含稳定骨架铁的Fe-MCM-41介孔分子筛的合成与表征

以离子液体1-十六烷基-3-甲基溴代咪唑([C_(16)mim]^+Br^-)为模板剂合成了含铁介孔分子筛Fe-MCM-41,并对其结构和形态进行了表征.研究结果表明,用该方法合成的Fe-MCM-41不仅具有比较大的比表面积,规则的介孔孔道结构等特征,而且形成了双孔道结构.UV-Vis和EPR顺磁共振的表征结果表明,采用离子液体[C_(16)mim]^+Br^-为模板剂所合成的Fe-MCM-41介孔分子筛,铁物种能稳定地存在于介孔分子筛骨架中.

Fe-MCM-41介孔材料的合成、表征及催化性能研究

采用硅酸钠为硅源 ,以十六烷基三甲基溴化铵作为模板剂 ,四甲基氢氧化铵为矿化剂 ,用盐酸调节 pH值 ,在 75℃的温和水热条件下 ,合成了Fe -MCM -4 1中孔分子筛。产品经粉末X衍射、N2吸附 /脱附、红外光谱分析等手段进行了表征。结果表明 ,在实验条件下经 1 6h晶化 ,产品有较满意的结晶度和介孔分子筛的结构特征。用H2 O2 为氧化剂 ,合成的Fe -MCM -4 1作为催化剂 ,详细考察了溶剂、反应时间、催化剂用量等条件对苯的羟基化反应的影响。反应产物用气相色谱检测 ,结果表明 ,Fe -MCM -4 1能有效催化苯的羟基化反应 ,且苯酚为唯一产品。

Fe-MCM-41分子筛的合成及应用——催化氧化环己烷制环己酮

用十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,水玻璃为硅源,在55℃水热合成过程中加入硝酸铁溶液,在160℃晶化48 h,合成出Fe-MCM-41分子筛。并用粉末X-射线衍射、N2吸附-脱附、红外光谱及差热-热重分析等手段进行了表征。结果表明,合成的分子筛具有良好的晶体结构,铁已经进入分子筛骨架。利用Fe-MCM-41分子筛作为催化剂,以氧气为氧源,考察了温度、时间、压力等因素对环己烷选择性氧化反应的影响。环己烷的转化率随着时间和温度的增加而增加,但压力的增加对其影响不大。在反应6 h,温度为180℃,反应压力为2.5 MPa的条件下,环己烷的转化率为14.0%,环己酮的选择性为9.5%,环己醇的选择性为90.5%。

煤系高岭土制备Fe-MCM-41介孔分子筛及其氨选择性催化还原NO_x

以煤系高岭土、十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)、硝酸铁等为原料,通过水热法合成不同Fe含量的六方介孔分子筛Fe-MCM-41。通过傅里叶变换红外光谱、N2吸附脱附、高分辨透射电子显微镜对催化剂进行表征,并以氨为还原剂研究其选择性催化还原NO活性以及反应条件(包括Fe掺量、反应温度、空速、氨氮比和O2浓度等)对催化性能的影响。结果表明,Fe成功进入MCM-41介孔材料的骨架内,Fe-MCM-41介孔分子筛BET比表面积为980.2～596.8 m2/g,孔容积为0.95～0.60 cm3/g,平均孔径在3.90～3.45 nm。随着铁掺杂量的增加,介孔结构的有序度下降。当n(Fe)/n(Si)=0.05、空速为5000 h 1,Fe-MCM-41催化剂在350℃反应时NO转化率最高,可达90.7%;且当氨氮比为1.1和O2含量为2.5%时,催化剂能保持较高的活性。

铁为活性位的丙烯气相环氧化--不同方法制备的Fe-MCM-41的催化性能

研究了不同方法制备的Fe-MCM-41在添加钾盐前后对以N2O为氧化剂的丙烯环氧化反应的催化性能.发现添加KCl前的Fe-MCM-41上,丙烯氧化反应的主产物为丙烯醛,以直接水热合成法制备的催化剂转化率最高.添加钾盐后,反应主要产物为环氧丙烷,表明添加钾盐促使丙烯进行环氧化反应,此时以浸渍法和模板剂离子交换法制备的催化剂性能较好.紫外可见光谱表征表明,添加钾盐前,直接水热合成法制得的试样中铁主要呈四配位,可能位于分子筛骨架中,而以浸渍法和模板剂离子交换法制得的试样中含六配位的铁,添加钾盐后,各试样中主要含四配位的铁.通过比较不同方法制备的试样的催化性能,推测位于分子筛表面的四配位的铁物种为丙烯气相环氧化的活性位.

