不同因素对Fe^(3+)-TiO_(2)/ACF降解NH_(3)的影响

为了探究不同因素对Fe^(3+)-TiO_(2)/活性炭纤维(ACF)降解氨气(NH_(3))的影响规律,采用Fe^(3+)-TiO_(2)/ACF复合材料,以NH_(3)为目标降解物,研究初始浓度、流速、光催化剂负载量以及光照强度对Fe^(3+)-TiO_(2)/ACF降解NH_(3)的影响,并进行了相应的反应动力学分析。结果表明:随着初始浓度的增加,NH_(3)降解率呈现略微降低的趋势,光催化过程基本符合L-H一级反应动力学模型;随着流速的增加,NH_(3)降解率表现为先升高后降低,其光催化过程也基本符合L-H一级反应动力学模型;随着光催化剂负载量以及光照强度的增加,NH_(3)降解率表现为略微增加的趋势。

Fe^(2+)/Mn^(2+)活化亚硫酸盐降解盐酸土霉素的机理研究

盐酸土霉素常被用于治疗畜禽疾病,但是它不能被畜禽完全代谢,残留的盐酸土霉素进入水体危害水环境的健康。铁锰作为常见的过渡金属,通常以二价态活化亚硫酸盐来降解有机污染物,反应条件温和、操作简单,但是单独的二价铁与二价锰氧化还原电势低,活化亚硫酸盐效果较差。本研究采用Fe^(2+)/Mn^(2+)共活化Na_(2)SO_(3)降解水中的盐酸土霉素,考察药剂用量、pH、溶解氧、氯离子、碳酸根及腐殖酸对Fe^(2+)/Mn^(2+)/Na_(2)SO_(3)体系降解盐酸土霉素的影响;通过焦磷酸盐实验、自由基淬灭实验和EPR实验分析Fe^(2+)/Mn^(2+)/Na_(2)SO_(3)体系中的活性物种;利用紫外可见光谱、傅里叶红外光谱、气相色谱-质谱联用仪识别盐酸土霉素的官能团及其降解中间产物的变化,推断盐酸土霉素的降解途径。结果表明:当Fe^(2+)/Mn^(2+)/Na_(2)SO_(3)浓度比为1∶4∶20(浓度分别为0.1、0.4和2 mmol/L)时,在反应45 min、pH为9.0条件下,盐酸土霉素的去除率和矿化率最高,分别达到94%和49%。随着溶解氧从9 mg/L下降至1.89 mg/L,盐酸土霉素去除率从94%下降至17%;氯离子、腐殖酸和碳酸根均对盐酸土霉素的降解产生抑制作用。Mn(Ⅲ)和SO_(4)·^(-)是降解盐酸土霉素的主要活性氧化剂,盐酸土霉素的降解经过电子转移、开环与酰基化等过程。

含酚类煤化工废水自还原Fe^(3+)类芬顿体系研究

煤化工废水水质复杂,难降解有机物及氨氮含量高,给废水处理带来较大难度。现有的煤化工废水处理技术(混凝法、吸附法、膜生物反应法等)具有成本高、运行不稳定、预处理效果差等缺陷,难以满足煤化工行业发展的需要。为了高效处理煤化工废水,本文利用煤化工废水中酚类有机物的还原性促进Fe^(3+)/Fe^(2+)的循环,提出了一种利用Fe^(3+)/H_(2)O_(2)类芬顿体系处理煤化工废水的方法。实验结果表明:Fe^(3+)/H_(2)O_(2)体系中COD、TOC、TN、NH3-N的去除率可以达到74.63%、52.62%、10.46%、15.11%;相比于其他体系,Fe^(3+)/H_(2)O_(2)体系出水色度明显降低,UV-Vis光谱下降幅度最大,铁泥量也明显减少。Q-TOF分析结果表明:废水中主要的8种有机物为酚类或具有醛基、羰基、羧基、碳碳双键或者酯基等还原性的官能团。通过测定COD去除率和pH、Fe^(3+)/Fe^(2+)、H_(2)O_(2)等含量随时间的变化趋势,提出了Fe^(3+)/H_(2)O_(2)体系去除有机物的机理:废水中的还原性有机物将Fe^(3+)还原为Fe^(2+),促进Fe^(3+)/Fe^(2+)循环,生成的Fe^(2+)与H_(2)O_(2)发生芬顿反应,实现废水中有机污染物的去除。利用控制变量法,确定了最佳运行工况为:Fe_(2)(SO_(4))_(3)添加量为1.0 g/L、H_(2)O_(2)添加量为50 mmol/L、反应温度为30℃、初始pH为6.8。在此工况下,反应60 min后,煤化工废水的COD、TOC、TN、NH_(3)-N去除效果良好,色度明显降低,BOD_(5)和COD的比值(B/C)从0.17提升至0.47,可生化性大幅提高。本文证实了利用含酚类煤化工废水自还原Fe^(3+)/H_(2)O_(2)体系的可行性,降低了运行成本,可为后续研究及工程应用提供理论基础。

