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Cu-ZSM-5催化分解NO的机理
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作者 张欢 刘梁 +2 位作者 史一林 乔晓磊 金燕 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第6期831-838,共8页
Cu-ZSM-5催化分解NO具有潜在的应用前景。为揭示NO在Cu-ZSM-5催化剂的催化分解机理,基于密度泛函模拟了NO在Cu-ZSM-5催化剂中短距离Cu+对上的吸附,并提出副产物N_(2)O、NO_(2)辅助催化分解NO的反应路径。计算结果表明,双核铜氧物种是Cu... Cu-ZSM-5催化分解NO具有潜在的应用前景。为揭示NO在Cu-ZSM-5催化剂的催化分解机理,基于密度泛函模拟了NO在Cu-ZSM-5催化剂中短距离Cu+对上的吸附,并提出副产物N_(2)O、NO_(2)辅助催化分解NO的反应路径。计算结果表明,双核铜氧物种是Cu基催化剂的重要活性中心。催化分解NO过程中,副产物NO_(2)在双核铜氧物种上的分解需要的活化能最高(为171.39 kJ/mol),N_(2)O分解需要86.92 kJ/mol的活化能垒,表明NO_(2)在活性位的分解难于N_(2)O的分解。N_(2)、O_(2)的解析分别吸收28.43、100.78 kJ/mol的热量,限速步骤为O_(2)的脱附。NO既作为反应物,同时又是催化过程中CuZSM-5催化剂活性中心实现氧化还原循环的关键还原剂。 展开更多
关键词 cu-zsm-5 催化分解 双核铜氧物种 氧化还原循环
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As_(2)O_(3)与Cu-ZSM-5催化剂的相互作用机理
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作者 张欢 史一林 +4 位作者 刘梁 王晨星 孙瑞彬 贾里 金燕 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期2003-2010,共8页
基于密度泛函理论计算了NO和As_(2)O_(3)在Cu-ZSM-5表面的吸附性能.通过确立As_(2)O_(3)在Cu-ZSM-5表面的最佳吸附位点,对As3+在其活性位点吸附的反应路径进行研究,计算As在催化剂上的吸附反应活化能垒和决速步骤,揭示As_(2)O_(3)与活... 基于密度泛函理论计算了NO和As_(2)O_(3)在Cu-ZSM-5表面的吸附性能.通过确立As_(2)O_(3)在Cu-ZSM-5表面的最佳吸附位点,对As3+在其活性位点吸附的反应路径进行研究,计算As在催化剂上的吸附反应活化能垒和决速步骤,揭示As_(2)O_(3)与活性位点Cu-O-Cu的成键机制和相互作用机理.结果表明,NO和As_(2)O_(3)都以非氧端吸附在Cu-ZSM-5活性位点Cu-O-Cu的晶格氧位,吸附能分别为-218.515kJ/mol和-206.422kJ/mol,吸附过程中有电荷转移且发生了强烈的相互作用.As_(2)O_(3)在Cu-ZSM-5活性位点Cu-O-Cu的晶格氧上的氧化过程分两步进行,As^(3+)作为Lewis碱与Lewis酸中心的Cu-O-Cu发生非均相氧化反应,第一阶段的氧化产物As_(2)O_(4)在相邻的活性位点上发生二次氧化反应,生成的As_(2)O_(5)成为As^(3+)吸附后的主要存在形式.其中,生成As_(2)O_(4)的反应阶段需要跨越242.75kJ/mol的能垒,成为整个氧化进程的决速步骤. 展开更多
关键词 cu-zsm-5 As_(2)O_(3) 吸附 氧化反应 能垒
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A Comparison of Hydrothermal Aging, SO2 and Propene Poisoning Effects on NH3-SCR over Cu-ZSM-5 and Cu-SAPO-34 Catalysts
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作者 Kouadio Brou Albert Koffi Konan Martin +1 位作者 Zran Van Eric-Simon Horo Kone 《Journal of Materials Science and Chemical Engineering》 2024年第5期10-28,共19页
