Ni修饰碳纳米管促进合成气高效制甲醇Cu基催化剂研究

利用化学还原沉积法 ,制备一类Ni高度分散 /修饰的多壁碳纳米管基新型材料y %Ni/MWCNT(y %为质量百分数 ) ,并用其作为促进剂 ,制备共沉淀型y %Ni/MWCNT促进的合成气高效合成甲醇Cu ZnO Al2 O3 催化剂 ,Cu6Zn3 Al1 x %(y %Ni/MWCNT) (x %为质量百分数 ) .实验发现 ,Ni对MWCNT的预修饰能明显地提高单纯MWCNT促进的Cu ZnO Al2 O3 催化剂对合成气转化为甲醇的催化活性 .在 2 0MPa ,493K ,V(H2 )∶V(CO)∶V(CO2 )∶V(N2 ) =62∶3 0∶5∶3 ,GHSV =2 70 0mL(STP)·h-1·(g cat .) -1的反应条件下 ,所观测CO转化率达 3 4% ,相应甲醇时空产率为 44 2mg·h-1·(g cat .) -1,分别是非促进的基质催化剂Cu6Zn3 Al1[最佳操作温度 5 13K时为 3 2 0mg·h-1·(g cat.) -1]和单纯MWCNT促进的催化剂Cu6Zn3 Al1 12 5 %MWCNT [最佳操作温度 5 0 3K时为 3 78mg·h-1·(g cat.) -1]的 1 3 8和 1 17倍 .在反应温度≤ 5 0 3K时产物中甲醇的选择性≥ 98% ;当反应温度 >5 0 3K时有可观量CH4的生成 ,其选择性随催化剂中Ni含量及反应温度上升而增加 .为兼获较高的CO转化率及相应甲醇选择性 ,催化剂的组成以Cu6Zn3 Al1 12 5 % ( 8%Ni/MWCNT)为佳 ,反应温度以～ 493K为宜 .结合催化体系的表征 (XRD ,TPR ,TPD)等结果 ,讨论了y