CO_(2)加氢制高碳α-烯烃Fe基催化剂研究进展

随着“双碳”目标的提出,二氧化碳(CO_(2))减排和资源化利用受到研究者的广泛关注。CO_(2)耦合绿氢技术制高附加值化学品是CO_(2)资源化利用的有效途径之一。高碳α-烯烃是重要的化工原料,围绕非均相催化体系催化CO_(2)加氢制高碳α-烯烃的相关研究,总结分析了CO_(2)加氢制高碳α-烯烃的催化剂设计理念、反应机理、助剂、载体以及制备工艺对催化剂催化性能的影响和构效关系。其中,设计高效催化剂有效调控C—O键活化和C—C链增长仍存在挑战。对CO_(2)加氢制高碳α-烯烃的发展方向进行了展望,可为CO_(2)加氢制高碳α-烯烃新型催化剂的开发提供参考。

Fe^(3+)-TiO_2/SiO_2薄膜催化剂的结构对其光催化性能影响

以硅胶为载体,采用溶胶-凝胶法制备了掺杂不同量Fe^(3+)的TiO_2光催化剂(Fe^(3+)-TiO_2/SiO_2),以氙灯为光源,罗丹明B为目标降解物,对其光催化活性进行了研究。结果表明,Fe^(3+)-TiO_2/SiO_2比TiO_2纳米粉有更好的催化活性,Fe^(3+)的最佳掺入量为0.03％。罗丹明B在粉体和膜催化剂的作用下遵循不同的光催化反应机理。根据XRD,SEM,Raman,XPS和FTIR的表征结果可认为,TiO_2在SIO_2表面薄膜化和Ti-O-Si键的形成是催化活性提高和降解机理不同的主要原因。

纳米固体超强酸SO_4^(2-)/Fe_2O_3的制备及其催化合成乙酸乙酯

将Fe2O3纳米粉体经一定浓度的H2SO4浸泡活化后制成纳米固体超强酸SO42-/Fe2O3,将其用于催化合成乙酸乙酯以考察其活性。利用均匀设计分析了超强酸制备过程及酯化反应过程中各因素的影响,研究结果表明较好的制备条件是:H2SO4浓度:2.5mol·L-1;浸泡时间:1h;活化温度:167℃;活化时间:1h,此时获得的固体超强酸SO42-/Fe2O3的粒径小于50nm。当催化剂用量为冰乙酸质量的5%,n(乙醇)∶n(冰乙酸)为3∶1,反应3.5h后乙酸的转化率高于80%。该催化剂经H2SO4溶液浸泡、活化再生后可重新使用,推断出其酸强度H0<-14.5。

Fe_2O_3/TiO_2纳米材料的制备及其紫外-可见光催化性能

采用溶胶-凝胶法制备了不同Fe含量的纳米Fe2O3/TiO2复合光催化材料,并用X射线衍射和透射电镜研究了样品的晶体结构和形貌,分别在紫外和可见光下研究了不同Fe含量复合催化剂的光催化降解甲基橙的活性。结果表明在Fe复合比例较低时,样品为锐钛矿结构;在紫外光情况下,最佳Fe2O3/TiO2复合比例为0.5%,在比例为10%情况下催化效果也比较好;而在可见光情况下,最佳Fe2O3/TiO2复合比例为0.1%。

纳米固体超强酸SO_4^(2-)/Fe_2O_3催化合成柠檬酸三丁酯

合成了纳米固体超强酸,考察了该催化剂在柠檬酸三丁酯合成中的催化活性,并与非纳米的SO42-/TiO2,SO42-/ZrO2,SO42-/Fe2O3,浓H2SO4催化剂进行了比较,同时对酯化反应的几种影响因素进行了研究.