Fe-MCM-41的微波合成及氧化还原行为研究

以溴代十六烷基吡啶 (CPBr)为模板剂 ,硅溶胶为硅源 ,利用微波辐射方法合成出了中孔杂原子 分子筛Fe MCM 4 1.利用XRD、IR、循环伏安法等对Fe MCM 4 1的结构进行了表征 ,结果表明铁元素已进入分子筛骨架 ,且以Fe2 +

Fe-MCM-41介孔分子筛处理挥发性有机物甲醇的研究

以CTAB为模板剂，氨水、正硅酸乙酯为主要原料，采用溶胶一凝胶法制备介孔分子筛，并添加Fe金属（离子）进行修饰，制备出不同Fe／Si比（摩尔比0～0．1）的Fe-MCM-41复合介孔催化剂，同时将复合材料用于催化降解甲醇气体，考查了在不同甲醇进流浓度、空间速度、反应温度的操作条件下以及各种催化剂对甲醇降解的影响。

助剂掺杂对Fe-MCM-41在环己烷氧化反应中催化性能的影响

以硅酸钠为硅源,十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,硝酸铁为金属源,水热法直接合成Fe-MCM-41,再辅以助剂Co和Cr形成双金属掺杂的介孔材料,采用XRD、N2吸脱附、TG-DTA、FTIR、ICP对材料的结构和物化性质进行表征。以乙腈为溶剂,H2O2为氧化剂,考察所制备的材料对环己烷氧化的催化活性和选择性的影响。结果表明,与Fe-MCM-41的催化性能相比,FeCo-MCM-41会使环己烷的转化率下降,但环己醇的选择性增加;而FeCr-MCM-41会使环己烷的转化率和环己酮的收率增加。

超声微波条件下Fe-MCM-41分子筛的制备及对苯的催化作用

文章是以硝酸铁为铁源,十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源在超声波微波的条件下形成的Fe-MCM-41分子筛,通过XRD,SEM,EDS对样品进行表征,说明该分子筛具有单维的六边形孔道结构,杂化铁原子已进入MCM-41分子筛骨架中,形成了预期的产物。将Fe-MCM-41分子筛作为催化剂催化苯,通过改变其浓度和选用不同配比的催化剂对苯进行催化实验,得出最佳的反应浓度为5 g/L,最佳的催化剂配比为60∶1,在此条件下苯的最大转化率为18.65%。

Fe-MCM-41/CA共混膜的制备及其吸附NOR性能研究

采用水热合成法制备Fe-MCM-41介孔分子筛。以Fe-MCM-41和醋酸纤维素(CA)为原料,采用浸没相转化法制备Fe-MCM-41/CA共混膜,用以吸附去除溶液中的诺氟沙星(NOR)。SEM、FTIR和机械性能表征证实了Fe-MCM-41成功共混入膜中,且膜的综合性能得到改善.考察pH、离子强度和温度对共混膜吸附NOR的影响,并探讨了吸附动力学和热力学.结果表明:中性条件有利于Fe-MCM-41/CA膜对NOR的吸附;Na^+和Ca^(2+)均能抑制吸附过程的进行,且Ca^(2+)抑制作用更为明显;NOR吸附过程符合准二级吸附动力学模型和Freundlich吸附等温方程;升高温度有利于Fe-MCM-41/CA膜对NOR的吸附.吸附过程存在静电,氢键,表面络合等作用力.吸附/脱附实验表明共混膜具有良好的再生性能.

