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Fe、Ir掺杂MoS_(2)表面对N_(2)气敏吸附与解离反应性能提升的第一性原理研究
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作者 肖香珍 胡林峰 张建伟 《原子与分子物理学报》 CAS 北大核心 2025年第1期13-19,共7页
基于第一性原理方法,采用周期性平板模型,研究了N_(2)分子在掺杂体系TM-MoS_(2)(TM=Fe、Ir)表面的吸附和解离行为.研究表明:N_(2)分子在TM-MoS_(2)(TM=Fe、Ir)表面吸附能依次为0.62和0.47 eV,而完整MoS_(2)表面的吸附能只有0.08 eV,说... 基于第一性原理方法,采用周期性平板模型,研究了N_(2)分子在掺杂体系TM-MoS_(2)(TM=Fe、Ir)表面的吸附和解离行为.研究表明:N_(2)分子在TM-MoS_(2)(TM=Fe、Ir)表面吸附能依次为0.62和0.47 eV,而完整MoS_(2)表面的吸附能只有0.08 eV,说明掺杂之后对N_(2)表现出略好的吸附性能.差分电荷密度分析表明,N_(2)吸附后,掺杂Fe、Ir原子与两个N原子之间电荷有所增加,N-N键之间的区域电荷密度减少,N-N键的强度减弱.态密度计算结果发现,N_(2)在吸附过程中,主要是N原子的2p_(y)、2p_(z)轨道与Ir的5d_(xy)和5d_(z^(2))以及Fe的3d_(xy)和3d_(z^(2))发生杂化作用.通过分析解离活化能,N_(2)在掺杂体系TM-MoS_(2)(TM=Fe、Ir)表面解离需要活化能均较高,且远大于在相应掺杂表面的吸附能,说明N_(2)在掺杂体系TM-MoS_(2)(TM=Fe、Ir)表面解离应该表现为分子吸附或脱附. 展开更多
关键词 fe、Ir 掺杂 单层MoS_(2) N_(2) 吸附与解离 活化能 密度泛函理论
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Impact of community public health care on treatment effect,health cognition,and self-management in patients with type 2 diabetes
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作者 Hong Shi Chun Liu Hong-Yan Luo 《World Journal of Clinical Cases》 SCIE 2025年第5期22-29,共8页
BACKGROUND At present,China has become the country with the largest number of individuals with diabetes mellitus(DM)in the world,with a total of approximately 140 million patients,the majority of whom have type 2 DM(T... BACKGROUND At present,China has become the country with the largest number of individuals with diabetes mellitus(DM)in the world,with a total of approximately 140 million patients,the majority of whom have type 2 DM(T2DM).Based on conven-tional nursing methods,community home care has important clinical significance in controlling blood sugar and disease progression.AIM To explore the impact of community public health nursing on treatment effect,health cognition,and self-management in patients with T2DM.METHODS One hundred patients with T2DM were selected as the research subjects.The patients were divided into either a conventional nursing group or community nursing(CN)group using the random number table method.The conventional nursing group(50 cases)received routine care,while the CN group(50 cases)received community public health care in addition to routine care as that for the conventional nursing group.The rate of excellent and good blood glucose control,fasting blood glucose before and after care,2-h postprandial blood glucose,health cognition,and self-management ability,and patient satisfaction were compared between the two groups.RESULTS The CN group had a higher rate of excellent blood sugar control than the conventional nursing group(88%vs 70%,P<0.05).Before care,there was no significant difference in fasting blood