4)光催化产氢及其机理
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作者 周训富 周小松 +2 位作者 罗金 许丽梅 方岳平 《广西师范大学学报(自然科学版)》 CAS 北大核心 2024年第2期166-174,共9页
光催化产氢技术是实现太阳能到绿色氢能转化的有效途径,然而其实际应用受到高成本、低效率的限制。本文通过简单的沉淀-煅烧法合成一种独特的碳包覆Co_(3)ZnC纳米颗粒(Co_(3)ZnC@C),将其作为助催化剂,与光催化剂g-C_(3)N_(4)耦合构建新... 光催化产氢技术是实现太阳能到绿色氢能转化的有效途径,然而其实际应用受到高成本、低效率的限制。本文通过简单的沉淀-煅烧法合成一种独特的碳包覆Co_(3)ZnC纳米颗粒(Co_(3)ZnC@C),将其作为助催化剂,与光催化剂g-C_(3)N_(4)耦合构建新颖的不含贵金属的复合光催化剂Co_(3)ZnC@C/g-C_(3)N_(4),并对其结构和形貌进行表征,对其光催化产氢性能进行研究。实验结果表明:Co_(3)ZnC@C/g-C_(3)N_(4)的光催化产氢速率是纯g-C_(3)N_(4)的109倍,催化产氢速率大幅提高是因为Co_(3)ZnC@C作为助催化剂负载在g-C_(3)N_(4)的表面,能够促进g-C_(3)N_(4)的电荷分离,加快其表面析氢反应速率。该研究拓宽了金属碳化物材料的应用范围,为设计先进的太阳能转换光催化剂提供了新的途径。 展开更多
关键词 碳化钴锌 氮化碳 复合材料 光催化产氢 助催化剂
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Fe/g-C_(3)N_(4)表面改性及其对CO加氢产物分布的影响 被引量:1
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作者 孙禹 高新华 +3 位作者 马清祥 范素兵 赵天生 张建利 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期19-28,共10页
采用尿素热缩合法制备了氮化碳(g-C_(3)N_(4)),经H_(2)O_(2)、NH_(3)·H_(2)O处理、浸渍法负载Fe制得改性Fe/g-C_(3)N_(4),对比研究了改性前后催化剂的CO加氢性能。结合XRD、SEM、FT-IR、CO_(2)-TPD、CO-TPD、H_(2)-TPR、接触角测试... 采用尿素热缩合法制备了氮化碳(g-C_(3)N_(4)),经H_(2)O_(2)、NH_(3)·H_(2)O处理、浸渍法负载Fe制得改性Fe/g-C_(3)N_(4),对比研究了改性前后催化剂的CO加氢性能。结合XRD、SEM、FT-IR、CO_(2)-TPD、CO-TPD、H_(2)-TPR、接触角测试和N_(2)物理吸附-脱附等系列表征,探究了表面预处理对Fe/g-C3N4催化剂织构性质以及CO加氢产物分布的影响。结果表明,不同改性方法对催化剂的织构性质和CO加氢性能影响显著。尿素热缩合法制备的g-C_(3)N_(4)具有典型蜂窝状结构,Fe与g-C_(3)N_(4)相互作用较强,且高度分散;改性前后样品均呈亲水性,且H_(2)O_(2)、 NH_(3)·H_(2)O处理后亲水性增强,H_(2)O_(2)处理增强了表面羟基,NH_(3)·H_(2)O处理增加了表面氨基,促进了CO吸附,促使Fe(NCN)物相生成;预处理后的催化剂表面碱性增强。在CO加氢反应中,两步改性后的Fe/AM-g-C3N4催化剂,CO_(2)选择性降至11.61%;Fe/AM-g-C_(3)N_(4)表面碱性增强,抑制了烯烃二次加氢,烯烃选择性较高,C_(2)^(=)-C_(4)^(=)达32.37%,O/P值3.23。 展开更多
关键词 co加氢 表面改性 Fe/g-C_(3)N_(4)催化剂 产物分布
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调控Cu/CeO_(2)催化剂形貌增强低温CO氧化的耐水性
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作者 薛晶 李巧艳 +1 位作者 李书宁 梁美生 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期5415-5425,共11页
合成了管状、棒状和颗粒状的Cu/CeO_(2)的催化剂,探讨了其在潮湿条件下氧化CO的结构-性能相关性.结果表明,管状催化剂(CuCe-NT)具有优异的低温活性和抗H_(2)O稳定性.根据表征,CuCe-NT与纳米棒状(CuCe-NR)和纳米颗粒状(CuCe-NP)催化剂相... 合成了管状、棒状和颗粒状的Cu/CeO_(2)的催化剂,探讨了其在潮湿条件下氧化CO的结构-性能相关性.结果表明,管状催化剂(CuCe-NT)具有优异的低温活性和抗H_(2)O稳定性.根据表征,CuCe-NT与纳米棒状(CuCe-NR)和纳米颗粒状(CuCe-NP)催化剂相比,结晶度更低、表面积更大且结构缺陷更多,从而增强了CuO_(x)与CeO_(2)间的相互作用,加强了Ce^(4+)/Ce^(3+)和Cu^(2+)/Cu^(+)的氧化还原循环,使表面富集大量Ce^(3+)和Cu^(+),进一步促进了CO的吸附和氧化.此外,中空结构的CuCe-NT具有较大的孔径,可有效抑制H_(2)O的缔合吸附,从而抑制氧空位上惰性OH的生成,在潮湿条件下保持较高的氧化性.In-situ DRIFTS表明,相比于CuCe-NP,中空结构的CuCe-NT可以缓解H_(2)O与CO的竞争性吸附,抑制桥式碳酸盐的形成,确保在潮湿环境下氧化CO.本研究从吸附H_(2)O的类型和反应机理方面证明了催化剂结构对耐H_(2)O性的影响,为设计耐H_(2)O性CO氧化催化剂提供了一种策略. 展开更多
关键词 耐水性 co氧化 Cu/CeO_(2)催化剂 形貌调控 结构缺陷
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碳修饰Co/ZrO_(2)催化剂的构筑及在逆水煤气反应中的应用
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作者 樊成 常飞祥 +4 位作者 俞择修 熊彦茹 钱伟赛 王泽哲 魏勤洪 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第8期121-127,134,共8页
通过浸渍法和高温碳化法制备的氮掺杂碳表面修饰的Co/ZrO_(2)催化剂在逆水煤气变换反应(RWGS)中表现出对CO的高选择性。利用多种表征手段对催化剂的结构和电性质进行分析,并探讨了氮掺杂碳的引入对催化剂比表面积、表面碱性和CO选择性... 通过浸渍法和高温碳化法制备的氮掺杂碳表面修饰的Co/ZrO_(2)催化剂在逆水煤气变换反应(RWGS)中表现出对CO的高选择性。利用多种表征手段对催化剂的结构和电性质进行分析,并探讨了氮掺杂碳的引入对催化剂比表面积、表面碱性和CO选择性的影响。结果表明,Co/ZrO_(2)@NC-3h 700催化剂在对H_(2)吸附解离的同时,保证了充分的CO_(2)吸附,有效地减少了副产物CH_(4)的产生。在600℃苛刻温度条件下,经过24 h活性测试,Co/ZrO_(2)@NC-3h 700催化剂的CO_(2)转化率和CO选择性分别维持在35%和94%,产物CO选择性高于Co/ZrO_(2)。 展开更多
关键词 逆水煤气 co/ZrO_(2)催化剂 氮掺杂碳 co选择性
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