This study was aimed to investigate the effects of hydrothermal aging, propene and SO<sub>2</sub> poisoning on the ammonia-selective catalytic reduction (NH<sub>3</sub>-SCR) performance of both... This study was aimed to investigate the effects of hydrothermal aging, propene and SO<sub>2</sub> poisoning on the ammonia-selective catalytic reduction (NH<sub>3</sub>-SCR) performance of both Cu-SAPO-34 and Cu-ZSM-5. The catalytic activities of fresh, aged and poisoned samples were tested in ammonia-selective catalytic reduction (NH<sub>3</sub>-SCR) of NO<sub>x</sub> conditions. The XRD, TG and N<sub>2</sub>-desorption results showed that the structures of the Cu-SAPO-34 and Cu-ZSM-5 remained intact after 750˚C hydrothermally aged, SO<sub>2</sub> and propene poisoned. After hydrothermal aging at 750˚C for 12 h, the NO reduction performance of Cu-ZSM-5 was significantly reduced at lower temperatures, while that of Cu-SAPO-34 was less affected. Moreover, Cu-SAPO-34 catalyst showed high NO conversion with SO<sub>2</sub> or propene compared to Cu-ZSM-5. However, Cu-ZSM-5 showed a larger drop in catalytic activity with SO<sub>2</sub> or propene compared to Cu-SAPO-34 catalyst. The H<sub>2</sub>-TPR results showed that Cu<sup>2 </sup> ions could be reduced to Cu<sup> </sup> and Cu<sup>0</sup> for Cu-ZSM-5, while no significant transformation of copper species was observed for Cu-SAPO-34. Meanwhile, the UV-vis DRS results showed that CuO species were formed in Cu-ZSM-5, while little changes were observed for the Cu-SAPO-34. Cu-SAPO-34 showed high sulfur and hydrocarbon poison resistance compared to Cu-ZSM-5. In summary, Cu-SAPO-34 with small-pore zeolite showed higher hydrothermal stability and better hydrocarbon and sulfur poison resistant than Cu-ZSM-5 with medium-pore. 展开更多
关键词 Hydrothermal Aging Propene and SO2Poisoning Ammonia-Selective Catalytic Reduction(NH3-SCR) Cu-SAPO-34 cu-zsm-5
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Cu-ZSM-5分子筛催化剂对NH_(3)-SCR催化性能的影响
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作者 裴婕 刘明康 《化学工程师》 CAS 2023年第8期97-100,105,共5页