Zn^(2+)/Zn和Fe^(3+)/Fe^(2+)的电化学行为及其在液流电池中的应用

锌铁液流电池采用成本低廉的锌、铁元素作为活性物质,有望成为下一代高性价比储能电池。本文利用循环伏安法测试锌、铁离子在碳毡电极表面的电化学活性,计算Zn^(2+)/Zn与Fe^(3+)/Fe^(2+)的扩散系数与反应速率常数。结果表明,锌离子与铁离子在多孔碳毡上具有良好的电化学性能,可以作为锌铁液流电池的活性物质。充放电测试结果表明,锌铁液流电池的充放电性能良好,它具有较高的电流效率、电压效率和能量效率。

Fe^(2+)与Fe^(3+)对anammox体系中N_(2)O排放的影响

有研究表明,适量Fe^(2+)与Fe^(3+)能够促进anammox菌体代谢,但对于菌体N_(2)O产量的影响仍未可知。该文以批次实验的形式探究anammox在不同浓度Fe^(2+)与Fe^(3+)浓度下的N_(2)O产量,并分析其微生物组学和功能基因变化。结果表明,加入Fe^(2+)的组别中N_(2)O排放量在20 mg/L Fe^(2+)时最高(0.29 mg/L),30 mg/L Fe^(2+)时下降47.01%;加入Fe^(3+)的组别中N_(2)O排放量随Fe^(3+)浓度递增,30 mg/L Fe^(3+)时N_(2)O最高排放量为0.17 mg/L。微生物群落多样性分析表明,5 mg/L Fe^(2+)和Fe^(3+)能刺激Candidatus Kuenenia的生长,然而反硝化菌Denitratisoma和Limnobacter随Fe^(2+)和Fe^(3+)浓度的提高而增加。功能基因分析表明,N_(2)O的释放与硝化途径、DNRA途径、反硝化途径以及anammox途径中的功能基因有关,并与基因norB、nirD、hcp呈显著正相关(P<0.05)。该文阐述了Fe^(2+)与Fe^(3+)对anammox体系N_(2)O排放的影响,可为anammox工艺中的N_(2)O控制提供参考。

Fe^(3+)-EDTA催化CaO_(2)类Fenton体系降解苯酚的机制及效果

基于CaO_(2)的类Fenton体系具有缓释H2O_(2)、高效降解污染物、有效作用周期长等优点,在环境修复领域得到广泛应用.但目前研究主要针对Fe^(2+);CaO_(2)体系,关于Fe^(3+);CaO_(2)的研究较少,而如何提高Fe^(3+)活化CaO_(2)的能力,是铁离子高效循环利用、污染物持续降解的关键.本研究有针对性地建立了Fe^(3+);EDTA;CaO_(2)体系,对其降解能力、作用机制、关键因素进行了深入分析,结果表明,Fe^(3+);EDTA;CaO_(2)体系在中性条件下对苯酚的降解率在95%以上,EDTA的加入可以明显增加铁离子在中性环境中的溶解度,而且EDTA可以桥接CaO_(2)和Fe^(3+),加快二者之间的电子转移速率,促进Fe^(3+);Fe^(2+)循环,改善苯酚的降解效果;活性自由基测定的实验表明,降解苯酚起主要作用的活性自由基是羟基自由基(·OH),·O_(2)^(-)起到还原Fe^(3+)的作用,促进Fe^(3+);Fe^(2+)循环.本研究对CaO_(2)类Fenton体系的应用具有一定的理论意义.

