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Internal electric field modulation by copper vacancy concentration of cuprous sulfide nanosheets for enhanced selective CO_(2) photoreduction
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作者 Xian Shi Weidong Dai +4 位作者 Xiaoqian Li Yang Bai Qin Ren Yao Lei Xing'an Dong 《Journal of Energy Chemistry》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第4期324-330,共7页
Although the internal electric field(IEF)of photocatalysts is acknowledged as a potent driving force for photocharge separation,modulating the IEF intensity to achieve enhanced photocatalytic performances remains a ch... Although the internal electric field(IEF)of photocatalysts is acknowledged as a potent driving force for photocharge separation,modulating the IEF intensity to achieve enhanced photocatalytic performances remains a challenge.Herein,cuprous sulfide nanosheets with different Cu vacancy concentration were employed to study IEF modulation and corresponding direct charge transfer.Among the samples,Cu_(1.8)S nanosheets possessed intensified IEF intensity compared with those of Cu_(2)S and Cu_(1.95)S nanosheets,suggesting that an enhanced IEF intensity could be achieved by introducing more Cu vacancies.This intensified IEF of Cu_(1.8)S nanosheets induced numerous photogenerated electrons to migrate to its surface,and the dissociative electrons were then captured by Cu vacancies,resulting in efficient charge separation spatially.In addition,the Cu vacancies on Cu_(1.8)S nanosheets accumulated electrons as active sites to lower the energy barrier of rate-determining step of CO_(2)photoreduction,leading to the selective conversion of CO_(2)to CO.Herein,the manipulation of IEF intensity through Cu vacancy concentration regulation of cuprous sulfide photocatalysts for efficient charge separation has been discussed,providing a scientific strategy to rationally improve photocata lytic performances for solar energy conversion. 展开更多
关键词 Internal electric field intensity cuprous sulfide photocatalysts cu vacancies Charge separation Selective CO_(2) photoreduction
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Global CO_(2) concentration change induced by“trigger-connectors”model,especially since about 24 Ma?A preliminary hypothesis
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作者 LI Leyi CHANG Hong 《地球环境学报》 CSCD 2024年第4期545-565,共21页
Background,aim,and scope The tectonic uplift of the Cenozoic Tibetan Plateau has produced a chain effect,which is an excellent location for Earth system science research,and its uplift process,mechanism and environmen... Background,aim,and scope The tectonic uplift of the Cenozoic Tibetan Plateau has produced a chain effect,which is an excellent location for Earth system science research,and its uplift process,mechanism and environmental effects are the hot spot and frontier of the current research.The“Tibetan Plateau uplift-weathering-CO_(2) concentration-global climate change”model was put forward by Raymo and Ruddiman