SiW_(11)O_(39)Fe(Ⅲ)(H_2O)^(5-)的电化学性质及电催化还原过氧化氢

用循环伏安和交流阻抗等方法详细研究了SiW11O39Fe(Ⅲ)(H2O)5-(SiW11Fe)的电化学性质和对H2O2还原的间接电催化作用,并与PW11O39Fe(Ⅲ)(H2O)4-(PW11Fe)进行了比较,同时提出了电催化反应的机理。实验结果表明,与PW11Fe类似,SiW11Fe在酸性水溶液中也有3对还原氧化伏安响应,分别归属于Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)电对和W-O骨架的还原氧化反应。但SiW11Fe的3对还原氧化波的峰电位与PW11Fe相比明显负移,且均受溶液pH的影响。SiW11Fe中Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)电对传递电子的可逆性比PW11Fe的差,但同样对H2O2的还原具有明显的电催化作用,并受溶液pH的影响。随着溶液pH的增加,Fe波和W-O骨架波的还原氧化峰电位均负移,Fe波对H2O2还原的电催化活性降低甚至被完全抑制,相反,第一个W-O骨架波对H2O2的还原却有明显的电催化作用。

高pH条件纳米Fe_3O_4催化H_2O_2分解去除水中4-氯酚

为了克服非均相fenton催化反应中溶液初始pH过低的缺点,开展了pH=5时Fe3O4/H2O2体系催化氧化去除水中4-氯酚实验。试验结果表明:制备的铁氧化物为纯Fe3O4,具有反尖晶石八面体结构。纳米Fe3O4能够高效催化H2O2分解氧化水中的4-氯酚,反应180 min后4-氯酚的去除率达到96.8%。当催化剂投量小于2.0 g/L,4-氯酚的去除率随着催化剂投量的增加而升高;当催化剂投量大于2.0 g/L,去除率会随着投量的增加而降低。随着H2O2投量的增加,4-氯酚的去除率先升高后降低。溶液的初始pH对4-氯酚的去除影响较大,pH越低,去除速率和效率越高。重复使用5次以后,纳米Fe3O4仍然保持较高的催化活性。

微波水热-固相法制备钙铁石型Ca_2Fe_2O_5粉体及其表征

以硝酸铁和硝酸钙为原料,草酸铵作为络合剂,用氨水调节pH,采用微波水热-固相法制备钙铁石型Ca2Fe2O5粉体.利用XRD和SEM对产物的物相和微观形貌进行表征,结果表明:微波水热预处理后得到的CaCO3-Fe2O3复合氧化物,颗粒度小,反应活性较高,在700℃下焙烧3h便可制备正交晶系的Ca2Fe2O5粉体.

超临界浸渍干燥方法制备Fe_2O_3-SO_4^(2-)/Hβ-Al_2O_3催化剂

考察了HZSM 5、HY和Hβ沸石上气相合成甲基叔丁基醚 (MTBE)的反应性能 ,发现Hβ比其它沸石具有更高的催化活性。采用超临界浸渍 干燥方法将超强酸中心SO2 -4 Fe2 O3 引入Hβ上制成的Fe2 O3 SO2 -4/Hβ Al2 O3 催化剂 ,在实验条件下其催化合成MTBE的异丁烯转化率由常规浸渍 干燥方法制成的催化剂的 2 3 7%提高到 34 8% ,MTBE选择性为 10 0 %。应用NH3 TPD、吸附吡啶的红外光谱方法表征了该催化剂的表面酸性 ,其酸量和L酸 /B酸的比例较常规方法制成的催化剂分别提高了 2 2 %和 4 9%。XPS分析结果表明 ,该催化剂表面的Fe和S的化学环境发生了较大变化。BET比表面分析结果表明 。

Pd-M(Ce、Ca、Fe)/γ-Al2O3催化2,5-二氢呋喃加氢性能

通过分步浸渍法制备了Pd含量为0.3%,M含量为3.0%的Pd-M(M=Ce、Ca、Fe)/γ-Al2O3催化剂,采用XRD、N2物理吸附-脱附、H2-TPR、H2-TPD和Py-IR等对催化剂进行表征,并研究了助剂对Pd/γ-Al2O3催化剂催化2,5-二氢呋喃加氢性能的影响。结果表明,在Pd/γ-Al2O3催化剂中引入助剂,降低了Pd与金属相互作用,同时减少了表面暴露L酸位点;促进了2,5-二氢呋喃加氢转化为四氢呋喃,抑制了异构化产物2,3-二氢呋喃的产生。特别是Fe的引入,与Pd之间的协同作用,使CC双键在Pd表面吸附增强,2,5-二氢呋喃转化率大幅提高。该催化剂在反应温度30℃,氢压0.5 MPa和反应时间1 h的加氢条件下,2,5-二氢呋喃转化率达到94.25%,目标产物四氢呋喃选择性达到99.97%。

