Fe^(2+)与Fe^0活化过二硫酸盐降解活性艳蓝KN-R

为了解Fe2+与Fe0在活化PDS(过二硫酸盐)降解活性艳蓝KN-R时的差异,通过序批试验,考察了Fe2+/PDS和Fe0/PDS体系中c(Fe2+)、ρ(Fe0)、c(PDS)和初始p H对KN-R降解的影响.结果表明:在Fe2+/PDS体系中,最佳反应条件〔初始pH为3.0,c(Fe2+)为1.0 mmol/L,c(PDS)为2.0 mmol/L〕下,180 min后KN-R的去除率达到96.55%;过高的p H和c(Fe2+)对KN-R的降解均有明显的抑制作用.在Fe0/PDS体系中,当p H和ρ(Fe0)过高时,KN-R的去除率仍维持在较高水平,当p H为9.0时,180 min后KN-R的去除率为90.53%;当ρ(Fe0)为448 mg/L时,50 min后KN-R的去除率就能达到94.35%.在2个体系中,c(PDS)的升高均能显著提高KN-R的去除率,当c(PDS)由0.5 mmol/L增至8.0 mmol/L时,KN-R的去除率由47.25%(Fe2+/PDS体系)和57.00%(Fe0/PDS体系)增至100%.动力学分析显示,KN-R的降解均遵循一级反应动力学;最佳反应条件下2个体系中的活性自由基均以硫酸根自由基(SO4-·)为主.因此,在降解KN-R过程中,Fe0/PDS体系的性能明显优于Fe2+/PDS体系.

Fe^0体系降解2,4二氯酚的影响因素及其反应机理

采用铁屑、炉渣及河砂混合介质降解2,4-二氯酚(2,4-DCP)模拟废水,研究铁屑粒径、铁屑投加量、铁屑与炉渣配比、pH值等因素对2,4-DCP脱氯效果的影响,探讨Fe0体系降解2,4-DCP的反应机理。结果表明,铁屑粒径、铁屑投加量、铁屑与炉渣配比、pH对2,4-DCP脱氯效果均有显著影响,在铁屑粒径为2～5 mm、不改变废水pH、铁屑与炉渣质量比为31∶9条件下,Fe0体系对2,4-DCP去除率高达97%。2,4-DCP经脱氯后主要产物为2-氯酚、4-氯酚和苯酚,反应后废水的可生化性明显提高,利于后续的生物处理。

基于响应面法的Fe^0/S_2O_8^(2-)体系氧化垃圾渗滤液去除UV_(254)研究

为提高Fe^0/S_2O_8^(2-)体系氧化垃圾渗滤液去除有机物的效果,试验采用响应面法优化反应条件,借助响应面法的中心组合试验设计了以紫外吸光度UV_(254)的去除率为响应值的二次回归模型,分析零价铁(Fe^0)投加量、初始pH值和S_2O_8^(2-)与12COD_0的质量比3个因素的交互作用,确定最优反应条件。结果表明在Fe^0投加量为31.3mmol/L、初始pH值为4.4,ω(S_2O_8^(2-)/12COD_0)为1.14条件下,UV_(254)的去除率达到最大值72%。

用Fe^0-H_2O_2氧化法处理高浓度有机废液研究

提出了用于工业废水处理的Fe0 -H2 O2 氧化法 ,并用高浓度苯酚 (5 0 0 0mg/L)和甲酚 (40 0 0mg/L)进行实验 ,结果表明Fe0 -H2 O2 氧化法在 330min后 ,DOC转化率达 80 % ,中和后污泥产生量少 ,而传统Fenton氧化法 ,同等实验条件下 ,DOC转化率仅为 6 0 % ,而且后者再提高转化率 ,中和时伴随大量污泥产生 ,因此认为Fe0 -H2 O2