to interpret the Late Cenozoic climate change.However,there are still some questions suspended,such as does the weathering of the Tibetan Plateau have the ability to control the global climate?How to explain the modern-like global CO_(2) concentration starting at about 24 Ma?Here,a short space was taken to present a brainstorm about the above questions on account of existing geological pieces of evidence.Materials and methods In this paper,we integrate the formation and evolution of the Yangtze River and Pearl River,the origin and development of the Asian inland aridification-monsoon system,the Cenozoic tectonic uplift process of the Tibetan Plateau,and the westerly winds to discuss and analyze the relationship between the Cenozoic CO_(2) concentration changes and the uplift of the Tibetan Plateau and why the CO_(2) concentration similar to the present was formed at about 24 Ma.Results Similar correspondence of the surface uplift history of Xizang,other global mountains,and the declining CO_(2) concentration could support the theory Tibetan Plateau weathering inf luences CO_(2) concentration.Starting from 24 Ma,the most important character was the uplift and erosion of Xizang and Himalaya,collaborating with Ocean Iron Fertilization(OIF)together as an entity to control the atmospheric CO_(2) concentration because the great Asian rivers,Asian monsoons,and westerlies connected Xizang and surrounded seas together through materials transportation.Discussion Paleogeographic reconstructions from 40 Ma to 20 Ma illustrate that the main topographic change occurred in the Andes,Cordillera orogenic belt,and Xizang.We comprise a comprehensive set of evidence from independent data,which correspond temporally with the tipping point(about 24 Ma)of the atmospheric CO_(2) and we noticed that modern-like Asia monsoon,inland aridity,Asian great rivers,and climate zone formed at about 24 Ma and also there are tectonic activities for the Andes and Rockies.We raised the possibility that the modern-like atmospheric CO_(2) concentration at about 24 Ma was caused by the above geological factors.Here the rivers,monsoon,and westerlies are termed as“connectors”.In addition,these Asian rivers originated from Xizang,the monsoon,and inner Asian aridification are strongly a function of the uplift and growth of Xizang,thus,Xizang here is named as“trigger”.The distinct character of“trigger-connectors”model is that this not only takes the monsoon,westerlies,and the global great rivers into consideration but also expands the range which inf luences atmospheric CO_(2) concentration,from local points to a vast area since about 24 Ma,such as from Tibetan Plateau to Asia,including surrounded seas,after about 24 Ma.However,because the opening of the Late Oligocene-Early Miocene Antarctic periphery straits is highly coincident with the onset of modern-like global atmospheric CO_(2) concentration,we are forced to consider that they also had a significant impact on the reduction of atmospheric CO_(2) concentrations at