glucose or 2-h postprandial blood glucose between the two groups of patients(P>0.05).After nursing,fasting blood glucose and 2-h postprandial blood glucose were reduced to varying degrees in both groups,and both blood glucose levels in the CN group were lower than those of the conventional nursing group(P<0.05).Compared with the scores before care,the cognitive level score for diabetes and self-management ability score improved after care in both groups.The cognitive level and self-management ability of patients in the CN group were higher than those of the conventional nursing group(P<0.05).The overall satisfaction of the CN group was better than that of the conventional nursing group(98%vs 86%,P<0.05).CONCLUSION Community public health care based on conventional care of T2DM can achieve better blood sugar control,and improve patients’health cognitive level and self-management ability. 展开更多
关键词 Community public health care Type 2 diabetes Blood sugar control Self-management ability Cognition level
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长循环空腔三明治H-TiO_(2)/Fe_(3)O_(4)/C锂离子池负极材料
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作者 仇义 吴启超 《化学研究与应用》 北大核心 2025年第1期161-168,共8页
首先,采用水热法制备前驱体球形Fe_(3)O_(4),以球形Fe_(3)O_(4)为基底材料对其进行碳包覆处理,得到核壳结构Fe_(3)O_(4)@C复合材料。采用刻蚀的方法将Fe_(3)O_(4)溶解于刻蚀溶液中,得到空腔结构C材料。以空腔C为基底材料,通过水热法在空... 首先,采用水热法制备前驱体球形Fe_(3)O_(4),以球形Fe_(3)O_(4)为基底材料对其进行碳包覆处理,得到核壳结构Fe_(3)O_(4)@C复合材料。采用刻蚀的方法将Fe_(3)O_(4)溶解于刻蚀溶液中,得到空腔结构C材料。以空腔C为基底材料,通过水热法在空腔C(H-C)材料外围包裹一层Fe_(3)O_(4),得到空腔核壳结构Fe_(3)O_(4)/C材料。最后利用溶剂热法在Fe_(3)O_(4)/C材料外层包裹上氢化二氧化钛(H-TiO_(2)),得到空腔结构的H-TiO_(2)/Fe_(3)O_(4)/C复合材料。复合材料中的H-TiO_(2)和C材料的循环稳定提升Fe_(3)O_(4)的循环稳定性,同时,空腔结构减少了C材料(理论容量较低)在复合材料中的占比,提升了复合材料的本征容量。空腔三明治结构的H-TiO_(2)/Fe_(3)O_(4)/C复合材料显示了出色的电化学性能,在0.2 A·g^(-1)的电流密度下循环500圈之后的放电比容量为629.5 mAh·g^(-1),最为重要的是首次库伦效率达到惊人的80.6%。以1 A·g^(-1)的电流密度循环1000圈后的比容量为396.04 mAh·g^(-1)。 展开更多
关键词 锂离子电池 fe_(3)O_(4) 氢化TiO_(2) 空腔 三明治结构
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TiO_(2)/Fe/Ag_(3)PO_(4)复合光催化剂降解RhB 被引量:1
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作者 王涛 张恒阳 《兰州交通大学学报》 CAS 2024年第1期134-139,共6页
半导体TiO_(2)化学性质稳定、安全无毒,是光催化降解污染的代表性材料。但TiO_(2)存在带隙较宽,只能吸收紫外光的问题。在太阳光能中,紫外光的占比不到5%,大多数光能无法吸收,这会导致TiO_(2)对污染物的光催化降解性能受到极大限制。针... 半导体TiO_(2)化学性质稳定、安全无毒,是光催化降解污染的代表性材料。但TiO_(2)存在带隙较宽,只能吸收紫外光的问题。在太阳光能中,紫外光的占比不到5%,大多数光能无法吸收,这会导致TiO_(2)对污染物的光催化降解性能受到极大限制。针对上述问题,设计了一种铁和银共同掺杂的方案,尝试得到比纯TiO_(2)带隙能量更低的复合TiO_(2)微球,来对太阳光的吸收范围进行扩展。样品使用溶胶-凝胶法来制备,分别制备5种铁原子占比不同的TiO_(2)/Fe微球,然后将银元素以磷酸银的形式负载上去,得到TiO_(2)/Fe/Ag_(3)PO_(4)复合微球。配制浓度为10 mg/L的50 mL有机污染物RhB水溶液,在氙灯光源下分别测试5种样品的光催化降解性能。结果表明:1 h内5种样品的降解率均超过90%,特别是铁原子占比为5%时,光催化的效果最好,30 min时降解率高达99%。经过XRD、SEM、XPS、DRS、PL等一系列的测试分析发现,铁原子占比为5%时,复合TiO_(2)微球的带隙能量降低到了2.85 eV,对太阳光的响应延伸至可见光区域,较大程度地提升了TiO2的光催化性能。 展开更多
关键词 光催化 二氧化钛 可见光