本文以H-ZSM-5分子筛为基础,考察了制备方法、铜源类型以及铜含量对Cu-ZSM-5分子筛催化剂的NH_(3)选择性催化还原NO(NH_(3)-SCR)的性能影响。结果表明,采用离子交换法制备的Cu改性ZSM-5分子筛的NH_(3)-SCR活性最好;以Cu(NO3)2·3H2... 本文以H-ZSM-5分子筛为基础,考察了制备方法、铜源类型以及铜含量对Cu-ZSM-5分子筛催化剂的NH_(3)选择性催化还原NO(NH_(3)-SCR)的性能影响。结果表明,采用离子交换法制备的Cu改性ZSM-5分子筛的NH_(3)-SCR活性最好;以Cu(NO3)2·3H2O为前驱体的Cu-ZSM-5催化剂具有最佳的低温NH_(3)-SCR催化活性,并且获得了最宽的活性温度窗口;制备所得4种不同铜含量样品中,铜含量负载为2.84%的Cu-ZSM-5分子筛催化剂的活性温度窗口范围最大,在200~600℃范围内NO转化率在90%以上。由此可以说明,引入Cu2+后能够明显提高ZSM-5分子筛的催化活性。此外,XRD分析结果显示,Cu-ZSM-5催化剂的晶相结构并未改变,SEM扫描发现分子筛的形貌并未改变,但粒径变小。本文通过考察Cu-ZSM-5分子筛催化剂的NH_(3)-SCR催化性能,为进一步制备高性能脱硝分子筛催化剂研究提供了实验依据。 展开更多
关键词 cu-zsm-5分子筛催化剂 NO转化率 活性温度 NH_(3)-SCR
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Ce、Zr共掺杂提高Cu-ZSM-5催化分解NO性能及抗K中毒能力 被引量:1
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作者 孙瑞彬 张代鑫 +3 位作者 刘丁赫 乔晓磊 金燕 樊保国 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第3期1384-1394,共11页
将NO在Cu-ZSM-5催化剂的作用下直接分解为环保、清洁的N 2和O_(2)是最具经济效益的脱硝手段。高温烟气中存在大量的碱金属,但碱金属会使催化剂催化活性降低、使用寿命大大缩短,并使催化剂造成不可逆的失活。通过离子交换法制备MZ5催化剂... 将NO在Cu-ZSM-5催化剂的作用下直接分解为环保、清洁的N 2和O_(2)是最具经济效益的脱硝手段。高温烟气中存在大量的碱金属,但碱金属会使催化剂催化活性降低、使用寿命大大缩短,并使催化剂造成不可逆的失活。通过离子交换法制备MZ5催化剂(M=Cu、Ce、Zr、CuCe、CuZr、CuCeZr),采用初湿浸渍法将K离子负载到MZ5催化剂。脱硝实验结果表明:在最佳反应温度550℃下,相比于CuZ5,CuCeZrZ5催化剂的NO转化率由原来的53%提高到58%,KCuCeZrZ5催化剂的NO转化率由53%降到52%;相比于KCuZ5,KCuCeZrZ5催化剂的NO转化率由39%提高到52%。采用ICP、SEM、XRD、BET、XPS、H_(2)-TPR和O_(2)-TPD等表征手段对催化剂元素含量、微观形貌、骨架结构、孔隙规律、铜物种种类、化学吸附氧、铜离子还原温度和活性物种中氧气的脱附温度等进行分析。结果显示:Ce、Zr的引入不会对催化剂的骨架结构、结晶度和晶粒尺寸造成损伤;Ce、Zr的引入促进催化剂形成更多的氧空位和活性成分{Cu—O—Cu}^(2+),并增强催化剂的储氧和氧运输能力。当K^(+)引入后,KCuZ5催化剂的脱硝活性明显降低、孔隙结构恶化以及K^(+)与活性成分{Cu—O—Cu}^(2+)结合迁移形成CuO;K^(+)优先与Ce物种结合,进而有效保护ZSM-5的三维交叉孔道结构,减缓Cu^(2+)迁移形成CuO以及促进活性成分{Cu—O—Cu}^(2+)与{Cu—□—Cu}^(2+)之间的氧化还原循环。 展开更多
关键词 NO催化分解 cu-zsm-5 Ce、Zr掺杂 抗K中毒 {Cu—O—Cu}^(2+)
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CeO_(2)/ZrO_(2)对Cu-ZSM-5选择性催化还原NOx的反应活性及抗老化性能的影响 被引量:1
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作者 崔立峰 吕誉 +3 位作者 李云强 吕刚 宋崇林 郑庆贺 《燃烧科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2023年第6期676-684,共9页
采用浸渍法分别将CeO_(2)、ZrO_(2)负载于Cu-ZSM-5催化剂中,通过催化剂活性评价系统研究了CeO_(2)、ZrO_(2)负载量对整体式Cu-ZSM-5催化剂NOx转化率的影响规律,并采用NO-TPD方法分析了催化剂表面的NOx吸附能力.此外,利用FT-IR和SEM技术... 采用浸渍法分别将CeO_(2)、ZrO_(2)负载于Cu-ZSM-5催化剂中,通过催化剂活性评价系统研究了CeO_(2)、ZrO_(2)负载量对整体式Cu-ZSM-5催化剂NOx转化率的影响规律,并采用NO-TPD方法分析了催化剂表面的NOx吸附能力.此外,利用FT-IR和SEM技术探究了催化剂样品的抗老化能力.结果表明,添加CeO_(2)或ZrO_(2)有利于提升整体式Cu-ZSM-5催化剂NOx转化率,其中8%CeO_(2)/Cu-ZSM-5在150~550℃温度范围内NO_(x)转化率最高,但此催化剂表面晶粒在高温下易发生团簇,导致催化剂老化,催化活性下降.ZrO_(2)的添加可以有效稳固表面晶粒,进而改善催化剂的抗老化性能. 展开更多
关键词 氨选择性催化还原 cu-zsm-5 氧化铈/氧化锆添加剂 氮氧化物 抗老化性能 催化活性