基于真实情境的深度学习——以“利用覆铜板制作图案——Fe^(2+)和Fe^(3+)的转化与应用”为例

以“利用覆铜板制作图案”为真实情境,创设“情境—问题—活动”线,驱动学生在真实情境所引发的探究活动中落实教学目标,在真实情境下复杂问题的解决中走向深度学习。

新型Zn-MOFs的合成及对水中Fe^(3+),Cr_(2)O_(7)^(2-)离子的荧光传感

通过水热法合成一种新型Zn-MOFs:[Zn(qs)(bmboxy)_(1.5)(H_(2)O)_(1.5)]n(CP1)(H_(2)qs=8-羟基喹啉-5-磺酸;bmboxy=1-(4-苯并咪唑)苯醚),采用X-射线单晶衍射、红外等表征。CP 1属三斜晶系,空间群为P 2/c,Zn(II)离子为五配位,形成一个畸变的三角双锥构型,bmboxy配体采取μ2桥联方式连接两个相邻的Zn(II)离子,呈二维网络结构。固体CP 1表现出较强的荧光性能,归因于配体内部π*-π的电子跃迁所致。实验表明,通过荧光猝灭机制,CP 1可以作为检测水溶液中Fe^(3+),Cr_(2)O_(2)-7离子的荧光传感材料,其检测限分别为1.67×10^(-4)M和2.04×10^(-5)M。

模拟酸雨对赤红壤磷素及Ca^(2+)、Al^(3+)、Fe^(2+)淋失特征的影响

本研究通过室内土柱试验,研究了不同强度和持续时间的模拟酸雨淋溶下赤红壤磷素淋失量及部分阳离子(Ca2+、Al3+、Fe2+)的释放程度和特征。结果表明,经pH 2.0、pH 3.0、pH 4.0、pH 5.0模拟酸雨持续淋溶34 d后,淋溶液pH值变化并不明显(P>0.05),而对Ca2+、Fe2+的溶出有显著的促进作用,Ca2+、Al3+、Fe2+溶出量均随pH值的降低而升高,Al3+和Fe2+淋失量在pH 2.0时均有骤增现象。随淋溶时间的增加,土壤可溶态磷的淋失量表现为先增加后逐渐降低;随着pH值的降低,土壤磷淋失总量也表现为先增加后降低,pH>4.0的酸雨有助于促进土壤磷的释放,pH<4.0时土壤磷的淋失减少。相关分析发现淋溶液中磷淋失总量与Al3+和Fe2+溶出量均呈显著负相关(r1=-0.6531,r2=-0.5107),和Ca2+总溶出量相关关系不显著(r3=-0.1287),表明高强度酸雨降低了土壤磷淋失量,这可能与酸雨导致活性铁、铝的大量释放,增加了磷的活性吸附点位,因而增加了对磷酸根离子配位吸附与固定有关。

可见光下Fe^(3+)掺杂对K_2La_2Ti_3O_(10)分解水制氢性能的影响

采用溶胶-凝胶法制备了Fe3+掺杂的Fe-K2La2Ti3O10光催化剂,并通过X射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射(DRS)、X射线光电子能谱(XPS)等技术对其进行了表征和分析,考察了不同掺杂量对K2La2Ti3O10的性质及光催化分解水制氢活性的影响.结果表明,Fe-K2La2Ti3O10在400-650nm范围内显示强吸收,光谱响应扩展到可见光区(λ>400nm),掺杂Fe3+后,K2La2Ti3O10的可见光区的光催化制氢活性显著提高,掺杂量为nFe/nTi=0.04时活性最佳,当催化剂用量为0.1g,反应液为CH3OH(30mL)+H2O(90mL)时,产氢量达到1.92μmol·h-1,为未掺杂时的4倍.