纳米级Fe^0同步处理重金属离子与硝酸根的研究

纳米级零价铁(Fe0)同步处理Cu2+、Ni2+、Cr(VI)等重金属离子和硝酸根的实验中发现,硝酸盐对重金属离子的去除基本无影响,而不同重金属离子则对硝酸盐的去除有不同的影响.同步去除Cu2+和NO3-、Ni2+和NO3-时,与单独去除NO3-相比,Cu2+、Ni2+可以明显地提高硝酸盐的去除率和反应速度,并且Cu2+、Ni2+的初始浓度越高,NO3-的去除效果越好,反应速率常数kobs也越大.纳米级Fe0同步去除Cr(VI)和NO3-时,Cr(VI)阻碍了Fe0还原脱除硝酸盐反应的发生.当Cu2+、Ni2+或Cr(VI)的初始浓度为20mg.L-1时,纳米级Fe0去除NO3-的反应速率常数kobs分别为0.3111、0.2433min-1和0.0365min-1.

EDDS强化Fe^0-Al^0体系降解废水中4-氯酚的性能和机理

采用乙二胺二琥珀酸(EDDS)强化Fe^0-Al^0体系还原水溶液中的O_2产生H_2O_2和·OH等活性氧(ROS)的绿色高级氧化工艺,以4-氯酚(4-CP)模拟废水为研究对象,考察了溶液的初始p H值、铁铝的质量比、EDDS投加量和4-CP的初始浓度等因素对4-CP降解的影响.采用电子自旋共振(ESR)法、苯甲酸捕捉法以及4-CP的降解产物等证实了ROS的产生及4-CP的降解机制.结果表明:EDDS强化Fe^0-Al^0/O_2体系对4-CP的去除率随溶液初始p H的升高而降低,但在p H=2.5~9范围内,始终具有较好的4-CP去除率;随Fe^0:Al^0质量比增加4-CP的去除率先增大后减小,最佳质量比为4:1;随EDDS投加量和4-CP初始浓度增加,4-CP的去除率增大;EDDS可使体系的高级氧化能力提高9倍,在初始p H=2.5、Fe^0=8g/L、Al^0=2g/L、EDDS=1.5mmol/L条件下,反应3h后100mg/L 4-CP的去除率和脱氯率均达到近100%..

MW-Fe^0/H_2O_2体系预处理垃圾渗滤液浓缩液有机物

为探究MW-Fe^0/H_2O_2类芬顿反应对渗滤液浓缩液的效能与机理,探讨了废水初始p H值、Fe^0投加量、H_2O_2投加量、MW功率和反应时间等影响因素对有机物去除效果,通过类比实验对MW-Fe^0/H_2O_2体系处理渗滤液浓缩液中MW辐射的反应机理进行研究,并采用了SEM和XRD技术对反应前后的Fe^0物相变化及催化机理进行了探究.结果表明,在初始p H值为3.0,Fe^0投加量0.5g/L,H_2O_2投加量20m L/L,MW功率400W,反应时间14min时,其COD、UV_(254)以及色度(CN)的去除率分别为58.70%、85.69%和88.30%.类芬顿类比实验说明MW-Fe^0/H_2O_2体系处理后具有较高的有机物去除率和可生化性;紫外-可见光谱表明,Fenton和MW-Fe^0/H_2O_2类芬顿反应均能使废水中有机物的芳香性程度、分子量和缩合度大幅度降低,但MW-Fe^0/H_2O_2类芬顿反应优于其他反应过程;三维荧光光谱显示,MW-Fe^0/H_2O_2类芬顿反应能使渗滤液浓缩液中荧光峰峰位蓝移,说明废水的腐殖质缩合度减小,且分子量大幅降低.与此同时,Fe^0在反应过程中,表面由光滑变得粗糙且被腐蚀为Fe_3O_4和Fe OOH等物质.MW-Fe^0/H_2O_2类芬顿反应的主要机理为芬顿反应及铁氧化物-H_2O_2非均相芬顿反应的高级氧化作用、铁基胶体对有机物的吸附沉淀,而MW的热效应和非热效应加速了以上作用的进行,从而能对渗滤液浓缩液中有机污染物进行快速去除.