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整体式Pd/ZSM-5/Cordierite催化剂的制备及其低浓度甲烷燃烧催化性能 被引量:7
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作者 范超 罗莉 +2 位作者 吴志伟 朱华青 秦张峰 《陕西师范大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2019年第1期94-100,共7页
以蜂窝状堇青石(Cordierite)为载体,采用聚乙烯醇纤维(PVA)溶液辅助涂覆法制备了整体式Pd/ZSM-5/Cordierite催化剂;利用XRD、N2物理吸附、SEM和XPS等手段对催化剂的结构和性质进行了表征。将该催化剂用于低浓度甲烷催化燃烧,研究了PVA... 以蜂窝状堇青石(Cordierite)为载体,采用聚乙烯醇纤维(PVA)溶液辅助涂覆法制备了整体式Pd/ZSM-5/Cordierite催化剂;利用XRD、N2物理吸附、SEM和XPS等手段对催化剂的结构和性质进行了表征。将该催化剂用于低浓度甲烷催化燃烧,研究了PVA溶液浓度、活性组分负载方式和Pd负载量等因素对Pd/ZSM-5/Cordierite催化剂活性涂层稳定性及低浓度甲烷燃烧催化性能的影响。结果表明,以质量分数为3%的PVA溶液制备的分子筛浆料进行涂层涂覆,所得到的整体式催化剂活性涂层具有良好的牢固度。以Pd/ZSM-5为涂层粉体、Pd整体负载量为1.12‰(质量分数,下同)时,所制备的(Pd/ZSM-5)/Cordierite催化剂具有优异的低浓度甲烷(体积分数为1%)燃烧催化性能,甲烷转化率为10%、50%和90%时的反应温度分别为271、337和385℃。此外,在不同温度下435h长周期测试实验中,该整体式(Pd/ZSM-5)/Cordierite催化剂表现出较高的抗热稳定性,表明其具有良好的低浓度甲烷燃烧处理应用前景。 展开更多
关键词 PD ZSM-5 堇青石 低浓度甲烷 催化燃烧 整体催化剂
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In-situ Synthesis of ZSM-5 with Different Si/AlRatios on Honeycomb-shaped Cordierite and their Behavior on NO Decomposition 被引量:5
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作者 Xue Lei SHAN Nai Jia GUAN +1 位作者 Xiang ZENG Shou He XIANG(ICM, Department of Chemistry, Nankai University, Tianjin 300071) 《Chinese Chemical Letters》 SCIE CAS CSCD 1999年第10期885-888,共4页
Zeolites ZSM-5 with different Si/Al ratios were in-situ synthesized on the surface ofhoneycomb-shaped cordierite support for the first time. Characterizations of XRD and SEM wereperformed and it has been proved that t... Zeolites ZSM-5 with different Si/Al ratios were in-situ synthesized on the surface ofhoneycomb-shaped cordierite support for the first time. Characterizations of XRD and SEM wereperformed and it has been proved that the zeolite ZSM-5 was grown on the surface of the cordieritehomogeneously. NO decomposition on the Cu exchanged ZSM-5/cordierite monolith catalysts wasalso studied. It was found that the monolith catalysts have a fine initial activity at 673K and GHSVof 10,000h-1. Such method should be a good way to make auto exhaust converter with monolithcatalyst for NOx removal. 展开更多
关键词 cordierite ZSM-5 in-situ synthesis NO decomposition.