掺杂Fe^(3+)的纳米TiO_2光催化降解氮氧化物研究

利用Fe(NO3 ) 3 ·9H2 O ,采用浸渍的方法 ,制备了掺Fe3 + 的纳米TiO2 .讨论了此种纳米TiO2对氮氧化物的光催化效率 ,并分析了Fe3 + 在催化过程中的作用 .试验结果表明 :Fe3 + 明显提高了纳米TiO2 的光催化性能 ;在室内自然光作用下对较高质量浓度的氮氧化物均具有较高的光催化效率 .通过对TEM照片和XRD谱的分析 ,从能级理论解释了Fe3 + 提高催化活性的原因 .

Fe^(3+)-CdS/TiO_2复合半导体光催化剂的制备与表征

采用溶胶-凝胶法制备了系列不同配比的Fe3+-CdS/TiO2光催化材料,用TEM、EDS、XRD、UV-vis等技术对其形貌、结构和光吸收特性进行了表征。以亚甲基蓝(MB)的脱色降解为模型反应,考察了光源、煅烧温度、煅烧时间、掺杂Fe3+和CdS对催化剂催化性能的影响。结果表明,Fe3+掺杂和CdS半导体复合相结合的技术,可以使TiO2对光的响应拓展到整个紫外-可见光区;当n(Fe3+)∶n(CdS)∶n(TiO2)=0.005∶1∶1、煅烧温度为300℃、煅烧时间为1 h、光源为太阳光时,Fe3+-CdS/TiO2的光催化活性最高,在1 h内可以使亚甲基蓝(MB)溶液的降解率达98.62%。

不同pH值条件下Fe^(3+)、Cu^(2+)和Zn^(2+)对厨余垃圾两相厌氧消化水解酸化过程的影响

通过间歇实验研究了在pH=7和不调节pH两种情况下添加不同浓度的Fe3+、Cu2+和Zn2+对厌氧消化水解酸化阶段有机酸组分和含量的影响。结果表明,pH=7时,添加50 mg/L Fe3+和30 mg/L Cu2+,有利于厨余垃圾水解酸化过程的进行,反应生成的VFA(挥发性脂肪酸)含量增加。不调节pH时,添加100 mg/L以下的Fe3+和Cu2+对VFA含量也有所促进,但乳酸含量也增加。在2种pH条件下添加Zn2+对反应的促进或抑制作用均不明显。

Fe^(3+)/TiO_2光催化剂降解孔雀绿染料的研究

采用快速溶胶法制备纳米TiO光催化剂,用Fe3+对其掺杂改性,并进行了催化剂的X-射线衍射分析2(XRD),傅立叶红外光谱分析(FT-IR),BET比表面积的表征,用于光催化降解水中孔雀绿染料的研究。研究了不同催化剂的光催化活性,确定了光催化剂的用量。结果发现60W紫外光辐射80min,孔雀绿可以彻底降解;可见光下,光催化剂对孔雀绿降解120h,其转化率为98%,COD的去除率为75.3%。可见光下孔雀绿的脱色率和COD的变化不一致,并对其产生的原因和孔雀绿的光催化降解机理作了探讨。孔雀绿的光催化降解符合一级动力学反应规律,反应速率常数随催化剂的用量增加而增大,但增大幅度逐渐减小。

Fe^(3+)/TiO_2/SiO_2复合纳米微粒的合成及光催化降解NO_2^-

采用溶胶 -凝胶法制备了 Ti O2 / Si O2 和不同浓度 Fe3+掺杂的 Fe3+ / Ti O2 / Si O2 复合纳米粉末 ,并利用XRD、BET、UV-vis等手段研究了 Ti O2 / Si O2 及掺铁形成的 Fe3+ / Ti O2 / Si O2 复合微粒的表面结构形态变化 ,以及对污染物 NO- 2 光催化降解的影响 .结果表明 ,Fe3+ / Ti O2 / Si O2 (ω( Fe3+ ) =1 .5 % ,m( Ti)∶ m( Si) =2∶ 1 )具有最佳活性 ,样品呈晶化度较低的锐钛矿结构 .Fe3+ 掺杂导致晶粒的增大 ,稳定性降低 ,大大提高了半导体的光催化活性 ,有利于对低浓度 NO- 2