Fe^0/FeS去除水体中Cr(Ⅵ)的研究

利用表面腐蚀的方法,在纳米零价铁表面生成FeS,制备Fe^0/FeS磁性杂化材料,研究了硫铁比、超声时间、溶解氧、投加量对Cr(Ⅵ)去除效果的影响。研究表明:Fe^0/FeS对Cr(Ⅵ)的去除效率随着硫铁比的增大先增加后降低;超声有助于纳米零价铁的分散及表面FeS的生成,但超声时间过长会导致去除效率下降;氧气对还原反应的影响是不利的。Fe^0/FeS杂化材料投加量为0.8 g/L时,对Cr(Ⅵ)的去除效率达到100%,此时去除能力约为25 mg/g。

Fe^0-Al^0/O_2体系氧化处理乙二胺四乙酸水溶液的性能

研发了常温常压下由O2自发还原而产生H2O2和·OH等活性氧(ROS)的Fe0-Al 0/O2绿色高级氧化工艺,以乙二胺四乙酸(EDTA)模拟废水为研究对象,考察了溶液的初始pH值、铝铁的质量比、EDTA的初始浓度等因素对EDTA降解的影响.采用N,N-二乙基对苯二胺-辣根过氧化物酶(DPD-POD)法、苯甲酸捕捉法、氧气吹脱、溶液总有机碳(TOC)的变化以及EDTA的降解产物等证实了H2O2和·OH的原位产生及EDTA的氧化降解机制.结果表明:Fe0-Al 0/O2体系对EDTA的去除率随溶液初始pH的升高而降低,但在pH=3~9范围内,始终具有较好的EDTA去除率;随Al 0∶Fe0质量比增加以及EDTA初始浓度降低,EDTA的去除率增大;在初始pH=9、EDTA初始浓度为0.5mmol·L-1、铝铁的质量比为1∶1的条件下反应3h之后EDTA的去除率达到了90%以上;EDTA主要通过·OH的高级氧化去除,其中间产物为亚氨基二乙酸、甲酸和乙酸,最终被矿化降解为CO2和H2O,3h内TOC去除率达到72.5%.研究表明:Fe0-Al 0/O2体系处理EDTA水溶液,无需外加H2O2,此体系节省运行操作费用,且适用pH范围广.

Fe^0/C微电解活化过硫酸盐降解活性红X-3B

构建Fe^0/C微电解+过硫酸盐(PS)耦合体系,以活性红X-3B模拟废水为样本考察其处理能力。结果表明,Fe^0/C体系脱色率和COD去除率约85%和55%,投加PS显著提升脱色率至98%,COD去除率至75%;Fe^0/C+PS耦合体系适宜m(Fe^0)/m(C)为2:1,PS浓度35 mmol/L,初始p H为3.0~7.0。Fe^0/C+PS处理活性红X-3B废水30 min时脱色率即达到98%,其后不再有明显变化,但COD去除率从30 min的58%逐渐增加到90 min的75%,说明Fe^0/C活化的SO_4^(·-)有足够能力氧化偶氮键,但还不足以全面氧化偶氮键断裂形成的有机物碎片或群体。三维荧光光谱(3DEEM)结果验证了SO_4^(·-)对偶氮键的氧化能力。Fe^0/C+PS体系对难降解的腐殖酸类物质有较好的氧化效果,预处理可明显改善废水可生化性。

纳米Fe^0/FeS复合材料制备及降解偶氮染料废水

以Na_2S为硫源成功制备了比表面积为29.61 m^2/g、含有纳米Fe^0、少量FeS及铁氧化物的纳米S-nZVI新型复合材料,用于典型偶氮染料甲基橙的降解。优化了材料的硫化率、投加量和初始甲基橙含量等降解工艺参数,并研究了不同硫化率下S-nZVI降解甲基橙的动力学。结果表明,S-nZVI材料的硫化率和投加量等因素对甲基橙降解效率具有较大的影响,而甲基橙初始含量对其影响并不大。当甲基橙初始质量浓度为20 mg/L,控制优化降解条件S-nZVI硫化率(Fe^0、FeS的摩尔比)为3:1,投加量为70 mg,反应10 min左右,降解率接近100%。反应40 min时,S-nZVI降解甲基橙符合准1级反应动力学。合成的纳米S-nZVI新型复合材料具有很大的工业应用潜力。