紫外光助类Fenton氧化法催化1,2-二氟-1,1,2,2-四氯乙烷脱氟反应的研究

【目的】针对1,2-二氟-1,1,2,2-四氯乙烷(F112)具有高能量碳氟键,很难被光解、水解及微生物降解的特点,研究紫外光条件下类Fenton氧化法催化F112脱氟的最佳条件,旨在为含氟有机物的降解提供参考。【方法】在紫外线高压汞灯的作用下,以类Fenton氧化法中的Fe3+/H2O2为催化剂,研究溶液初始pH、Fe3+投加量、H2O2投加量、反应温度、紫外光源与溶液距离对F112脱氟率的影响。【结果】在溶液初始pH=1、Fe3+投加量为7.5mmol/L、H2O2投加量为500mmol/L、反应温度40℃、紫外光源与液面距离为12cm的条件下,F112脱氟率均最大,脱氟效果均最佳。【结论】得到了紫外光条件下类Fenton氧化法催化F112脱氟的最佳条件,为含氟有机物的降低提供了参考。

2-苯基-4,5-二(2-呋喃基)-1H-咪唑的晶体结构及化学发光性质研究

利用化学法制备了一种咪唑类化合物2-苯基-4,5-二(2-呋喃基)-1H-咪唑,并利用X-射线单晶衍射实验分析其晶体结构,通过考察紫外-可见吸收光谱、荧光光谱和化学发光光谱研究它的发光性质。在碱性介质中,2-苯基-4,5-二(2-呋喃基)-1H-咪唑可以与H_2O_2、K_3Fe(CN)_6反应,产生明显的化学发光现象。利用400~640 nm的系列滤光片考察2-苯基-4,5-二(2-呋喃基)-1H-咪唑/H_2O_2和2-苯基-4,5-二(2-呋喃基)-1H-咪唑/K_3Fe(CN)_6体系的化学发光光谱,探讨体系的发光机理。当把Cu^(2+)和没食子酸丙酯分别加入到相应的体系中时,可以促进超氧阴离子自由基(·O_2^-)的生成,有效增强体系的化学发光。

钙钛矿吸附剂用于制备高温富O_2-CO_2混合气体的性能研究

采用固相反应法制备钙钛矿型吸附剂Ba0.95Ca0.05Co0.5Fe0.5O3-δ(BCCF)和Sr0.95Ca0.05Co0.8Fe0.2O3-δ(SCCF)。XRD结果显示两种物质均形成了纯的钙钛矿结构。利用TGA实验研究了吸附剂的理论氧吸附容量,氧吸附/脱附转化率及循环稳定性。结果显示,由于785℃时,吸附剂SCCF发生了氧空位的无序-有序的相转变,SCCF比BCCF具有更高的理论氧吸附容量。在700～900℃范围内,吸附剂的氧吸附/脱附转化率随着温度的升高而增大,但脱附过程都没有进行完全,吸附剂BCCF、SCCF的脱附转化率只达到了59.44%、38.36%。在测试温度范围内,BCCF和SCCF的最佳氧脱附温度是850℃和900℃,最佳的氧吸附温度应分别大于850℃和800℃。多次吸附/脱附循环试验显示BCCF吸附剂具有很高的活性和循环稳定性,而SCCF经过3次循环后,其转化率明显降低。

2,3-吲哚醌对多巴胺能细胞氧化损伤的保护作用

目的采用过氧化氢(H2O2)作为损伤因素,检测2,3-吲哚醌(isatin,ISA)对MES 23.5细胞的保护作用及其机制。方法 MTT比色法检测H2O2的毒性作用及ISA的保护作用。细胞分为:对照组,H2O2 20μmol.L-1组,和ISA 100μmol.L-1+H2O2 20μmol.L-1组,采用流式细胞技术(FCM)检测线粒体膜电位(△ψm)的变化;激光扫描共聚焦显微镜(LSCM)检测细胞内Ca2+浓度([Ca2+]i)变化。结果 H2O2组细胞存活率明细降低。ISA 100μmol.L-1及以上浓度处理的细胞存活率均高于H2O2组(P<0.05)。H2O2组细胞内R123平均荧光强度较对照组明显降低而ISA组明显增强(P<0.01)。H2O2组细胞内Fluo-3荧光强度明显高于对照组(P<0.01),而ISA组细胞内荧光强度明显低于H2O2组(P<0.01)。结论 ISA可减轻H2O2导致的DA能MES 23.5细胞损伤,其机制与减轻△ψm异常,降低[Ca2+]i水平有关。

几种水溶性化合物对印染废水中活性艳红K-2BP光解的影响

通过添加NO3-、Fe3+、H2O2三种水溶性化合物研究了水溶性化合物在汞灯照射下对活性艳红K-2BP模拟染料废水降解效果的影响.结果表明:紫外光解可以将K-2BP完全矿化,不生成二次污染物;K-2BP的光解符合一级反应动力学.三种水溶性化合物尤其是Fe3+与H2O2的添加对染料的光解有非常显著的促进作用.随着添加浓度的增加,光解促进率明显增大;其促进机制可能是通过充当氧化剂或催化剂吸收紫外辐射后生成强氧化性的.OH自由基引发化学反应使K-2BP氧化分解.