硅烷化溶剂对TiO_2/Fe-MCM-41复合光催化剂吸附性能的影响

在不同条件下用KH-550硅烷偶联剂对介孔分子筛Fe-MCM-41表面进行化学修饰后,以Fe-MCM-41分子筛为载体负载TiO2纳米溶胶。实验发现在硅烷化处理时,选择不同极性的溶剂对复合光催化剂的吸附性能有显著影响。利用XRD,固体漫反射UV-Vis吸收光谱,FT-IR,低温N2吸附-脱附等对分子筛进行了表征。结果表明:在不同的溶剂中,Fe-MCM-41分子筛在KH-550化学修饰时硅烷化程度不同。与无水乙醇等极性较强的溶剂所制的样品相比,正己烷为溶剂的TiO2-Fe-MCM-41正己烷样品具有更强的吸附能力,对TiO2纳米粒子具有更好分散能力。

Fe-MCM-41分子筛催化臭氧氧化水中磺胺研究

通过水热法合成介孔分子筛Fe-MCM-41,在臭氧条件下对磺胺(SAs)进行催化氧化降解。通过小角X射线衍射(XRD)表征与BET分析,表明Fe-MCM-41保持了纯硅MCM-41有序的介孔结构且具有较大的比表面积。Fe-MCM-41催化臭氧氧化磺胺(SAs)结果显示,Fe-MCM-41具有良好的活性,能够促进臭氧分解产生羟基自由基·OH;投加催化剂时TOC去除60.3%,比单独臭氧氧化高出29.4%;溶液初始pH对反应有显著的影响,酸性条件有助于TOC的去除;溶液中投加4 mg·L^-1亚硫酸氢钠时,催化臭氧氧化中TOC去除率降低了20.6%,催化效果受到明显抑制。

以粉煤灰为原料Fe-MCM-41的制备及对环己烷的催化氧化

采用平顶山热电厂粉煤灰中所含的二氧化硅作为硅源,将其所含氧化铁作为铁源。以CTAB为模板剂,乙二胺四乙酸二钠为络合剂。用氢氧化钠调节p H值,在一定水热条件下反应,合成介孔分子筛Fe-MCM-41产品。所得产品经研磨进行XRD、FTIR、UV-Vis进行表征。结果表明,在实验条件下,分别经过60、80、100℃晶化24 h后,其中80℃下产品有较好的结晶度及介孔分子筛的结构特征。用合成的Fe-MCM-41分子筛催化氧化环己烷来考察其催化氧化性能。考察反应时间、不同温度合成催化剂等条件对环己烷催化转化率影响。并利用气相色谱进行检测反应产物各组分。实验结果,Fe-MCM-41具有催化环己烷转化的作用,在80℃合成的催化剂催化效果较好,最终得到环己酮产品。

Fe-MCM-41催化臭氧氧化间甲酚废水

首次应用Fe-MCM-41催化臭氧氧化间甲酚废水.研究了铁的掺杂质量分数、催化剂质量浓度和底物质量浓度对间甲酚转化率和TOC去除率的影响,并采用XRD、H2-TPR、穆斯堡尔谱、BET对催化剂的结构性质进行表征.结果表明,铁的掺杂质量分数对Fe-MCM-41在催化臭氧氧化间甲酚中的活性具有较大影响,最佳掺杂质量分数为4.4%.随着铁掺杂质量分数的提高,介孔分子筛的结晶度减弱,介孔结构晶面间距减小,比表面积、孔容、平均孔径整体上呈下降趋势,Fe在介孔分子筛表面仅以γ-Fe2O3形式存在,且催化剂具有良好的铁磁性和稳定性.臭氧在反应中既有直接氧化作用也有间接氧化作用,且二者比近似为1∶1.在模型废水原始p H值条件下,使用Fe掺杂质量分数为4.4%的催化剂,当间甲酚初始质量浓度为500mg·L-1,催化剂质量浓度为0.1 g·L-1时,30 min内间甲酚转化率为100%,TOC去除率为26.8%.

Fe-MCM-41催化氧化2,4-二氯苯氧乙酸

采用水热法合成了Fe-MCM-41中孔分子筛,紫外、红外及XRD表征显示铁离子已进入中孔分子筛骨架。以H2O2为氧化剂形成类Fenton试剂,实验结果表明,在催化剂加入量为1 g/L、H2O2体积分数为6%、pH为4、反应时间为10h、反应温度为35℃的条件下,处理质量浓度为50 mg/L的2,4-D废水的降解率达94.95%。宏观动力学研究显示,该反应近似为一级反应,反应速率常数、表观活化能分别为0.21667 min-1和26.65 kJ/mol。