this time.Conclusions“Trigger-connectors”was put forward to explain the Cenozoic CO_(2) variation,especially modern-like global CO_(2) concentration since about 24 Ma.Recommendations and perspectives Here we use the“trigger-connectors”model to explain the formation of modern-like CO_(2) concentrations starting at about 24 Ma,but there are still some problems.The most important premise for the“trigger-connectors”model is the constructed Cenozoic CO_(2) concentration record is reliable,which is the foundation of our hypothesis.In the future,potential improvements should focus on topographic reconstructions of Xizang and the global mountains.Here we have concentrated on Xizang in the considered timeslices but still,pay less attention to other global orogenic belts.Collaborations with geologist experts in those regions could provide valuable feedback to evaluate their potential role of them in CO_(2) evolution.What is more,considerable progress may be achieved with the addition and consideration of more and new geological data. 展开更多
关键词 Tibetan Plateau CO_(2) concentration WEATHERING trigger-connectors
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Uniform deposition of ultra-thin TiO_(2) film on mica substrate by atmospheric pressure chemical vapor deposition: Effect of precursor concentration 被引量:2
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作者 Ming Liu Ying Li +4 位作者 Rui Wang Guoqiang Shao Pengpeng Lv Jun Li Qingshan Zhu 《Chinese Journal of Chemical Engineering》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第8期99-107,共9页
The performance of pearlescent pigment significantly affected by the grain size and the roughness of deposited film. The effect of TiCl_(4) concentration on the initial deposition of TiO_(2) on mica by atmospheric pre... The performance of pearlescent pigment significantly affected by the grain size and the roughness of deposited film. The effect of TiCl_(4) concentration on the initial deposition of TiO_(2) on mica by atmospheric pressure chemical vapor deposition(APCVD) was investigated. The precursor concentration significantly affected the deposition and morphology of TiO_(2) grains assembling the film. The deposition time for fully covering the surface of mica decreased from 120 to 10 s as the TiCl_(4) concentration increased from 0.38%to 2.44%. The grain size increased with the TiCl_(4) concentration. The AFM and TEM analysis demonstrated that the aggregation of TiO_(2) clusters at the initial stage finally result to the agglomeration of fine TiO_(2) grains at high TiCl_(4) concentrations. Following the results, it was suggested that the nucleation density and size was easy to be adjusted when the TiCl_(4) concentration is below 0.90%. 展开更多
关键词 Chemical vapor deposition TiO_(2)thin film Nucleation reaction Precursor concentration Pearlescent pigment
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基于层状锌铝复合氢氧化物前驱体优化制备Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)气相醛加氢催化剂