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堇青石基Cu-ZSM-5的原位制备及NO的脱除(英文) 被引量:5
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作者 王建成 田东 +2 位作者 韩丽娜 常丽萍 鲍卫仁 《Transactions of Nonferrous Metals Society of China》 SCIE EI CAS CSCD 2011年第2期353-358,共6页
利用水热合成技术将ZSM-5分子筛直接合成到蜂窝状堇青石上。XRD、扫描电镜观察和超声波处理结果表明,ZSM-5和堇青石能够牢固结合,ZSM-5分子筛涂层质量和牢固度主要取决于晶化时间。采用离子交换或浸渍法制得Cu-ZSM-5/堇青石,利用模拟柴... 利用水热合成技术将ZSM-5分子筛直接合成到蜂窝状堇青石上。XRD、扫描电镜观察和超声波处理结果表明,ZSM-5和堇青石能够牢固结合,ZSM-5分子筛涂层质量和牢固度主要取决于晶化时间。采用离子交换或浸渍法制得Cu-ZSM-5/堇青石,利用模拟柴油机车尾气进行选择性催化还原NO。结果表明,在240-480oC的温度范围内,NO的转化率在90%以上,由离子交换或浸渍法制得的Cu-ZSM-5/堇青石都能在很宽的温度窗口(240-540oC)保持很高的脱硝转化率。 展开更多
关键词 原位合成 cu-zsm-5/堇青石 选择性催化还原
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Cu-ZSM-5的NH_3选择性催化还原NO性能及其稳态动力学 被引量:14
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作者 张秋林 徐海迪 +3 位作者 邱春天 林涛 龚茂初 陈耀强 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第5期1230-1236,共7页
采用浸渍法制备了一系列不同Cu载量的Cu-ZSM-5整体式催化剂.考察了该系列催化剂的NH3选择性催化还原(SCR)NO的反应特性.结果表明,当Cu质量分数为5%时,Cu-ZSM-5催化剂的SCR活性最高,此时催化剂上NO最高转化率高达96.5%,并且催化剂的活性... 采用浸渍法制备了一系列不同Cu载量的Cu-ZSM-5整体式催化剂.考察了该系列催化剂的NH3选择性催化还原(SCR)NO的反应特性.结果表明,当Cu质量分数为5%时,Cu-ZSM-5催化剂的SCR活性最高,此时催化剂上NO最高转化率高达96.5%,并且催化剂的活性窗口较宽,催化剂在198-470℃之间NO转化率大于80%.H2O和SO2的添加仅轻微影响Cu-ZSM-5催化剂的SCR活性.当Cu载量大于5%时,Cu-ZSM-5催化剂中出现明显的CuO物相.稳态动力学结果表明,在5%Cu载量的Cu-ZSM-5上的SCR反应中,NO的反应级数接近一级,NH3的反应级数接近零级,O2的反应级数接近1/2级.该反应的表观活化能为47.7kJ·mol-1. 展开更多
关键词 cu-zsm-5 选择性催化还原 稳态动力学 表观活化能
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Cu-ZSM-5对燃气烟气中NO的吸附特性 被引量:7
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作者 高月明 于庆君 +4 位作者 易红宏 张亚杰 曹雨萌 李典泽 唐晓龙 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第8期2275-2281,共7页
由于燃气烟气中水含量高,从预处理条件、H_2O含量和O_2含量方面考察Cu-ZSM-5分子筛吸附NO的影响.实验结果表明:在5%O_2,无水条件下,Cu-ZSM-5(Si/Al=25)吸附效果最好,穿透吸附量为0.8371mmol/g;通过FT-IR验证NTP预处理能够有效去除Cu-ZS... 由于燃气烟气中水含量高,从预处理条件、H_2O含量和O_2含量方面考察Cu-ZSM-5分子筛吸附NO的影响.实验结果表明:在5%O_2,无水条件下,Cu-ZSM-5(Si/Al=25)吸附效果最好,穿透吸附量为0.8371mmol/g;通过FT-IR验证NTP预处理能够有效去除Cu-ZSM-5分子筛中H_2O,并保留-OH吸附位;H_2O的存在能够明显抑制Cu-ZSM-5的吸附能力,在烟气含8%H_2O的条件下,Cu-ZSM-5穿透吸附量下降至0.09566mmol/g,相比之下,混合吸附剂CMS/La-Cu-ZSM-5=1/9穿透吸附量可达0.1889mmol/g;O_2的存在可以有效促进NO吸附,但在10%O2时出现了氧抑制现象;通过TPD和FT-IR分析,Cu-ZSM-5吸附物种以NO_2,NO,-NO_3为主,而在8%H_2O条件下,-NO_3含量较少. 展开更多
