合成气制低碳烯烃用Fe/AC催化剂的制备及性能表征

研究了以活性炭 (AC)作为载体制备的铁基催化剂 ,通过对不同铁盐、活性炭和助剂的筛选 ,研制出对合成气转化为低碳烯烃具有高活性和高选择性的催化剂 .对反应前及反应过程中催化剂体相结构的XRD测试结果表明 ,Fe Cu K/AC催化剂在反应前主要由α Fe,Fe3 O4和Cu0 组成 ,经合成气反应后主要由α Fe ,Fe5C2 ,Fe7C3 ,Cu0 和K2 O组成 .Fe Mn K/AC催化剂的晶体结构主要以Fe嵌入MnO中形成的 (Fe,Mn)O结构存在 .实验中得出的α Fe ,FexCy 及 (Fe ,Mn)O与激光热解法制备的催化剂的的晶体结构相似 .对催化剂的制备方法进行了筛选 ,考察了不同助剂Cu ,Mn ,Si和K等元素对催化剂性能的影响 .结果表明 ,以草酸铁为铁源 ,椰壳炭为载体制备的Fe Mn K/AC催化剂的催化效果最佳 ,在空速 6 0 0h-1,压力 1 5MPa和温度 32 0℃条件下 ,CO转化率可达 97 4 % ,C=2 ～C=4选择性可达 6 8 0 % .

新型低温Fe/AC脱硫剂的研究

将活性焦担载氧化铁制得Fe/AC脱硫剂用于烟气脱硫 ,在最经济的烟气脱硫温度窗口 ( 1 2 0℃～ 2 5 0℃ )显示出高的脱硫活性 .考察操作条件对其脱硫活性的影响 ,并借助EXAFS和TPD表征技术对其内在原因进行探讨 .Fe/AC脱硫剂在排烟温度下用于脱硫 ,其活性明显优于活性焦和纯Fe2 O3,且载体炭无氧化烧损 .Fe/AC吸硫后形成 2种含硫物质 :H2 SO4 和Fe2 (SO4 ) 3,H2 O和O2 的存在可增加Fe/AC对SO2 的吸附硫容 .由高比表面活性焦制得的Fe/AC有更高的脱硫活性 ,这源于活性组分Fe2 O3 在其上良好的分散性 .Fe/AC用于脱硫应在适宜空速 [( 80 0L/(kg·h)

制备条件对Fe/AC脱硫活性的影响

考察了Fe/AC脱硫剂的煅烧温度和载铁量对脱硫活性的影响 ,并对脱硫剂进行了X 射线衍射 (XRD)和EXAFS表征 ,结果表明 :经 2 5 0℃煅烧的Fe/AC脱硫剂具有最高的脱硫活性 ,2 0 0℃煅烧 ,前驱体未完全分解 ,高于 2 5 0℃煅烧 ,会使活性组分聚集 ,二者均导致脱硫活性降低 .Fe/AC脱硫剂适宜的载铁量为 3 5— 1 4 % ,大于1 4 %担载量使脱硫剂微孔堵塞严重 ,致使其脱硫活性下降 .

Fe/AC催化过氧化氢降解双酚A

传统Fenton反应存在对液相pH要求较高、Fe3+回收困难以及难以重复使用等问题。基于'活性离子固载化,酸性环境局部化'的设计思路,通过对活性炭(AC)表面酸化改性,制备得到载铁活性炭(Fe/AC)催化剂。研究了Fe/AC制备工艺与其性能之间的关系,结果表明,在载Fe3+量44.05mg.g-1、煅烧温度200℃的制备工艺下可得到催化活性较高、稳定性好的Fe/AC催化剂。用性能优良的Fe/AC催化H2O2降解双酚A(BPA),其较佳催化反应条件为:反应时间60min、反应温度20℃、溶液pH值为4.0≤pH≤8.0、Fe3+/H2O2摩尔比为0.007～0.012、30%H2O2用量为0.04ml H2O2.(mg BPA)-1。本工作制备得到的Fe/AC催化剂具有较好的重复使用性能,在实际废水处理领域具有较大的应用前景。

助剂Fe添加对柱状MnO_x/PG-AC催化剂低温选择性催化还原(SCR)性能影响

采用等体积浸渍法制备Mn Ox/PG-AC、Mn Ox-Fe Oy/PG-AC催化剂,并通过X射线衍射(XRD)、X射线光电能谱(XPS)及场发射扫描(FESEM)等表征手段分析了Fe的掺杂对催化剂低温脱硝活性的影响.分析表明,助剂Fe的加入促进活性组分锰氧化物具有更好的分散性,为催化剂提供了更多的催化活性位点,同时助剂Fe的掺杂明显调控了活性组分Mn4+/Mn3+的价态比.一定量Fe的掺杂显著提高了催化剂的低温选择性催化还原(SCR)性能.当Fe/Mn的物质的量之比为0.8时,Mn Ox-Fe