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作者 白鹏 刘函澎 +6 位作者 陈雪娇 张永辉 赵振祥 吴萍萍 黄德鑫 吴先锋 张志华 《中国石油大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期224-232,共9页
以偏铝酸钠作为铝源通过一步法、两步法和混合法引入Cu制备基于ZnAl-LDH前驱体的3种不同的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,对催化剂及其前驱体结构性质进行表征,结合辛烯醛(2-乙基-2-己烯醛,EPA)加氢反应评价结果,探究不同制备方法、不同铝... 以偏铝酸钠作为铝源通过一步法、两步法和混合法引入Cu制备基于ZnAl-LDH前驱体的3种不同的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,对催化剂及其前驱体结构性质进行表征,结合辛烯醛(2-乙基-2-己烯醛,EPA)加氢反应评价结果,探究不同制备方法、不同铝的引入方式对ZnAl_(2)O_(4)尖晶石形成的影响,考察不同条件下所得催化剂的结构与反应性能之间的构效关系。结果表明:与工业催化剂相比,在辛烯醛气相加氢反应中混合法制得的催化剂与工业催化剂活性相当,产物选择性在空速1.5 h^(-1)时高于工业剂1.9%,在空速4.0 h^(-1)时高于工业剂2.5%;以偏铝酸钠作为铝源制备的ZnAl-LDH前驱物大大提高锌铝结合效率,减少非结合Al_(2)O_(3)的产生,提高产物选择性,同时实现380℃低温焙烧条件下ZnAl-LDH向ZnAl_(2)O_(4)尖晶石的转变,避免传统的高温焙烧过程中CuO的烧结。 展开更多
关键词 cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂 ZnAl_(2)O_(4)尖晶石 ZnAl-LDH 气相醛加氢
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络合剂对固相法Cu/ZnO/In_(2)O_(3)催化剂的CO_(2)加氢制甲醇反应性能的影响
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作者 赵福真 郭孟 +2 位作者 白瑞洁 张煜华 李金林 《中南民族大学学报(自然科学版)》 CAS 2024年第4期433-438,共6页
为了促进催化剂中Cu物种的分散,在金属硝酸盐中分别加入草酸、甲酸和柠檬酸,采用固态研磨合成Cu/ZnO/In_(2)O_(3)催化剂.结果表明:草酸的加入对Cu的分散效果最好,在280℃,2 MPa,3.6 L·gcat^(-1)·h^(-1),V(H2)∶V(CO_(2))=3∶1... 为了促进催化剂中Cu物种的分散,在金属硝酸盐中分别加入草酸、甲酸和柠檬酸,采用固态研磨合成Cu/ZnO/In_(2)O_(3)催化剂.结果表明:草酸的加入对Cu的分散效果最好,在280℃,2 MPa,3.6 L·gcat^(-1)·h^(-1),V(H2)∶V(CO_(2))=3∶1时,甲醇收率最高,达到2.1 mmol·gcat^(-1)·h^(-1).但甲酸在高温下会分解为CO_(2)和H_(2),导致制备的CuO/ZnO/In_(2)O_(3)催化剂部分还原,随后此催化剂在H_(2)预处理后被过度还原,形成Cu_(3)In_(7)合金相,导致甲醇产率降低. 展开更多
关键词 CO_(2)加氢 甲醇 cu基催化剂 氧化铟
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TEPA改性Cu-BTC@SiO_(2)复合气凝胶制备及其捕集CO_(2)特性研究
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作者 周刚 杨思奥 +4 位作者 王凯丽 董晓素 柳茹林 孙彪 徐翠翠 《煤炭科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第7期235-247,共13页
在“碳达峰、碳中和”这一国家重大战略背景下,CO_(2)捕集已经成为当前重大科技发展方向。固体吸附剂吸附法在CO_(2)的捕集过程中应用广泛,其中SiO_(2)气凝胶具有成本低、合成方法灵活、分离效率高、表面易修饰等优点。然而,SiO_(2)气... 在“碳达峰、碳中和”这一国家重大战略背景下,CO_(2)捕集已经成为当前重大科技发展方向。固体吸附剂吸附法在CO_(2)的捕集过程中应用广泛,其中SiO_(2)气凝胶具有成本低、合成方法灵活、分离效率高、表面易修饰等优点。然而,SiO_(2)气凝胶材料也存在CO_(2)/N_(2)吸附选择性低,CO_(2)吸附容量有待继续提高等缺陷。为解决上述问题,制备了一种Cu-BTC@SiO_(2)复合气凝胶CO_(2)吸附材料。首先,利用扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶红外光谱(FTIR)和氮气吸脱附测试对材料表面化学和孔隙结构进行了系统表征。然后,通过二氧化碳吸附测试对其CO_(2)吸附量、选择性吸附、循环吸附进行了研究。最后,采用理论与试验研究结合的方法,对吸附剂的CO_(2)吸附动力学进行了研究。结果表明:Cu-BTC与SiO_(2)气凝胶具有结构协同作用,与Cu-BTC复合后的SiO_(2)气凝胶不会改变材料的Si-O-Si骨架结构,同时可以保持Cu-BTC的晶体结构不受到损坏。复合材料具有726.431 m^(2)/g的高比表面积,570.781 m^(2)/g的微孔比表面积和0.184 cm^(3)/g的高微孔体积。负载四乙烯五胺(TEPA)后CO_(2)吸附量高达3.20 mmol/g,CO_(2)/N_(2)选择性吸附系数为40.8,循环10次CO_(2)吸附循环,吸附容量仅下降14%,提高了SiO_(2)气凝胶材料的CO_(2)吸附容量和吸附选择性。Avrami分数动力学模型对吸附试验结果拟合相关系数为0.99,且Avrami指数nA为1.9表明吸附剂对CO_(2)的吸附是非均质的多层吸附,既有物理吸附又有化学吸附,且以物理吸附为主。利用具有丰富微孔结构的金属有机骨架材料Cu-BTC与SiO_(2)气凝胶进行复合,使复合材料具有分级微/介孔结构,通过增强分子间作用力(范德华力)来增强材料对CO_(2)的物理吸附;使用TEPA对材料进行浸渍改性,利用有机胺和酸性气体之间的酸碱相互作用来增强材料对CO_(2)的化学吸附。 展开更多
关键词 SiO_(2)气凝胶 cu-BTC CO_(2)吸附 吸附动力学 碳中和
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(Ag,Cu)/TiO_(2)汽车玻璃隔热膜的制备与表征
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作者 王宁 时方晓 《广州化工》 CAS 2024年第7期69-72,共4页