关键词 cu-zsm-5分子筛 NO 燃气烟气 吸附 H2O O2
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Ce^(3+)(La^(3+))改性Cu-ZSM-5催化剂分解NO活性的研究 被引量:13
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作者 曲虹霞 钟秦 邓选英 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第4期395-399,共5页
采用一步离子交换法用稀土Ce3+(La3+)对Cu-ZSM-5分子筛改性,并在固定床反应器中进行了催化剂分解NO活性和耐氧性的实验研究.结果表明,离子交换主要发生在分子筛铝羟基和桥联羟基上,其中交换后的铝羟基为活性中心.Ce3+更易于交换到桥联... 采用一步离子交换法用稀土Ce3+(La3+)对Cu-ZSM-5分子筛改性,并在固定床反应器中进行了催化剂分解NO活性和耐氧性的实验研究.结果表明,离子交换主要发生在分子筛铝羟基和桥联羟基上,其中交换后的铝羟基为活性中心.Ce3+更易于交换到桥联羟基上,使铜离子占据活性中心,较低的交换温度和浓度有利于制备高催化活性催化剂.改性Cu-ZSM-5分子筛催化剂可以显著降低活性反应温度和提高空速,在310~390℃的温度范围内,La-Cu-ZSM-5催化剂上NO转化率均在80%以上,表现出良好的活性和较宽的反应温度范围.在O2体积含量低于9%时,Ce3+掺杂Cu-ZSM-5表现出良好的氧稳定性,NO转化率基本保持在84%. 展开更多
关键词 NO分解 cu-zsm-5 稀土Ce^3+(La^3+)改性 耐氧性
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Cu-ZSM-5/堇青石催化剂上同时消除烃和NO的研究 被引量:2
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作者 刘致强 唐磊 +3 位作者 田东 鲍卫仁 王建成 常丽萍 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2011年第9期1558-1563,共6页
利用水热合成技术在堇青石蜂窝陶瓷载体上原位合成分子筛,分别通过离子交换法和浸渍法制备了整体式Cu-ZSM-5/堇青石催化剂,以丙烷为还原剂,在模拟柴油机尾气系统中评价了两类催化剂消除烃和NO的性能.结果表明,晶化时间48 h时,原位合成的... 利用水热合成技术在堇青石蜂窝陶瓷载体上原位合成分子筛,分别通过离子交换法和浸渍法制备了整体式Cu-ZSM-5/堇青石催化剂,以丙烷为还原剂,在模拟柴油机尾气系统中评价了两类催化剂消除烃和NO的性能.结果表明,晶化时间48 h时,原位合成的ZSM-5/堇青石催化剂载体表面有形状规则的ZSM-5晶核生成,且具有较好的牢固度,引入活性组分铜制得的催化剂具有明显的的脱除丙烷和NO的活性.在以丙烷为还原剂的选择性催化还原过程中,整体式Cu-ZSM-5/堇青石催化剂对C3H8表现出了较高的催化转化能力.低于800 K的温度范围内,C3H8主要作为还原剂参与反应,最高转化率可达100%;高于800 K时,C3H8被氧化的反应逐渐增强;在575—895 K的温度区间,NO的最高转化率为50%左右;水蒸气的加入,对C3H8的转化几乎没有影响,但对NO的转化有明显的抑制作用,其最高转化率降低到不足40%.与浸渍法制备的催化剂相比,离子交换法制备的催化剂对NO的催化转化能力增强,但对C3H8转化的影响不大. 展开更多
关键词 cu-zsm-5/堇青石催化剂 一氧化氮 选择性催化还原 汽车尾气净化
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不同硅铝比的Cu-ZSM-5/堇青石整体式催化剂的NO分解反应性能 被引量:6
14
作者 单学蕾 关乃佳 +4 位作者 曾翔 陈继新 项寿鹤 Ursula ILLGEN Manfred BAERNS 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第3期242-244,共3页