Fe-K/AC催化氧化脱硫剂制备及反应机理研究

采用正交实验法制备了负载铁、钾的活性炭(Fe-K/AC)热煤气催化氧化脱硫剂,考察了活性组分铁、钾含量、二价铁和三价铁比例、煅烧温度对催化氧化脱硫反应活性的影响。由正交实验极差分析可知,各因素影响程度依次为:钾含量>铁含量>煅烧温度>Fe2+/Fe3+,最优制备条件为,铁含量0.5%、钾含量5.0%、煅烧温度600℃、Fe2+/Fe3+比0.5。通过对脱硫剂的孔隙结构和表面形貌分析可知,活性炭表面负载的铁金属氧化物具有催化氧化硫化氢生成单质硫的活性,碱金属氧化物具有协同作用,可以改变表面酸碱性,促进硫化氢的催化转化,但过高的金属氧化物负载量会阻塞孔道,减小反应比表面积,从而降低脱硫剂的反应活性。

Fe/AC脱硫剂的还原再生

研究了 Fe/ AC脱硫剂在不同气氛中的再生行为 ,并对再生后 Fe/ AC二次脱硫活性差异的原因进行了探讨 ,结果表明 :脱硫剂经 H2 再生后二次脱硫活性与初活性相比明显下降 ,经 NH3在 350℃再生后二次脱硫活性与初活性相比未见下降 ,以 NH3 再生后 Fe/ AC脱硫活性的改善并非是脱硫剂对 NH3 吸附所造成的表面碱性的提高 ,而应归因于还原性较弱的 NH3 仅将 Fe2 ( SO4 ) 3 中的 SO4 2 -选择性还原为 SO2 ,而未与 Fe3 + 发生反应 ,从而保证了活性组分在

CO2气氛下FeLi／AC催化剂上的乙苯脱氢反应

研究了助剂Li对活性炭负载铁氧化物(Fe/AC)催化剂在CO2气氛下的乙苯脱氢反应性能和CO2促进作用的影响。结果表明,助剂Li的最佳添加量为0.6 mmol/g,n(Li)/n(Fe)=0.2;550℃,CO2气氛下Fe(3.0)Li(0.6)/AC催化剂上的乙苯转化率、苯乙烯收率和选择性分别为65.4%、62.9%和96.2%。助剂Li的添加明显提高了Fe/AC催化剂上的乙苯脱氢活性,抑制了催化剂失活。在CO2气氛下,Fe(3.0)/AC和Fe(3.0)Li(0.6)/AC催化剂上苯乙烯收率比N2气氛下明显提高,表明CO2显著促进了乙苯脱氢反应,具有良好的耦合作用。

煤基Fe/AC去除废水中苯胺和吡啶的吸附行为和模型优化

通过浸渍法制备煤基活性炭Fe系吸附剂(Fe/AC),并采用扫描电镜、N2吸附、元素分析和Boehm滴定法表征其结构及表面官能团。以批处理方式调变吸附条件(时间、初始质量浓度和温度)研究吸附剂对苯胺和吡啶的吸附行为,并分别采用Langmuir,Freundlich和Temkin模型拟合实验数据,同时用准一级、准二级和Elovich动力学方程分析吸附动力学行为,研究吸附剂吸附苯胺和吡啶的热力学行为。结果表明:当吸附100 mg/L的苯胺和吡啶时,硝酸铁处理对吸附剂的吸附量无显著影响,而当吸附2500 mg/L的苯胺和吡啶时,活性炭(AC),Fe3/AC(载铁活性炭,铁负载量为3%)和Fe5/AC(载铁活性炭,铁负载量为5%)的苯胺吸附量略有差别,分别为167 mg/g,166 mg/g和164 mg/g,AC,Fe3/AC和Fe5/AC的吡啶吸附量则分别为122 mg/g,102 mg/g和100 mg/g,说明硝酸铁处理可以降低吸附剂对苯胺和吡啶吸附量(吸附剂对吡啶吸附量降低得更为显著),这是由酸性含氧官能团的增加和吸附质亲水性叠加作用所致;吸附剂的吸附量随着温度升高而略下降;负载Fe具有催化氧化苯胺活性;Freundlich模型较好描述了AC和载铁活性炭(Fe/AC)对苯胺及吡啶吸附过程;准二级方程较好描述了Fe/AC对吡啶和低质量浓度苯胺吸附过程,Evolich动力学方程适用于高质量浓度苯胺吸附;吸附苯胺和吡啶是自发的和放热的。载铁活性炭适用于处理低质量浓度苯胺和吡啶废水。

Fe/AC催化剂对苯酚模拟废水的催化湿式氧化

采用浸渍法制备了Fe/AC(活性炭)系列催化剂;用苯酚的湿式催化氧化作为模型反应,研究了催化剂的催化性能.结果表明,在pH=3.0,常压和90℃的反应条件下,Fe(5%)/AC催化剂具有相对较优的对苯酚废水的催化氧化活性,该催化剂对苯酚模拟废水的化学需氧量(COD)去除率约为70%.通过催化剂表征,表明该催化剂活性与其表面性质存在一定的关系.