利用磁控溅射技术制备由金属(Ag,Cu)膜、介质层TiO_(2)膜组成的双层汽车玻璃隔热膜样品。利用单因素分析法考察了溅射时间、溅射功率和Ar溅射流量三个因素对(Ag,Cu)/TiO_(2)汽车玻璃隔热膜透光隔热性能的影响。实验结果表明,在在本底真... 利用磁控溅射技术制备由金属(Ag,Cu)膜、介质层TiO_(2)膜组成的双层汽车玻璃隔热膜样品。利用单因素分析法考察了溅射时间、溅射功率和Ar溅射流量三个因素对(Ag,Cu)/TiO_(2)汽车玻璃隔热膜透光隔热性能的影响。实验结果表明,在在本底真空度3×10^(-3) Pa,溅射气压2.1 Pa条件下,靶基距均为70 mm时,金属(Ag,Cu)膜溅射时间18 s,溅射功率80 W,Ar溅射流量20 sccm;介质层TiO_(2)膜溅射时间50 min,溅射功率115 W,溅射流量25 sccm时,(Ag,Cu)/TiO_(2)汽车玻璃隔热膜的透光隔热性能最佳。 展开更多
关键词 (Ag cu)/TiO_(2)膜 汽车玻璃 隔热性能 透光率
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磁性三乙烯四胺/单宁树脂对Cu^(2+)、Pb^(2+)的吸附性能研究
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作者 金绍娣 顾东雅 顾晨露 《化学研究与应用》 CAS 北大核心 2024年第9期2087-2094,共8页
利用曼尼希反应将三乙烯四胺(TETA)固化到单宁(TA)基体表面,热溶剂法制得磁性单宁基树脂(MTETA-TA)。通过红外光谱、扫描电镜、比表面积及孔隙度分析仪、振动样品磁强计对M-TETA-TA进行表征,表明M-TETA-TA具有疏水性强、比表面积大的优... 利用曼尼希反应将三乙烯四胺(TETA)固化到单宁(TA)基体表面,热溶剂法制得磁性单宁基树脂(MTETA-TA)。通过红外光谱、扫描电镜、比表面积及孔隙度分析仪、振动样品磁强计对M-TETA-TA进行表征,表明M-TETA-TA具有疏水性强、比表面积大的优势,Fe_(3)O_(4)的成功引入有效解决吸附剂回收难的问题。对含Cu^(^(2+))、Pb^(2+)废水溶液进行了静态吸附实验,探讨了其对金属的吸附性能。在pH为5的酸性条件下,吸附效果较好;Cu^(^(2+))和Pb^(2+)吸附动力学均符合准二级反应动力学模型,主要为化学吸附;Cu^(^(2+))的吸附等温线符合Langmuir模型,属单层吸附,理论吸附最大值为173.33 mg·g^(-1);Pb^(2+)的吸附等温线符合Sips模型,属多层吸附,理论吸附最大值为217.14 mg·g^(-1)。推测M-TETA-TA对Pb^(2+)的吸附除了螯合、氧化还原等化学反应,还存在静电和离子交换作用,氨基和酚羟基为主要参与官能团。循环再生5次后,仍有较高的吸附性能和磁性强度。 展开更多
关键词 三乙烯四胺 单宁 磁性 cu^(2+) Pb^(2+) 吸附性能
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功能化氮杂环卡宾聚合树脂对Cu^(2+)的吸附研究
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作者 伍婵翠 蔡怀然 +3 位作者 李学军 陈培博 黄健 梁英 《环境科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第3期208-218,共11页
该研究制备了功能化氮杂环卡宾聚合树脂(PNO),旨在去除废水中Cu^(2+);基于静态和动态吸附实验,研究了PNO对废水中Cu^(2+)的吸附效果。结果表明:PNO对Cu^(2+)的最佳吸附条件为吸附剂投加量100 mg、吸附时间30 min、pH值4.0~5.9、温度298 ... 该研究制备了功能化氮杂环卡宾聚合树脂(PNO),旨在去除废水中Cu^(2+);基于静态和动态吸附实验,研究了PNO对废水中Cu^(2+)的吸附效果。结果表明:PNO对Cu^(2+)的最佳吸附条件为吸附剂投加量100 mg、吸附时间30 min、pH值4.0~5.9、温度298 K、转速150 r/min,最大吸附量为51.55 mg/g。PNO对Cu^(2+)的吸附过程符合Langmuir、Freundlich等温吸附模型和准二级动力学模型。动态吸附量随柱高增加、流速降低和进水Cu^(2+)浓度增加而增大。使用Thomas和Bohart-Adams模型拟合,相关系数R^(2)均大于0.92,预测值与实验值相符。经过5次静态吸附-解吸和3次动态循环再生后,PNO对Cu^(2+)的去除率仍达到第一次循环的96%以上,去除效果和再生性能良好。PNO对含铜废水高效处理具有广泛的应用前景。 展开更多
关键词 功能化氮杂环卡宾聚合树脂 cu^(2+) 吸附性能 吸附模型
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时效处理对Cu-Y_(2)O_(3)-Ti复合材料组织及性能的影响
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作者 秦永强 韦国宣 +4 位作者 罗来马 庄翌 马冰 张一帆 吴玉程 《材料热处理学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期25-31,共7页
以Cu、Y、Ti和CuO粉末为原料,采用机械合金化(MA)和热还原的方法制备了Cu-Y_(2)O_(3)-Ti复合粉末。然后经放电等离子烧结(SPS)技术制备了Cu-Y_(2)O_(3)-Ti复合材料,并对材料进行了900℃固溶1 h和不同温度时效2 h的处理。采用光学显微镜(... 以Cu、Y、Ti和CuO粉末为原料,采用机械合金化(MA)和热还原的方法制备了Cu-Y_(2)O_(3)-Ti复合粉末。然后经放电等离子烧结(SPS)技术制备了Cu-Y_(2)O_(3)-Ti复合材料,并对材料进行了900℃固溶1 h和不同温度时效2 h的处理。采用光学显微镜(OM)、扫描电镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、能谱仪(EDS)、拉伸试验和导电率测量仪等研究了不同温度时效处理对Cu-Y_(2)O_(3)-Ti复合材料组织及性能的影响。结果表明:随着时效温度的升高,Cu-Y_(2)O_(3)-Ti复合材料的晶粒和第二相尺寸增大,导电率降低,最大应变和抗拉强度先增大后减小。Cu-Y_(2)O_(3)-Ti复合材料经900℃固溶1 h+400℃时效2 h后,综合性能最优,其具有良好塑性的同时,抗拉强度和导电率分别达到326.4 MPa和73.0%IACS。 展开更多
关键词 cu-Y_(2)O_(3)-Ti复合材料 弥散强化 固溶时效 力学性能
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ZIF-8/PEO杂化泡沫对TC和Cu^(2+)吸附研究