巢湖南淝河口黑水团区流速和溶解氧与Fe^(2+)、S^(2-)浓度的空间关联性

黑臭现象在我国东部地区浅水湖泊频繁发生,已经严重影响环湖地区的社会经济发展.厌氧环境和高浓度Fe^(2+)、S^(2-)是引起黑臭现象的必要条件.本文解析巢湖南淝河口区黑臭水团范围内Fe^(2+)、S^(2-)与DO、流速的分布特性;基于空间计量模型重点探讨了流速、DO和Fe^(2+)、S^(2-)分布的空间关联性.结果发现,水体流动在黑臭水团中主要有两个作用:使Fe^(2+)、S^(2-)和DO彼此产生空间相关性以及通过分散作用改变局部Fe^(2+)、S^(2-)浓度分布;同时流速通过增强复氧间接影响Fe^(2+)及S^(2-)总体浓度的作用较小.流速与Fe^(2+)、S^(2-)之间均满足线性空间滞后模型;而线性回归模型中流速对Fe^(2+)的影响低估了约7%,对S^(2-)的影响则低估了12%.

低有机碳含量表层土中Fe_2O_3对γ-666光解的催化作用

考察 5种低有机碳含量天然土中Fe2 O3 光催化降解γ 666的光解动力学 ,γ 666的光解符合准一级动力学方程 .从所得的γ 666光解动力学常数可知 ,随Fe2 O3 质量分数从 0 4 0 %增加到 5 4 0 % ,γ 666的一级光解动力学常数也增大 ,且两者的线性相关系数为 0 95 2 ,其在 5种天然土中的半衰期随Fe2 O3 含量的增加依次为1 33 3h ,82 5h ,4 4 1h ,2 8 5h ,2 0 4h 由此可见 ,低有机碳含量天然土中Fe2 O3对γ

Sm2Fe17化合物的差热-热重分析

通过X射线衍射、差热-热重(DTA-TG)联用仪以及磁测量等手段研究了Sm2Fe17化合物及其氮化物的相结构和磁性。通过对Sm2Fe17化合物的DTA-TG分析可以得到:当温度从室温(约300 K)升至1473 K的过程中,在N2保护的条件下,N原子扩散进入Sm21Fe17化合物中,在温度为700 K左右时Sm2Fe17化合物吸氮反应最剧烈,吸氮的结果使得Sm2Fe17Nx化合物的居里温度显著提高。随着温度的继续升高,在吸氮反应的同时,Sm2Fe17Nx化合物变的不稳定,部分分解为SmN化合物和Fe。对实验结果的分析可以得出,该化合物在接近熔点的1473 K以下只存在Th2Zn17型结构,不存在Th2Ni17型结构。

微波促进Fe^(2+)-K_2S_2O_8体系快速降解甲基橙废水的研究

采用微波促进Fe2+-K2S2O8体系处理甲基橙(MO)染料废水,考察了初始pH、微波功率、反应时间、K2S2O8投量及K2S2O8与Fe2+摩尔比对MO脱色率的影响,同时对不同处理方式进行了比较,并进行了降解机理探讨和动力学分析。结果表明,微波促进Fe2+-K2S2O8体系能快速降解废水中的MO,在50 mL初始pH=6、质量浓度为500 mg/L的MO废水中,微波功率280 W,微波辐照9 min,c(K2S2O8)为9.82 mmol/L,K2S2O8与Fe2+摩尔比为50的优化处理条件下,MO脱色率达到了98.6%,微波促进Fe2+-K2S2O82-体系降解MO废水产生了协同效应。动力学研究表明,反应符合1级反应动力学规律,反应速率常数k=0.341 4 min-1,反应半衰期2.03 min。

固体超强酸SO_4^(2-)/Fe_2O_3催化N,N-二乙氨基乙醇与含芳香环的羧酸的酯化反应

用固体超强酸SO2-4/Fe2O3催化N,N 二乙氨基乙醇与9个含芳香环羧酸的酯化反应,合成了9个相应的酯,产率在75%～95.6%之间.讨论了不同的固体超强酸及催化剂用量,溶剂和反应温度,反应时间等因素对酯化产率的影响.实验结果表明:当催化剂用量占反应物总量的3.4%～3.8%,溶剂为二甲苯,反应温度140℃,反应时间6h的条件下,酯化产率最高.