胡椒碱与牛血清白蛋白的作用及Cu^(2+)、Fe^(3+)影响的研究

采用荧光光谱及紫外光谱法研究了胡椒碱与牛血清白蛋白(bovine serum albumin,BSA)的相互作用。实验结果表明:胡椒碱与BSA形成基态复合物从而猝灭BSA的内源性荧光,猝灭原因主要为静态猝灭和非辐射能量转移作用。胡椒碱对BSA的猝灭速率常数Kq为7.31×1012L.mol-1.s-1(25℃)和7.20×1012L.mol-1.s-1(37℃),胡椒碱与BSA的结合常数KA为1.02×107L.mol-1(25℃)和1.11×107L.mol-1(37℃),结合位点数n为1.45(25℃)和1.46(37℃)。根据F rster偶极-偶极非辐射能量转移理论得到结合距离r为3.28 nm(25℃)和3.30 nm(37℃)。通过热力学参数的计算,确定胡椒碱与牛血清白蛋白的相互作用是一个熵增加和吉布斯自由能降低的自发过程,主要作用力为疏水作用力。同步荧光光谱表明,胡椒碱与BSA的相互作用没有引起BSA构象的变化。讨论了共存金属离子Cu2+、Fe3+对胡椒碱与BSA相互作用的影响。

超声辐射制备Fe^(3+)/γ-Al_2O_3催化剂催化降解含酚废水

应用超声辐射法和浸渍法制备了Fe3+/-γA l2O3催化剂,并进行了非均相Fenton试剂反应以降解含酚废水;比较了两种不同方法制备的非均相催化剂的催化性能,并用XRD和XPS技术对Fe3+/-γA l2O3催化剂进行了表征.研究结果表明:超声辐射法制备的Fe3+/-γA l2O3催化剂具有较高的催化活性,其对苯酚的降解率和降解速率大约为浸渍法的两倍;XRD测定结果表明,催化剂催化降解活性的高低与Fe3+在-γA l2O3表面上的分散状态有关;XPS分析结果表明,超声辐射法制备的催化剂其Fe3O4的衍射峰略低且弥散,半峰宽也较宽,这表明此时Fe3O4在载体上主要以小颗粒高分散状态存在,或是以非晶态的不定形状态存在,这有利于催化剂活性的提高.

UV／Fe^(3+)／H_2O_2体系降解活性艳橙X-GN废水的研究

采用UV／Fe3+／H2O2体系光解活性艳橙X-GN模拟废水,考察了X-GN,Fe3+和H2O2的初始浓度、初始pH值及温度对光解的影响,探讨了X-GN的降解途径和机理．结果表明,在8W低压汞灯(λ= 254nm)照射下,UV／Fe3+／H2O2能够有效地降解X-GN,在pH=3．0,T=50℃,时间为120 min,Fe3+和 H2O2的初始浓度分别为2．5×10-5mol·l-1和1．5×10-4mol·l-1时,对含200 mg·l-1X-GN模拟废水的色度去除率和矿化率分别达到100％和90．15％．用IC和GC／MS对X-GN降解的中间产物和最终产物进行分析,推导出UV／Fe3+／H2O2体系中X-GN降解的途径和机理．

Fe^(3+)掺杂对TiO_2光催化氧化甲醇的影响

用改进的溶胶凝胶法制备了一系列Fe3+掺杂的TiO2光薄膜电极,并将其应用到甲醇光电氧化中.当掺杂Fe3+的质量分数为0.25%、焙烧温度为400℃时光催化氧化甲醇的效果最好,通过SEM,XRD,UV等手段的表征,进一步验证了掺杂对一定粒径范围内的纳米TiO2粒子有效.

Fe^(3+)掺杂TiO_2光催化剂处理造纸废水的研究

利用TiCl4在无水乙醇中水解,制备了纳米TiO2和Fe3+掺杂的光催化剂,通过XRD和TEM对产物的晶体结构、晶粒大小、形貌进行了表征,讨论了Fe3+掺杂浓度、焙烧温度、焙烧时间、催化剂用量、溶液的pH值和光照时间等对TiO2光催化剂处理造纸废水的影响.结果表明:掺杂Fe3+的TiO2光催化剂氧化性能有所提高,在掺杂量为1.25%(质量分数),焙烧温度为500℃、焙烧时间3 h时,光催化活性最高;溶液pH值为4.0,催化剂用量为2.5 g/L,光照时间4 h时TiO2降解造纸废水的能力最强.