考察了原位合成的不同硅铝比的Cu ZSM 5 /堇青石整体式催化剂上的NO分解反应 .结果表明 ,在 5 73~773K的温度范围内 ,硅铝比分别为 6 0 ,5 5和 40的催化剂在 72 3K下NO的转化率最高 ,而硅铝比小于 2 5的催化剂上的NO转化率很低 .低温... 考察了原位合成的不同硅铝比的Cu ZSM 5 /堇青石整体式催化剂上的NO分解反应 .结果表明 ,在 5 73~773K的温度范围内 ,硅铝比分别为 6 0 ,5 5和 40的催化剂在 72 3K下NO的转化率最高 ,而硅铝比小于 2 5的催化剂上的NO转化率很低 .低温有利于N2 O的生成 .整体式催化剂上的NO转化率低于单纯的分子筛催化剂Cu ZSM 5 。 展开更多
关键词 ZSM-5分子筛 堇青石 整体式催化剂 一氧化氮 分解 反应性能 转化率
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Insitu DRIFTS研究NO在Cu-ZSM-5上的表面吸附及选择性催化还原 被引量:7
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作者 张平 王乐夫 陈永亨 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2007年第6期1102-1105,共4页
Cu-ZSM-5分子筛催化剂选择性催化还原NO具有较好的低温活性,在613K时NO还原成N2的转化率达70·6%。原位漫反射红外光谱(Insitu DRIFTS)是研究催化剂表面吸附物种及催化机理的重要方法,应用该方法在298~773K范围原位考察了以C3H6为... Cu-ZSM-5分子筛催化剂选择性催化还原NO具有较好的低温活性,在613K时NO还原成N2的转化率达70·6%。原位漫反射红外光谱(Insitu DRIFTS)是研究催化剂表面吸附物种及催化机理的重要方法,应用该方法在298~773K范围原位考察了以C3H6为还原剂及富O2条件下,NO在Cu-ZSM-5催化剂上的表面吸附及选择性催化还原。认为NO在Cu-ZSM-5催化剂上还原为N2的过程中,NO以一系列NOx吸附态形式与丙稀的活化物种(CxHy或CxHyOz)反应,生成有机中间体,再进一步反应,最终生成N2。有机中间体存在一个明显的从有机胺物种到腈(或—CN)再到有机氮氧物种(R—NO2或R—ONO)的过程,催化剂表面形成有机中间物种是关键步骤,Cu的作用是促进NOx形成,O2的作用是促进C3H6活化,并且是有效产生有机-氮氧化物不可缺少的条件。 展开更多
关键词 原位漫反射红外光谱 cu-zsm-5催化剂 NO 表面吸附 选择性催化还原 反应机理
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不同硅铝比Cu-ZSM-5纳米片上N_2O催化分解 被引量:2
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作者 邹薇 谢鹏飞 +4 位作者 李旭光 孔德金 华伟明 乐英红 高滋 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2016年第1期89-95,共7页
以双季铵盐表面活性剂为模板剂,水热条件下合成了硅铝比(nSi/nAl)为18、26和95的ZSM-5沸石纳米片,采用离子交换方法制备了铜改性的ZSM-5纳米片样品,并测试了其催化分解N_2O性能。结合X射线衍射(XRD)、N_2吸附/脱附、X射线荧光光谱(XRF)... 以双季铵盐表面活性剂为模板剂,水热条件下合成了硅铝比(nSi/nAl)为18、26和95的ZSM-5沸石纳米片,采用离子交换方法制备了铜改性的ZSM-5纳米片样品,并测试了其催化分解N_2O性能。结合X射线衍射(XRD)、N_2吸附/脱附、X射线荧光光谱(XRF)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、氢气程序升温还原(H_2-TPR)、氧气程序升温脱附(O_2-TPD)和原位红外漫反射光谱(CODRIFT)等表征结果 ,探讨了沸石硅铝比对于催化剂N_2O分解性能的影响及其原因。结果表明,ZSM-5纳米片硅铝比越低,CuZSM-5纳米片催化剂的活性越高。催化活性的提高归因于低硅铝比催化剂上Cu^+活性物种可还原性的增强和吸附氧脱附能力的提高。 展开更多
关键词 cu-zsm-5 纳米片 硅铝比 氧化亚氮 催化分解
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Cu-ZSM-5/堇青石整体式催化剂上NO的吸附态及分解反应机理 被引量:6