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作者 李微 马振阳 刘宁 《水处理技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期35-41,共7页
以提高金属有机骨架ZIF-8水处理中可回收性为目标,利用聚氧化乙烯PEO作为致孔剂,采用冰模板-冷冻干燥法制备金属有机骨架杂化泡沫ZIF-8/PEO,利用XRD、SEM、TG-DSC和N2吸附-脱附等表征手段,分析ZIF-8/PEO杂化泡沫的理化性能,研究ZIF-8/PE... 以提高金属有机骨架ZIF-8水处理中可回收性为目标,利用聚氧化乙烯PEO作为致孔剂,采用冰模板-冷冻干燥法制备金属有机骨架杂化泡沫ZIF-8/PEO,利用XRD、SEM、TG-DSC和N2吸附-脱附等表征手段,分析ZIF-8/PEO杂化泡沫的理化性能,研究ZIF-8/PEO对四环素TC和铜离子Cu^(2+)吸附性能及吸附机理。试验结果表明:ZIF-8/PEO形成了更加规则的网状结构且具有良好的机械强度和吸附性能。在吸附时间12 h,pH 7,吸附剂投加量40 mg,TC和Cu^(2+)初始浓度均为30 mg/L的最佳条件下,ZIF-8/PEO对TC和Cu^(2+)的吸附容量为107.55 mg/g和107.81 mg/g;等温吸附过程符合Langmuir模型,动力学过程符合拟二级动力学模型,ZIF-8/PEO吸附TC,Cu^(2+)属于自发、放热、趋于有序的过程。在循环吸附7次后,ZIF-8/PEO吸附剂对TC和Cu^(2+)的去除率仍在70%以上。 展开更多
关键词 ZIF-8/PEO杂化泡沫 吸附 TC cu^(2+)
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镧改性Cu/SiO_(2)催化剂的乙酸甲酯高效加氢催化性能研究 被引量:1
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作者 张传明 李伟杰 +5 位作者 康金灿 林丽娜 李昌鑫 李林才 邹昊宇 朱红平 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期131-139,共9页
采用蒸氨法制备了镧(La)改性的负载型铜硅(Cu/SiO_(2))催化剂,并对其乙酸甲酯(MeOAc)气相加氢制乙醇(EtOH)的催化性能进行了研究。采用N2吸附-脱附(N2adsorption-desorption)、X射线粉末衍射(XRD)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)... 采用蒸氨法制备了镧(La)改性的负载型铜硅(Cu/SiO_(2))催化剂,并对其乙酸甲酯(MeOAc)气相加氢制乙醇(EtOH)的催化性能进行了研究。采用N2吸附-脱附(N2adsorption-desorption)、X射线粉末衍射(XRD)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、高分辨透射电镜(HRTEM)、光电子能谱(XPS)和原子发射光谱仪(AES)等手段对催化剂进行了的表征,发现La物种的加入产生了较多的层状硅酸铜,增强了Cu和La物种之间的相互作用。La物种的加入在结构方面提高了催化剂的比表面积,降低了铜物种的粒径,提高了铜物种的分散度;在电子还原调控方面提高了Cu+的含量,增强了催化剂吸附酰基和甲氧基的能力。与未改性的Cu/SiO_(2)催化剂相比,镧改性后Cu/SiO_(2)催化剂的乙酸甲酯加氢性能得到大幅提升;其中La掺杂量0.5%的Cu/SiO_(2)催化剂表现出最佳的催化性能,乙酸甲酯转化率达98.5%,乙醇的总收率为97.0%。 展开更多
关键词 乙酸甲酯 加氢 乙醇 cu/SiO_(2) La改性
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助剂对球形Cu/SiO_(2)催化剂甲醇脱氢制甲酸甲酯反应性能的影响 被引量:1
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作者 靳钰婷 郭宇伟 +2 位作者 权燕红 赵金仙 任军 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第2期17-25,共9页
甲醇脱氢制甲酸甲酯是实现甲醇下游产品多元化利用的绿色高效途径,使用助剂对SiO_(2)催化剂进行改性已成为提高目标产物甲酸甲酯收率的有效策略。首先通过溶胶-凝胶法制备了球形SiO_(2)负载Cu催化剂(Cu/SiO_(2)),然后采用旋蒸法引入助... 甲醇脱氢制甲酸甲酯是实现甲醇下游产品多元化利用的绿色高效途径,使用助剂对SiO_(2)催化剂进行改性已成为提高目标产物甲酸甲酯收率的有效策略。首先通过溶胶-凝胶法制备了球形SiO_(2)负载Cu催化剂(Cu/SiO_(2)),然后采用旋蒸法引入助剂制得CuM/SiO_(2)(M=Ce或Al)催化剂,借助N2吸/脱附、扫描电子显微镜(SEM)、H_(2)-N_(2)O滴定和X射线衍射(XRD)等手段对催化剂进行了表征,并将催化剂用于甲醇脱氢制甲酸甲酯反应评价了其催化性能。结果表明,助剂可改变催化剂中活性Cu^(0)物种的含量和表面酸碱性。与Cu/SiO_(2)催化剂相比,CuCe/SiO_(2)催化剂表面Cu颗粒的分散度提高,这促进了活性物种Cu^(0)的形成,同时表面碱性位点减少,抑制了副反应发生,因而CuCe/SiO_(2)催化剂表现出最高的活性。在300℃、0.2 MPa的反应条件下,CuCe/SiO_(2)催化剂的甲醇转化率、甲酸甲酯选择性分别为29.2%、86.3%,甲酸甲酯收率为25.2%,均明显优于文献报道的Cu基催化剂。 展开更多
关键词 甲醇脱氢 cu基催化剂 球形SiO2 甲酸甲酯 助剂
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Cu掺杂P2型Na_(0.67)Ni_(0.33)Mn_(0.67)O_(2)钠离子电池正极材料的制备与性能 被引量:2
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作者 刘辉 闫共芹 +1 位作者 蓝春波 张子杨 《人工晶体学报》 北大核心 2024年第1期145-153,162,共10页