硝基苯厌氧降解过程中Fe^0的促进作用

尝试在硝基苯生物厌氧降解过程中,添加零价铁实现电子催化与生物代谢的协同作用,结果发现零价铁能够促进硝基苯的厌氧转化并主要生成苯胺,初始浓度为240.00mg·l-1的硝基苯废水,当厌氧微生物浓度为5000.00mg·l-1左右时,在2L的试验液中,当零价铁投加量由0.50g增加到5.00g时,硝基苯的转化率和苯胺的产生量急剧增加;零价铁的投加量为5.00g时与不加零价铁相比,硝基苯的转化率提高了2.43倍,苯胺的生成量提高了2.12倍;通过设计Fe0,Fe2+,Fe3+及Fe3O4的对比实验,证明零价铁的作用主要表现为其腐蚀形成Fe2+的过程为硝基苯的厌氧生物转化提供了电子以及该过程中生成的Fe2+和Fe3+的生物营养作用.

铬污染土壤修复材料FeS2/Fe^0及外场强化修复技术研究

以甘肃某铬化工场地污染土壤作为处理对象,通过黄铁矿高能球磨活化铁粉制备了铬还原修复材料FeS2/Fe^0,考察了该材料对铬污染土壤的还原修复效果,并探究了外场强化修复铬污染土壤的方法。结果表明,FeS2/Fe^0修复Cr(Ⅵ)含量为448.1 mg/kg的污染土壤,30 d后去除率达到99.1%,微波场可有效缩短修复周期,机械力—微波场联合作用可将总Cr(Ⅵ)含量为4995 mg/kg的污染土壤修复降至1.9 mg/kg。

Fe^0-厌氧微生物体系在难降解废水领域的应用

Fe0-厌氧微生物联用技术是将Fe0直接介入厌氧反应器内或者将Fe0内电解工艺作为厌氧生物处理工艺的预处理工艺进行联用处理的一种新的水处理处理技术。通过大量的实验论证可以得出Fe0-厌氧生物体系在处理多种难降解有机物及高浓度盐废水都有很好的处理效果。

Fe^0还原土壤中对硝基甲苯的实验研究

采用零价铁(ZVI,Fe0)还原技术,修复被对硝基甲苯(PNT)污染的土壤,研究不同反应条件对还原效果的影响及随时间推移产物的变化,并对反应机理进行了初步探讨。结果表明,常温常压下,Fe0可有效地将土壤中对硝基甲苯还原为苯胺化合物,反应过程中先生成对甲基亚硝基苯,最终生成对甲基苯胺。土壤含水量达到饱和时能显著提高PNT的还原率,土壤初始酸碱度控制在中性偏酸性有利于还原反应的进行,体系温度上升到25～35℃还原效果较好,当Fe0加入量小于25mg.g-1时增加Fe0用量能有效增大还原率。当2g土壤中PNT的初始浓度约为2.5×10-6mol.g-1,Fe0加入量是25mg.g-1,土壤水含量75%,土壤初始pH值6.8时,于25℃下反应5h后PNT的还原率可达95%以上。