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作者 关乃佳 单学蕾 +3 位作者 曾翔 项寿鹤 Anette TRUNSCHKE Manfred BAERNS 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第3期245-249,共5页
用傅里叶变换漫反射红外光谱法研究了原位合成的不同硅铝比的Cu ZSM 5 /堇青石整体式催化剂上一氧化氮的吸附态 ,以及温度和一氧化氮浓度对吸附态的影响 .结果表明 ,铜在整体式催化剂中主要以二价铜离子的形式存在 ,未发现一氧化氮在一... 用傅里叶变换漫反射红外光谱法研究了原位合成的不同硅铝比的Cu ZSM 5 /堇青石整体式催化剂上一氧化氮的吸附态 ,以及温度和一氧化氮浓度对吸附态的影响 .结果表明 ,铜在整体式催化剂中主要以二价铜离子的形式存在 ,未发现一氧化氮在一价铜离子上的特征吸收峰 ;由二价铜的一氧化氮吸附物种衍生的Cu2 +(O) (NO)是与活性密切相关的物种 . 展开更多
关键词 ZSM-5分子筛 堇青石 整体式催化剂 傅里叶变换漫反射红外光谱法 一氧化氮 吸附态 分解 反应机理 催化活性
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Cu-ZSM-5的制备条件对催化剂分解活性的影响 被引量:1
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作者 夏敏 李松骎 +1 位作者 曹爱年 章舒 《淮阴工学院学报》 CAS 2001年第6期14-16,共3页
从铜离子交换的次数、交换后有无中间焙烧、交换液温度这几个方面较详细地讨论了铜离子交换条件对所制Cu -ZSM -5催化剂催化分解NO活性的影响。同时通过SEM图 ,从催化剂形貌方面进行讨论 ,力求找出最合适的Cu -ZSM -5催化剂制备方法。
关键词 制备条件 催化剂 分解活性 NO cu-zsm-5 大气污染 废气处理 一氧化氮
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杂原子Cu-ZSM-5分子筛的合成及表征
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作者 姜健准 张飞 +3 位作者 柯丽 冯静 张明森 杨元一 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2005年第z1期324-326,共3页
以四丙基氢氧化铵为模板剂、水玻璃为硅源、硫酸或磷酸为酸源,采用水热法直接合成杂原子Cu-ZSM-5分子筛,考察晶化时间、酸源及中性表面活性剂对分子筛晶形的影响.研究结果表明,以硫酸或磷酸为酸源,控制合适的晶化条件,可得到结晶度较高... 以四丙基氢氧化铵为模板剂、水玻璃为硅源、硫酸或磷酸为酸源,采用水热法直接合成杂原子Cu-ZSM-5分子筛,考察晶化时间、酸源及中性表面活性剂对分子筛晶形的影响.研究结果表明,以硫酸或磷酸为酸源,控制合适的晶化条件,可得到结晶度较高的杂原子Cu-ZSM-5分子筛,酸种类对分子筛形貌有一定影响;中性表面活性剂的加入有利于形成粒度均一的分子筛. 展开更多
关键词 杂原子 cu-zsm-5分子筛 合成 表征 中性表面活性剂
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原位合成 Cu-ZSM-5 /堇青石用于NO分解的水热稳定性研究(英文)
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作者 单学蕾 关乃佳 +2 位作者 韩岩松 曾翔 项寿鹤 《南开大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2001年第1期123-126,共4页
对比研究了 Cu-ZSM-5粉末和原位合成的 Cu-ZSM-5/堇青石的水热稳定性与相应的分解 NO的催化活性 .发现经过 60 0~ 80 0℃水蒸气处理后 ,纯 Cu-ZSM-5粉末发生了明显的失活 ,而经过相同条件处理的 Cu-ZSM-5/堇青石活性变化不大 .XRD结果... 对比研究了 Cu-ZSM-5粉末和原位合成的 Cu-ZSM-5/堇青石的水热稳定性与相应的分解 NO的催化活性 .发现经过 60 0~ 80 0℃水蒸气处理后 ,纯 Cu-ZSM-5粉末发生了明显的失活 ,而经过相同条件处理的 Cu-ZSM-5/堇青石活性变化不大 .XRD结果显示 ,整体式催化剂经水热处理后结晶度下降程度小于纯 Cu-ZSM-5粉末 .推测认为 。 展开更多
关键词 铜-ZSM-5 堇青石 原位合成 水热稳定性 一氧化碳分解 催化活性 催化剂结构
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