通过溶胶-凝胶法制备了一系列形貌规则、表面光滑的Cu掺杂层状P2型Na_(0.67)Ni_(0.33-x)Cu_(x)Mn_(0.67)O_(2)(x=0、0.05、0.10、0.15、0.20、0.25)。采用SEM、XRD、EDS、XPS对材料进行了形貌、结构和成分表征。将材料用作钠离子电池正... 通过溶胶-凝胶法制备了一系列形貌规则、表面光滑的Cu掺杂层状P2型Na_(0.67)Ni_(0.33-x)Cu_(x)Mn_(0.67)O_(2)(x=0、0.05、0.10、0.15、0.20、0.25)。采用SEM、XRD、EDS、XPS对材料进行了形貌、结构和成分表征。将材料用作钠离子电池正极材料,采用循环伏安法、恒流充放电法研究了其电化学性能,获得了最佳掺杂比例。研究发现,掺杂未改变材料的层状结构和形貌,通过Cu掺杂引入了高电化学活性的Cu^(2+)作为取代基,增加材料的表面活性储钠位点,材料表现出良好的循环稳定性和倍率性能。在2.0~4.3 V的电压范围和0.1 C的倍率下,Cu掺杂比例x=0.15时Na_(0.67)Ni_(0.18)Cu_(0.15)Mn_(0.67)O_(2)的初始放电比容量为126.74 mAh/g,100次循环后容量保持率为79.10%,与未掺杂材料相比提高了50.92%。材料电化学性能的增强可归因于Cu^(2+)插入过渡金属层,由于Cu^(2+)(0.73A)的半径大于Ni^(2+)(0.69A),过渡金属层间距扩大,为Na+扩散提供了通道,进而提高了Na+扩散速率。当充电到高压时可抑制Na+脱/嵌过程中Na^(+)空位的产生,从而稳定材料的晶体结构并抑制材料发生P2-O2相变,提高了材料的循环稳定性。 展开更多
关键词 钠离子电池正极材料 溶胶-凝胶法 cu掺杂 Na_(0.67)Ni_(0.33)Mn_(0.67)O_(2) 层状氧化物 循环稳定性
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CO_(2)加氢制甲醇Cu/CeO_(2)催化剂实验研究
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作者 甘泽 李传 +3 位作者 邓文安 杜峰 罗辉 李庶峰 《炼油技术与工程》 CAS 2024年第4期33-38,共6页
考察了第二金属Ni改性对CO_(2)加氢制甲醇Cu/CeO_(2)催化剂活性的影响,并通过XRD、BET、XPS、H_(2)-TPR等手段对改性前后催化剂结构进行了表征。结果表明:金属负载量为20%时,Cu/CeO_(2)的比表面积最大;Cu与Ni质量比为3∶1时,催化剂碱度... 考察了第二金属Ni改性对CO_(2)加氢制甲醇Cu/CeO_(2)催化剂活性的影响,并通过XRD、BET、XPS、H_(2)-TPR等手段对改性前后催化剂结构进行了表征。结果表明:金属负载量为20%时,Cu/CeO_(2)的比表面积最大;Cu与Ni质量比为3∶1时,催化剂碱度最大,氧空位含量最高,Cu-Ni协同作用最强;该催化剂在反应温度240℃、反应压力3 MPa、液时空速2400 mL/(g·h)、H_(2)与CO_(2)体积比为3∶1时催化CO_(2)加氢制甲醇效果较优,CO_(2)转化率为18.5%,甲醇时空产率为40.43 g/(kg·h)。 展开更多
关键词 CO_(2) 加氢 甲醇 cu/CeO_(2)催化剂 反应条件 转化率 选择性 时空产率
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Al_(2)O_(3)前驱体对Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化甲醇重整制氢性能的影响
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作者 黄敏 薄其飞 +5 位作者 李娟 乔靖萱 袁善良 张彪 陈洪林 蒋毅 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期1443-1452,共10页
采用共沉淀法制备了一系列Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,通过XRD、BET、H_(2)-TPR、N_(2)O化学吸附、XPS表征技术,研究了Al_(2)O_(3)前驱体对催化剂结构的影响,同时对其在甲醇重整制氢中的性能进行了考察。结果表明,当Al^(3+)与Cu^(2+)、Zn... 采用共沉淀法制备了一系列Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,通过XRD、BET、H_(2)-TPR、N_(2)O化学吸附、XPS表征技术,研究了Al_(2)O_(3)前驱体对催化剂结构的影响,同时对其在甲醇重整制氢中的性能进行了考察。结果表明,当Al^(3+)与Cu^(2+)、Zn^(2+)同时共沉淀时,Al^(3+)对碱式碳酸盐中Cu^(2+)-Zn^(2+)部分取代生成类水滑石结构,增强了Zn-Al之间的相互作用。相反,在Cu^(2+)、Zn^(2+)完成共沉淀后,引入Al_(2)O_(3)前驱体对消除Al^(3+)对碱式碳酸盐中Cu-Zn取代的不良影响具有积极作用,有利于促进Cu-ZnO间的相互作用、CuO物种的分散和催化剂的还原,进一步促进表面Cu的分散,有利于其活性的提升。其中,以拟薄水铝石为铝源制备的催化剂呈现出优异的活性。在水醇物质的量比为1.2,反应温度为493 K的条件下,甲醇转化率可达94.8%,H_(2)时空收率可达97.5 mol/(kg·h),并且连续运行25 h其活性仍保持相对稳定。在反应条件下,经过723 K的10 h热处理后,该催化剂的活性损失率仅为5.37%。 展开更多
关键词 Al_(2)O_(3)前驱体 cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂 甲醇水蒸气重整 热稳定性
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La_(2)O_(3)掺杂Ti_(3)SiC_(2)/Cu复合材料的制备与性能
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作者 伊洪勇 陈忠文 +6 位作者 王俊青 张云龙 李成海 张瑞霞 潘佳琦 李文博 贾辰凡 《铜业工程》 CAS 2024年第1期22-28,共7页
铜合金作为热管理材料长期服役时,会出现冷-热循环条件下的结构性失效问题,因此考虑将具有低膨胀系数的MAX相材料引入到铜合金中,来降低复合材料的热膨胀性。Ti_(3)SiC_(2)是一种兼具陶瓷和金属的优良特性的三元层状陶瓷材料,具有自润... 铜合金作为热管理材料长期服役时,会出现冷-热循环条件下的结构性失效问题,因此考虑将具有低膨胀系数的MAX相材料引入到铜合金中,来降低复合材料的热膨胀性。Ti_(3)SiC_(2)是一种兼具陶瓷和金属的优良特性的三元层状陶瓷材料,具有自润滑、高韧性、高导电性等特点。作为增强相,Ti_(3)SiC_(2)能够提高Cu基复合材料的摩擦性能,降低复合材料的热膨胀系数,因此被应广泛用于电子封装材料、热管理材料等领域。本文将稀土氧化物La_(2)O_(3)引入到Ti_(3)SiC_(2)/Cu复合材料中,研究了La_(2)O_(3)掺杂含量对Ti_(3)SiC_(2)/Cu复合材料物相组成、表面形貌、显微硬度和摩擦因数等的影响。研究发现,利用热压烧结技术能够获得致密度较高的Ti_(3)SiC_(2)/Cu复合材料,相对密度在98.5%以上。适量掺杂La_(2)O_(3)后,Ti_(3)SiC_(2)/Cu复合材料的显微硬度有所增加,能够实现Ti_(3)SiC_(2)/Cu复合材料的弥散强化。随着La_(2)O_(3)掺杂量增加,Ti_(3)SiC_(2)/Cu复合材料的摩擦因数呈现出先降低后增加的趋势。在Cu基复合材料中添加Ti_(3)SiC_(2),能够起到润滑的作用,有利于降低摩擦因数。本研究可为Ti_(3)SiC_(2)/Cu复合材料的工程应用提供试验依据。 展开更多