纳米Fe^0/Fe_3O_4复合体系对溶液中PCB77的降解研究

研究了纳米Fe0与纳米Fe3O4单一与复合体系对溶液中PCB77的降解动力学,以及影响降解效率的不同因素。结果表明,投加纳米Fe0对PCB77有显著的降解效果,反应240min后PCB77残留率为8.94%;投加纳米Fe0同时配以不同比例的纳米Fe3O4能明显影响PCB77的降解速率,纳米Fe0/Fe3O4投加比例为1:0.1、1:0.2和1:1时,PCB77的残留率分别为6.46%、10.23%和38.20%。溶液pH对纳米Fe0/Fe3O4复合体系降解PCB77具有较大的影响,当溶液pH为6.8时,纳米Fe0/Fe3O4复合体系降解PCB77的效果最好。纳米Fe0/Fe3O4复合体系对PCB77的降解是一个还原脱氯的过程,随着PCB77残留率的减小,氯离子浓度不断增大,同时反应体系中氧化还原电位不断降低。研究结果将为环境中残留PCBs提供一种高效去除方法,并为PCBs污染水体和土壤的修复提供理论依据。

Fe^(2+)和Fe^0催化双氧水氧化处理H酸结晶废母液效能的比较

采用Fenton和Fe0-类Fenton氧化反应处理含H酸结晶废母液,基于氧化还原电位(ORP)与铁离子浓度变化规律,对两种体系最佳反应条件下的处理效能进行分析.研究表明:Fenton体系在H2O2投加量为140mmol/L,n(H2O2)∶n(Fe2+)为15∶1,初始pH值为2.0时取得最佳处理效果,此时,化学需氧量(COD)降低率可达79%,总有机碳(TOC)降低率可达50%;而Fe0-类Fenton体系则在H2O2投加量为140mmol/L,Fe0投加量为0.50g/L,溶液初始pH值为1.6时取得最佳处理效果,此时,溶液COD降低率可达73%,TOC降低率可达47%.研究结果表明,以Fe2+作为催化剂处理H酸结晶废母液要比Fe0的处理效果稍好,且氧化剂H2O2的利用效率更高.

响应面法优化仿酶Fe_3O_4/Fe^0非均相类Fenton降解P-NP

采用原位氧化沉淀法制备出仿酶Fe_3O_4/Fe^0,并采用扫描电子显微镜和X射线衍射对样品进行表征,结果表明,Fe_3O_4与Fe^0负载牢固且保持良好的晶型。采用响应面分析法对仿酶Fe_3O_4/Fe^0催化降解P-NP的工艺条件进行优化,方差分析得到二次模型显著,优化条件为:催化剂用量1.2 g/L,反应温度30℃,初始pH=2.9,初始H_2O_2浓度10 mmol/L,对硝基苯酚去除率的实际值与预测值几乎一致。

负载Fe^0半焦去除水体抗生素的实验研究

采用高温蒸气活化-气相还原方法对生物质半焦进行改性并用于水体抗生素吸附,对吸附饱和的改性半焦采用微波脱附再生,研究了吸附及再生过程影响因素。结果表明,溶液温度20℃、四环素初始质量浓度100mg/L、改性半焦投加量为0.40g/L时,去除率可达97.43%;优化再生条件为辐照功率400W、辐照时间2min、改性半焦水的质量分数30%,此时再生焦对四环素的吸附容量为原改性半焦的98%,再生得率为94.01%。

双金属Fe^0-Cu^0的合成及其催化过硫酸钠(PS)降解邻苯二甲酸二丁酯的研究

以铜金属有机骨架材料Cu3(BTC)2·12H2O(Cu-BTC)为前驱体,通过浸渍还原方法成功制备出粒径为20-30 nm的Fe^0-Cu^0双金属催化剂.为评估该双金属催化剂对过硫酸钠(PS)的催化活性,对邻苯二甲酸二丁酯(DBP)进行氧化降解研究.考察了Fe^0/Cu^0的摩尔比、PS浓度、催化剂用量及初始pH对DBP降解的影响.结果表明在Fe^0/Cu^0<1.0时,DBP的降解去除率随着双金属催化剂Fe^0/Cu^0摩尔比的增加而增大.DBP的降解率随着PS和Fe^0-Cu^0双金属催化剂浓度的增加而增大,并在PS和Fe^0-Cu^0浓度分别为1.62 mmol·L^-1和0.3 g·L^-1时达到最佳去除效果.除pH值为7.0外,DBP的降解率随着初始pH值的增加而下降.