纳米固体超强酸SO_4^(2-)/Fe_2O_3催化合成尼泊金酸乙酯

以纳米固体超强酸SO24-/Fe2O3催化尼泊金酸与乙醇的酯化反应合成了尼泊金酸乙酯。较适宜的反应条件为:尼泊金酸25 mmol,n(尼泊金酸)∶n(乙醇)=1∶4,w(催化剂)=3.73%,甲苯15 mL,于84℃~86℃反应3 h,产率达到93.3%。

SO_4^(2-)/SnO_2-Fe_2O_3固体酸催化下的环酮Baeyer-Villiger氧化反应及缩合反应(英文)

采用共沉淀的方法制备了不同Fe掺杂量的SO42-/SnO2-Fe2O3固体超强酸催化剂.利用傅里叶变换红外(FTIR)光谱,粉末X射线衍射(XRD),N2吸附-脱附实验(BET),热重(TG)分析和扫描电镜(SEM)等方法对样品进行了表征.考察了所得催化剂对4-叔丁基环己酮与乙二醇缩合反应的催化性能.实验结果表明,与未经过掺杂改性的SO42-/SnO2固体酸催化剂相比,改性后催化剂的催化性能得到了改善.研究了以Fe/Sn摩尔比为0.5的SO42-/SnO2-Fe2O3固体酸为催化剂,部分醛酮类化合物与乙二醇及1,2-丙二醇的缩合反应.考察了反应时间、催化剂用量等因素对反应的影响.同时,将所得催化剂应用于环酮Baeyer-Villiger氧化反应中,催化剂表现出良好的催化活性,且催化剂具有一定的循环使用性.

固体酸Fe_2O_3/SO_4^(2-)催化合成肉桂酸丁酯的研究

研究了用Fe2O3/SO42-作为催化剂,使肉桂酸与正丁醇发生酯化反应合成肉桂酸丁酯。获得最佳的反应条件为正丁醇与肉桂酸的摩尔比为2∶1,反应1.5 h,反应温度为130℃,催化剂0.8 g/0.5 mol酸,收率可达98.7%以上。

固体超强酸SO_4^(2-)/Fe_2O_3的制备及其催化性能的研究

用(NH4)2SO4·Fe2(SO4)3·24H2O直接焙烧的方法制备了固体超强酸催化剂SO42-/Fe2O3,并以乙酸乙酯的合成反应考察了焙烧温度、焙烧时间对固体酸催化活性的影响。实验表明:最佳焙烧温度为550℃,最佳焙烧时间为4h。当催化剂用量为2g,醇酸物质的量比为1.6∶1,回流时间2h时,乙酸转化率为85.1%。

超声浸渍法制备Fe_3O_4/γ-Al_2O_3催化剂及其表征、活性研究

Fe3O4 catalyst supported on spherical γ-Al2O3 was prepared with and without ultrasonic treatment during the impregnation step,and the heterogeneous catalytic oxidation of dimethoate wastewater was conducted with Fenton reagent.Then,the physical and chemical properties of the catalysts were analyzed by means of XRD,ICP-AES and SEM,especially the effect of Fe3O4 dispersity on γ-Al2O3.The results showed that the activity of the supported catalysts prepared with ultrasonic treatment for dimethoate was higher than those without ultrasonic treatment and the corresponding degradation rate doubled those of the catalyst obtained by impregnation.The probable cause was that for catalysts prepared with ultrasonic treatment,Fe3O4 was well dispersed on the catalyst surface with small particle size,or existed in non-crystalline amorphous state,and Fe content on the catalyst surface was higher than those without ultrasonic treatment.