关键词 Ti_(3)SiC_(2) cu复合材料 耐磨性 显微硬度
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次石墨-纳米Cu_(2)O/Cu制备及对UO_(2)^(2+)去除性能研究
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作者 李正伟 张宏丽 +5 位作者 刘迪 唐浩铭 王可 林森 吕瑞 孙仕勇 《非金属矿》 2024年第3期22-27,共6页
如何高效、快速清除放射性核素是当前核医学领域亟待解决的关键技术问题之一。选取放射性核素铀(VI)为对象,以次石墨(ShC)为载体,采用水热法制得对UO_(2)^(2+)具有高效协同去除效能的ShC-Cu_(2)O/Cu纳米复合材料。通过扫描电镜(SEM)、... 如何高效、快速清除放射性核素是当前核医学领域亟待解决的关键技术问题之一。选取放射性核素铀(VI)为对象,以次石墨(ShC)为载体,采用水热法制得对UO_(2)^(2+)具有高效协同去除效能的ShC-Cu_(2)O/Cu纳米复合材料。通过扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FTIR)、比表面积检测(BET)等对比了ShC及ShC-Cu_(2)O/Cu的微观形貌与结构,并系统探究了吸附剂用量、pH、吸附时间等因素对UO_(2)^(2+)吸附效率的影响。最后,通过吸附过程中的热力学、动力学行为及吸附前后的X射线光电子能谱(XPS)分析了其去除机理。结果表明,纳米ShC-Cu_(2)O/Cu对UO_(2)^(2+)的吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir模型,在40 min内对UO_(2)^(2+)的去除率可达91%,最大吸附量达35.44 mg/g,其高效的吸附能力归因于Cu_(2)O/Cu与UO_(2)^(2+)氧化还原作用及次石墨吸附作用的协同效应。 展开更多
关键词 次石墨 纳米cu_(2)O/cu UO_(2)^(2+) 核素清除剂
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稀土修饰对Cu/Al_(2)O_(3)催化乙酰丙酸乙酯加氢性能的影响
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作者 商宗玲 张弨 赵凤玉 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第3期340-348,共9页
生物质催化转化制大宗化学品符合低碳战略的重要研究方向,将纤维素衍生物乙酰丙酸乙酯转化为1,4-戊二醇是最具前景的技术路线之一。非贵金属铜基催化剂在该反应中表现出较好的活性,Cu/Al_(2)O_(3)在160℃、4 MPa H_(2)条件下催化乙酰丙... 生物质催化转化制大宗化学品符合低碳战略的重要研究方向,将纤维素衍生物乙酰丙酸乙酯转化为1,4-戊二醇是最具前景的技术路线之一。非贵金属铜基催化剂在该反应中表现出较好的活性,Cu/Al_(2)O_(3)在160℃、4 MPa H_(2)条件下催化乙酰丙酸乙酯氢解制1,4-戊二醇收率为50.8%,经稀土改性后催化剂的活性和选择性显著提升,其中CuNd0.25/Al_(2)O_(3)催化剂上获得1,4-戊二醇的收率高达92.7%。通过对催化剂性能以及X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)、氢气程序升温脱附(NH3-TPD)和CO红外吸附(CO-DRIFT)等表征结果的分析发现,稀土元素的存在不仅改变了Cu活性中心的还原性质、分散度和电子结构,还改变了催化剂表面酸、碱性位点的分布。稀土元素的修饰既促进了催化剂表面反应物的吸附与活化,又抑制了目标产物1,4-戊二醇的脱水副反应,从而提高了活性和选择性。 展开更多
关键词 cu/Al_(2)O_(3)催化剂 稀土修饰 1 4-戊二醇 乙酰丙酸乙酯 氢解
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不同质量浓度Cu^(2+)和Ag^(+)对大麦成熟胚组培特性的影响
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作者 周洪斌 王卫斌 +3 位作者 王梦玥 熊静蕾 陈升位 毛孝强 《云南农业大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期9-17,共9页
【目的】探究不同质量浓度Cu^(2+)和Ag^(+)对大麦成熟胚组培特性的影响。【方法】以Bowman、北青7号和光头大麦的成熟胚为材料,研究不同质量浓度Cu^(2+)和Ag^(+)对大麦成熟胚愈伤诱导率、长根率、长芽率、褐化率、绿化率、再分化率和愈... 【目的】探究不同质量浓度Cu^(2+)和Ag^(+)对大麦成熟胚组培特性的影响。【方法】以Bowman、北青7号和光头大麦的成熟胚为材料,研究不同质量浓度Cu^(2+)和Ag^(+)对大麦成熟胚愈伤诱导率、长根率、长芽率、褐化率、绿化率、再分化率和愈伤湿质量的影响。【结果】Bowman、北青7号和光头大麦成熟胚的7种组培特性间存在不同程度差异。与对照相比,0.75 mg/L Cu^(2+)可减少10.43%的成熟胚长根、7.48%的成熟胚长芽、8.24%的愈伤组织褐化、20.74 mg的愈伤湿质量;4.00 mg/L Ag^(+)可提高6.47%的愈伤组织诱导率,可减少9.08%的成熟胚长根、7.96%的成熟胚长芽和9.67%的愈伤褐化;0.75 mg/L Cu^(2+)和4.00 mg/L Ag^(+)对愈伤细胞转绿、愈伤增殖和再分化均无抑制。【结论】适宜质量浓度的Cu^(2+)和Ag^(+)可有效抑制大麦成熟胚长根、长芽和愈伤组织褐化,Ag+还可有效提高愈伤诱导率;在基于MS培养基的大麦成熟胚愈伤组织诱导和再分化培养中,Cu^(2+)和Ag^(+)的适宜质量浓度分别为0.75和4.00 mg/L。研究结果可为构建大麦成熟胚的愈伤诱导及其再分化技术体系提供理论支持。 展开更多
关键词 大麦 成熟胚 组培特性 cu^(2+)质量浓度 Ag^(+)质量浓度
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