响应曲面法优化Fe-Ce/AC处理兰炭废水工艺

采用浸渍法制备负载双金属(铁和铈)活性炭(Fe-Ce/AC),以Fe-Ce/AC为非均相Fenton催化剂处理兰炭废水。在单因素实验基础下,以pH值及H_2O_2和Fe-Ce/AC投加量为考察因素,兰炭废水COD去除率为评价指标,确定H_2O_2最佳投加量为3 m L,Fe-Ce/AC最佳投加量为0.10 g,pH最佳值为4。采用中心组合设计-响应曲面法优化Fe-Ce/AC非均相Fenton技术处理兰炭废水工艺,结果表明,各影响因子显著性顺序为:pH>Fe-Ce/AC投加量>H_2O_2投加量,其中,H_2O_2投加量与Fe-Ce/AC投加量间交互作用显著,模型校正决定系数R2adj=为0.920 9,模型回归项极显著(P<0.000 1),表明模型可信度和准确度高;最佳工艺条件为:pH=3.7,H_2O_2投加量为2.7 m L,Fe-Ce/AC投加量为0.1 g,COD去除率模型预测值为81.31%,与实验值80.05%相比,相对误差为1.55%,表明模型对实验结果有良好的预测性。

Fe／AC脱硫剂的还原再生

研究了Fe/AC脱硫剂在不同气氛中的再生行为，并对再生后Fe/AC二次脱硫活性差异的原因进行了探讨。结果表明：脱硫剂经H2再生后二次脱硫活性与初活性相比明显下降，经NH3在350℃再生后二次脱硫活性与初活性相比未见下降，以NH3再生后Fe/AC脱硫活性的改善并非是脱硫剂对NH3吸附所造成的表面碱性的提高，而应归因子还原性较弱的NH3仅将Fe（SO4）3中的SO4^2-选择性还原为SO2，而未与Fe^3+发生反应，从而保证了活性组分在AC表面的高分散性。

Fe^3＋-TiO2／AC光催化剂的制备及其光催化性能

以活性炭(AC)为载体,通过溶胶-凝胶法制备了Fe3+离子掺杂的TiO2/活性炭(Fe3+-TiO2/AC)负载型光催化剂,通过SEM、XRD、UV-Vis等手段对光催化剂进行了表征。以125W高压汞灯作为光源,通过对罗丹明B的光降解反应,主要考察了温度对Fe3+-TiO2/AC复合体的光催化活性的影响。结果表明,温度在600℃条件下焙烧的Fe3(+0.15%)-TiO2/AC具有最好的光催化活性。

Cu-Fe/AC催化剂连续CWPO法处理苯酚废水

采用微波辅助合成法制备了Cu-Fe/AC催化剂,表征了其形貌特征,考察了该催化剂催化湿式过氧化氢氧化(CWPO)处理苯酚废水的效果,应用响应面法(RSM)分析了COD去除率的影响因素。实验结果表明,在反应温度为80℃、反应停留时间为90 min、初始pH为3.1、H_(2)O_(2)加入量为2.2 g/L的条件下,COD去除率为82%;RSM结果表明,在反应温度为100℃、反应时间为64 min、初始pH为3.3、H_(2)O_(2)加入量为2.7 g/L的优化条件下,COD去除率可达86%;Cu-Fe/AC催化剂在重复使用4次后,对COD的去除率仍保持在80%以上,表现出良好的重复利用性能。

载体改性对Fe-Mn/AC低温选择性还原催化剂脱硝性能的影响

以经硝酸、柠檬酸、氧等离子体改性的活性炭(AC)和未改性活性炭为载体,以Fe、Mn为活性组分,采用等体积浸渍法制备了一系列Fe-Mn/AC催化剂。采用N 2物理吸附、傅里叶红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂进行了表征,研究了载体改性对Fe-Mn/AC催化剂脱硝性能的影响。结果表明:所研究的载体改性方法主要是通过调控活性炭表面含碳氧双键官能团的数量来改善NH 3的吸附特性,从而提高烟气低温选择性还原(SCR)反应的脱硝率;所研究的改性方法不会对Mn、Fe活性组分产生显著影响;硝酸和柠檬酸改性的Fe-Mn/AC催化剂在反应温度120℃和空速8000 h-1条件下,脱硝率均为95%左右;柠檬酸可以替代硝酸,用于低温SCR催化剂载体活性炭改性,从而便于工业生产。