固体超强酸SO_4^(2-)/Fe_2O_3的制备及其对甲缩醛合成反应的催化性能

以Fe(NO_3)_3、NH_3·H_2O和H_2SO_4为原料,采用直接沉淀法制备了固体超强酸SO_4^(2-)/Fe_2O_3催化剂,用于甲醇与甲醛催化合成甲缩醛的反应。围绕焙烧温度对催化剂催化活性的影响进行了考察,得到了最佳焙烧温度。用X-射线衍射(XRD)、红外光谱(IR)、比表面积(BET)、pH测试等方法对催化剂进行了表征,得到了催化剂比表面积、晶型、活性中心结构等性能参数,使用优化条件下制备的催化剂,反应可得59 wt%甲缩醛的馏出液。

溶胶-凝胶法制备Fe_2O_3/Al纳米复合材料

采用溶胶-凝胶法和真空干燥法制备了Fe2O3/Al纳米复合材料。用扫描电镜、红外光谱、X射线衍射仪(XRD)、BET比表面分析仪对原料和产物的结构和性能进行了表征。结果表明,纳米复合材料的宏观粒子平均粒径为2μm,纳米铝粉均匀分布在Fe2O3凝胶体系中,平均粒径为40nm。空白Fe2O3干凝胶比表面积达64.6m2/g,填充铝粉后样品的比表面积为1.1m2/g。撞击感度试验表明,Fe2O3凝胶与纳米铝粉复合后,特性落高由30.5cm提高到100.3cm,表明FeO凝胶可降低纳米铝粉的冲击感度。

Ru-Cu/Fe_3O_4-TiO_2催化剂上甘油氢解制备1,2-丙二醇的研究

以生物柴油生产过程中副产的甘油为原料,通过催化氢解制备1,2-丙二醇是增长生物柴油产业链、提高其经济效益的有效途径.采用浸渍法制备了双金属磁性催化剂Ru-Cu/ Fe3 O4 -TiO2 ,利用X 射线衍射、X 射线光电子能谱、透射电子显微镜、N2 吸附等方法对催化剂进行了表征,考察了Ru/ Cu 摩尔比、反应温度、H2 压力、反应时间和催化剂用量等因素对催化剂性能的影响.结果表明,Ru-Cu/ Fe3 O4 -TiO2 双金属催化剂具有很高的催化活性和良好的1,2-丙二醇选择性.Cu 的加入没有明显改变Ru 的化学环境,但有效地提高了1,2-丙二醇的选择性,同时Ru 可改善Cu 在钛铁复合载体上的分散性,从而获得了平均金属粒径在5-9 nm 左右的催化剂.在Ru/ Cu 摩尔比1 ∶1. 6、反应温度200 ℃、H2 压力4. 0 MPa、反应时间10 h 的条件下,甘油转化率和1,2-丙二醇的选择性分别高达96. 12% 和86. 77%.反应后产物与催化剂可有效实现磁性分离,为该过程的工业化应用奠定了基础.

Fe^(3+)-Ca^(2+)-酒石酸配合物在还原染料间接电化学还原染色中的应用

研究还原橄榄绿B在硫酸铁、葡萄糖酸钙和酒石酸的氢氧化钠溶液电化学体系中的还原染色工艺。分析探讨电化学还原液中各组分质量浓度以及电化学还原染色温度和时间、外加电压、电极面积等对染色效果的影响。结果表明,获得最佳染色效果的工艺为:硫酸铁质量浓度4 g/L、葡萄糖酸钙质量浓度5 g/L、酒石酸质量浓度21 g/L、氢氧化钠质量浓度16 g/L、还原染色温度35℃、还原染色时间80 min、外加电压7 V、阴极面积28 cm2,在此工艺条件下染色棉织物的K/S值比传统染色的提高了7.07%,且匀染性、染色牢度基本相同。

固体超强酸SO_4^(2-)/Fe_2O_3-TiO_2催化合成癸二酸二乙酯的研究

研究了用固体超强酸SO2 -4/Fe2 O3 TiO2 为催化剂 ,由癸二酸和乙醇反应合成癸二酸二乙酯的最佳工艺条件。结果表明 ,当n(醇 )∶n(酸 ) =4 .0∶1,催化剂用量为酸质量的 5 % ,反应时间为 3.5h ,酯的产率可达96 %。该工艺产率高 ,反应时间短 ,无腐蚀无污染 ,催化剂可回收、活化、重复使用 10次。