Fe_3O_4-[(ZnL_2)(H_2O)_2]_2H_2[P_2Mo_5O_(23)]·2H_2O纳米复合粒子的合成及性质

以Fe_3O_4与[(ZnL_2)(H_2O)_2]_2H_2[P_2Mo_5O_(23)]·2H_2O(L=pyridine-2-carboxamide)为原料成功合成了Fe_3O_4-[(ZnL_2)(H_2O)_2]_2H_2[P_2Mo_5O_(23)]·2H_2O纳米复合粒子.通过透射电子显微镜(TEM)、X-射线衍射仪(XRD)、紫外可见分光光度计(UV-Vis)、傅立叶变换红外光谱仪(FT-IR)、荧光光谱仪(PL)和振动样品磁强计(VSM)对Fe_3O_4-[(ZnL_2)(H_2O)_2]_2H_2[P_2Mo_5O_(23)]·2H_2O纳米复合粒子进行结构和性质研究,结果表明合成的Fe_3O_4-[(ZnL_2)(H_2O)_2]_2H_2[P_2Mo_5O_(23)]·2H_2O纳米复合粒子平均粒径为10.4nm,几乎呈球形,大小较为均匀,室温下显示良好的光学和磁学性能,在黑暗条件下,Fe_3O_4-[(ZnL_2)(H_2O)_2]_2H_2[P_2Mo_5O_(23)]·2H_2O纳米复合粒子能有效吸附有色染料次甲基蓝,该纳米复合粒子在吸附,磁学和生物医学方面都具有潜在应用.

微波协助溶胶-凝胶法制备Ca_2Fe_2O_5及其光催化性能

钙钛矿型复合氧化物Ca2Fe2O5是一种新型的窄带隙半导体光催化材料。以Fe（NO3）3×9H2O、Ca（NO3）2×4H2O、聚乙烯醇和尿素为主要原料,采用微波协助溶胶-凝胶法成功制备了Ca2Fe2O5。通过X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、红外光谱（FT-IR）和漫反射谱（DRS）对Ca2Fe2O5进行了表征,并研究了煅烧温度对Ca2Fe2O5光催化性能的影响。结果表明:7001000℃煅烧都能得到Ca2Fe2O5;其中,800℃煅烧得到的Ca2Fe2O5光催化性能最佳,其粒径为80100nm,带隙吸收边波长为548nm,对应带隙宽度为2.3eV;在可见光条件下,800℃煅烧得到的纳米Ca2Fe2O5对模拟污水甲基橙表现出了优良的光催化降解性能。微波协助溶胶-凝胶法制备的Ca2Fe2O5光催化活性明显优于单一溶胶-凝胶法制备的Ca2Fe2O5,是一种在污水处理方面具有应用前景的可见光催化剂。

可见光-芬顿降解甲基橙效果的正交试验研究

在节能灯光照条件下,Fe2+/C2O42-/H2O2体系对甲基橙具有较好的降解效果,并通过正交试验得出降解1 000 mL 100 mg/L甲基橙溶液的最佳条件是:H2O2浓度为7.8 mmol/L,Fe2+浓度为0.8 mmol/L,草酸钠浓度为74.6 mmol/L,反应时间60 min。

固体超强酸分子筛的制备及催化醚化反应性能

用SO2 -4/Fe2 O3 对Hβ -沸石改性 ,探索了固体超强酸分子筛的制备方法 ,研究了改性后催化剂的表面酸性变化及其醚化反应性能 .结果表明 ,改性后催化剂的酸性增强 ,且产生了超强酸中心 ,其中 ,L酸中心比例较大 ;将其用于催化裂化轻汽油中C5 烯烃醚化反应 ,催化剂活性明显提高 ,但选择性略有下降 ;活性组分的引入方法可影响催化剂的性能 ,(NH4) 2 SO4 浸渍法优于H2 SO4 浸渍法 ,(NH4) 2 SO4 最佳浓度为 1 .0mol·L- 1;活性组分的最佳质量分数为 1 %左右 ,最佳焙烧温度为 550℃ ;在此条件下 ,2 -甲基 - 1 -丁烯的转化率达 93.1 % ,TAME的质量分数达 1 3.1 % .

含二硫代甲酸酯配体铁硫簇合物的合成与表征

报道通过2–呋喃甲硫醇/十二羰基三铁/三乙胺体系所形成的中间物[(μ-2-SCH2C4H3O)(μ-CO)Fe2(CO)6]Et3NH同CS2作用生成络阴离子[(μ-2-SCH2C4H3O)(μ-S C—S—)Fe2(CO)6]后,同卤代物原位反应,合成了3个新颖的含μ–二硫代甲酸酯配体的铁硫簇合物(μ-2-SCH2C4H3O)(μ-RS—C S)Fe2(CO)6(R=CH3、CH2Ph、CH2COOC2H5).这3个新颖配合物均通过核磁共振氢谱、红外光谱和元素分析表征了其结构.