Fe、Ce、Cu对Mn/AC催化剂低温脱硝及抗硫性能的影响研究

通过浸渍法制备了Fe、Ce、Cu和Mn含量比不同的系列金属-Mn/AC催化剂,利用XRD、BET、SEM等进行了表征,对其NH3-SCR低温脱硝性能和抗硫性能进行了研究。结果表明,金属改性对Mn/AC催化剂的低温脱硝性能和抗硫性能均有较大提升,改性后的催化剂比表面积增加,孔径、孔容降低,其中Fe(15)Mn(10)/AC催化剂表现最好,铁和锰均能以无定形氧化物良好分散于载体表面,该催化剂具备丰富的酸性位,良好的氧化还原性能,在120~200℃下脱硝效率均可达90%,在通入SO2条件下,仍有70%的脱硝效率,并且经济性适中,便于推广。

锂对二氧化碳气氛下乙苯脱氢催化剂铁(Fe)/活性炭(AC)的促进作用

研究了助剂Li对CO2气氛下活性炭负载的Fe氧化物(Fe/AC)催化剂上的乙苯脱氢性能的影响和CO2的作用。助剂Li的添加提高了Fe/AC催化剂在CO2气氛下的乙苯脱氢活性和稳定性;CO2气氛下的苯乙烯收率明显高于N2气氛下,表明CO2显著促进了乙苯脱氢反应。

Fe2O3/AC脱除煤气中的Hg^0

利用固定床反应器在模拟煤气条件下研究了活性焦(AC)负载Fe2O3催化剂(Fe2O3/AC)对气态Hg0的脱除,考察了Fe2O3负载、煅烧温度、空速、Hg0浓度、H2S等对Fe2O3/AC催化剂脱除Hg0的影响及Fe2O3/AC催化剂的再生性能,采用扫描电镜(SEM)表征了Fe2O3在Fe2O3/AC上的分布状态.结果表明,Fe2O3/AC具有较高的脱除Hg0能力,明显高于载体AC,主要缘于Fe2O3对Hg0的催化氧化作用.Fe2O3/AC催化剂上负载的活性组分Fe2O3并不是均匀的分布在载体AC表面上,而是成块簇状分布状态.300℃煅烧温度下制备的Fe2O3/AC催化剂脱除Hg0的能力最高.在5000—15000 h-1的空速和21—200μg·m-3的Hg0浓度范围内,Fe2O3/AC催化剂具有良好的脱除Hg0的能力.H2S与Hg0在Fe2O3活性位上存在竞争吸附、反应会降低Fe2O3/AC对Hg0的脱除能力,但H2S反应生成的单质S和FeSx又可促进Hg0的脱除.脱除Hg0后的Fe2O3/AC催化剂可进行再生,再生后Fe2O3/AC仍具有良好的脱除Hg0的能力.

磁性催化剂Mn-Fe/ACs:非均相催化臭氧氧化水中抗生素的研究

利用共沉淀法制备出磁性催化剂Mn-Fe/ACs,通过描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、X射线光电子能谱仪(XPS)和N_(2)-吸附/脱附(BET)等表征其物化性质,进一步构建非均相催化臭氧氧化体系,探讨不同因素(催化剂种类及含量、溶液的pH、污染物初始浓度等)对磺胺甲嘧啶(SMX)催化降解的影响。通过自由基抑制剂试验及对Mn-Fe/ACs材料使用前后表面物质分析,提出Mn-Fe/ACs对臭氧催化作用机制。结果表明:制备出的Mn-Fe/ACs是一种理想的臭氧催化剂,建立的臭氧催化体系可实现对目标污染物的快速去除、催化材料的磁性分离。

Fe/AC非均相催化过硫酸氢钾与过碳酸钠共同处理罗丹明B废水

以活性炭作为载体,制备出应用高级氧化技术的非均相催化剂复合物Fe/AC催化剂,采用X射线衍射对其进行了表征。结合过硫酸氢钾和过碳酸钠两种氧化剂催化氧化对RhB脱色处理进行研究,通过对催化剂投加量、氧化剂投加量和pH等影响因素的考察确定最佳条件,并根据自由基捕捉实验考察验证反应中自由基的种类。结果表明,45℃时,催化剂投加量为0.9g/L,SPC投加量为0.15mmol/L,PMS投加量为1.0g/L,溶液pH为初始值,反应2h后,0.1g/L RhB的脱色率可达到90%。