MCM-41/NH_(2)-MIL-101(Fe)复合材料的制备及其光催化还原CO_(2)性能

采用水热法将分子筛MCM-41与光催化剂NH_(2)-MIL-101(Fe)复合制备了MCM-41/NH_(2)-MIL-101(Fe)复合光催化剂(NMM),用于光催化还原CO_(2)。借助XRD、BET、SEM-EDS、UV-Vis DRS、PL、XPS等分析手段对催化剂的微观结构进行详细的分析和表征,解析了催化剂理化性质对催化活性的影响,明确了在NH_(2)-MIL-101(Fe)催化剂中掺杂MCM-41对CO_(2)还原为甲酸产量提升有积极作用。实验结果表明,在光照5 h后,在水溶液中未添加牺牲剂的条件下,10%MCM-41添加量的10%NMM将CO_(2)还原为甲酸的产量为109.11μmol/g,是纯NH_(2)-MIL-101(Fe)的5倍(21.78μmol/g);添加牺牲剂TEOA后10%NMM的甲酸产量为132.78μmol/g,是纯NH_(2)-MIL-101(Fe)的4倍(33.67μmol/g)。催化剂在2种溶液体系中重复使用3次后,仍保持很高的催化活性。

类Fenton试剂MCM-41负载Fe催化降解甲基橙的研究

通过浸渍法制备了MCM-41负载铁催化剂Fe-MCM-41,采用XRD、UV-vis光谱、N2吸附-脱附分析和SEM等对Fe-MCM-41进行表征,结果表明,Fe-MCM-41具有载体MCM-41的介孔结构,孔道分布均匀,平均孔径1.88 nm.研究了以Fe-MCM-41为催化剂的类Fenton体系对甲基橙染料快速降解的方法,考察了分子筛中Fe含量、H2O2及甲基橙初始浓度、溶液p H和催化剂用量等条件对染料降解率的影响.当p H=3、H2O2及甲基橙初始浓度分别为30 mmol/L和20 mmol/L、催化剂用量为2 g/L、反应60 min时,甲基橙的降解率可达96.82%.动力学研究表明,采用Fe-MCM-41催化降解甲基橙遵循一级反应动力学模型(R=0.992),对应的速率常数为8.51×10-2min-1.

Fe/MCM-41催化臭氧氧化水中对氯苯甲酸的研究

利用水热法合成介孔材料MCM-41及Fe负载的MCM-41(Fe/MCM-41),并通过催化臭氧氧化水中对氯苯甲酸(p-CBA),考察其催化性能.经过X射线粉末衍射(XRD)、紫外可见漫反射光谱(DR UV-Vis)、傅立叶红外光谱(FT-IR)及比表面(BET)表征,表明所合成的MCM-41及Fe/MCM-41具有较规则的六方孔道结构及较大的比表面积.MCM-41与Fe/MCM-41的加入有利于p-CBA和TOC的去除,其中Fe/MCM-41与O3具有协同效应,表现出较好的催化活性.

水杨醛希夫碱配合物及其修饰MCM-41的合成及表征

目的 用γ 氨丙基修饰的介孔分子筛MCM 41合成几种配合物并进行了组装。方法 通过XRD,UV Vis,IR对合成的配合物表征。结果 过渡金属Mn(Ⅲ),Fe(Ⅲ)的N,N 双 5 溴水杨醛缩乙二胺(5Br H2salen),N,N 双 5 溴水杨醛缩邻苯二胺(5Br H2salphen),N,N 双 5 氯水杨醛缩邻苯二胺(5Cl H2salphen)的Schiff碱配合物[FeCl(5Br salen)]·H2O,[MnCl(5Br salen)]·H2O,[FeCl(5Br salphen)]·H2O和[MnCl(5Cl salphen)]·H2O组装进入了MCM 41分子筛。结论 γ 氨丙基修饰了的介孔分子筛MCM 41有利于希夫碱配合物的组装。

Ni-Fe-B/MCM-41非晶态合金的合成与表征

用化学还原沉积法制备了Ni-Fe-B/MCM-41负载型非晶态合金催化材料。通过XRD,FT-IR,TPR,SEM,TG及BET研究了非晶态合金对介孔分子筛载体结构的影响及非晶态合金负载后性质和形态的变化。结果表明:非晶态合金没有破坏介孔分子筛的结构,Ni-Fe-B/MCM-41的热稳定性和氧化能力与Ni-Fe-B相比,均有一定提高。