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Fe^(2+)/Mn^(2+)活化亚硫酸盐降解盐酸土霉素的机理研究
5
作者 贾艳萍 阴东旭 +2 位作者 徐静仪 张海丰 张兰河 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2024年第2期647-658,共12页
盐酸土霉素常被用于治疗畜禽疾病,但是它不能被畜禽完全代谢,残留的盐酸土霉素进入水体危害水环境的健康。铁锰作为常见的过渡金属,通常以二价态活化亚硫酸盐来降解有机污染物,反应条件温和、操作简单,但是单独的二价铁与二价锰氧化还... 盐酸土霉素常被用于治疗畜禽疾病,但是它不能被畜禽完全代谢,残留的盐酸土霉素进入水体危害水环境的健康。铁锰作为常见的过渡金属,通常以二价态活化亚硫酸盐来降解有机污染物,反应条件温和、操作简单,但是单独的二价铁与二价锰氧化还原电势低,活化亚硫酸盐效果较差。本研究采用Fe^(2+)/Mn^(2+)共活化Na_(2)SO_(3)降解水中的盐酸土霉素,考察药剂用量、pH、溶解氧、氯离子、碳酸根及腐殖酸对Fe^(2+)/Mn^(2+)/Na_(2)SO_(3)体系降解盐酸土霉素的影响;通过焦磷酸盐实验、自由基淬灭实验和EPR实验分析Fe^(2+)/Mn^(2+)/Na_(2)SO_(3)体系中的活性物种;利用紫外可见光谱、傅里叶红外光谱、气相色谱-质谱联用仪识别盐酸土霉素的官能团及其降解中间产物的变化,推断盐酸土霉素的降解途径。结果表明:当Fe^(2+)/Mn^(2+)/Na_(2)SO_(3)浓度比为1∶4∶20(浓度分别为0.1、0.4和2 mmol/L)时,在反应45 min、pH为9.0条件下,盐酸土霉素的去除率和矿化率最高,分别达到94%和49%。随着溶解氧从9 mg/L下降至1.89 mg/L,盐酸土霉素去除率从94%下降至17%;氯离子、腐殖酸和碳酸根均对盐酸土霉素的降解产生抑制作用。Mn(Ⅲ)和SO_(4)·^(-)是降解盐酸土霉素的主要活性氧化剂,盐酸土霉素的降解经过电子转移、开环与酰基化等过程。 展开更多
关键词 fe^(2+)/Mn^(2+)/Na_(2)SO_(3)体系 盐酸土霉素 活化 自由基 氧化
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表面次生氧化矿物对FeS_(2)降解抗生素的影响及作用机制
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作者 舒小华 覃紫其 +3 位作者 聂昌达 周进文 张腾飞 张倩 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期5539-5546,共8页
以广泛应用于畜牧业的大环内酯类抗生素泰乐菌素(TYL)为研究对象,探究了不同氧化腐蚀程度的黄铁矿对TYL的光降解性能和作用机制.结果表明,氧化后的黄铁矿能够显著提高其对TYL的光降解效率.具体来说,氧化后的黄铁矿样品表面粗糙度增加,... 以广泛应用于畜牧业的大环内酯类抗生素泰乐菌素(TYL)为研究对象,探究了不同氧化腐蚀程度的黄铁矿对TYL的光降解性能和作用机制.结果表明,氧化后的黄铁矿能够显著提高其对TYL的光降解效率.具体来说,氧化后的黄铁矿样品表面粗糙度增加,比表面积扩大,增加了表面反应活性位点,从而提高了其对TYL的吸附能力.此外,氧化增强了黄铁矿表面的电子传递过程,加快了·OH产生速率,进而提高了对TYL的光降解效率.同时,黄铁矿(FeS_(2))与表面新生成的Fe_(2)O_(3)组成了异质结,有效抑制了材料内部光生电子与空穴的复合,从而进一步提高了光降解性能. 展开更多
关键词 黄铁矿(feS2) 氧化腐蚀 光降解效果 泰乐菌素(TYL) 次生矿物
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湿气环境中CO_(2)-H_(2)S在α-Fe(110)密排面上吸附与点蚀机理研究
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作者 李金灵 马文骏 +2 位作者 朱世东 屈撑囤 付安庆 《表面技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第20期82-93,共12页
目的从微观尺度探究CO_(2)-H_(2)S(CO_(2)和H_(2)S共存)在湿气管道顶部的吸附特性,进而揭示点蚀机理。方法基于密度泛函理论的第一性原理,利用Materials Studio构建CO_(2)、H_(2)S和CO_(2)-H_(2)S在α-Fe(110)密排面的吸附模型,对CO_(2)... 目的从微观尺度探究CO_(2)-H_(2)S(CO_(2)和H_(2)S共存)在湿气管道顶部的吸附特性,进而揭示点蚀机理。方法基于密度泛函理论的第一性原理,利用Materials Studio构建CO_(2)、H_(2)S和CO_(2)-H_(2)S在α-Fe(110)密排面的吸附模型,对CO_(2)、H_(2)S和CO_(2)-H_(2)S在α-Fe(110)面的吸附能、局域态密度、分波态密度和差分电荷密度进行仿真;利用高温高压釜模拟CO_(2)-H_(2)S-Cl^(-)腐蚀环境,分析L360钢在湿气环境中的腐蚀行为;最后,揭示含Cl^(-)湿气管道顶部CO_(2)-H_(2)S吸附机制与点蚀机理。结果CO_(2)、H_(2)S、CO_(2)-H_(2)S及CO_(2)-H_(2)S-Cl^(-)在最稳定位置时的吸附能分别为-4.065、-3.961、-8.538、-12.775e V,表明相较于CO_(2)与H_(2)S单独吸附,CO_(2)-H_(2)S在α-Fe(110)面的吸附能更负,Cl^(-)会进一步降低CO_(2)-H_(2)S的吸附能;且CO_(2)在与H_(2)S竞争环境电子中占优势;Cl^(-)会使CO_(2)-H_(2)S的局域态密度峰值降低,转移趋势为失去电子,基体和腐蚀介质的电子向着低能级跃迁释放出更多能量,进而加强了Fe与CO_(2)-H_(2)S间的化学键强度;Cl^(-)的2p轨道与Fe的3d轨道在-6.8 eV和-5.7 eV发生重叠,Cl^(-)被吸附到Fe表面并与Fe形成化学键生成氯化物,进而改变腐蚀产物膜的组分与结构,削弱产物膜的致密性和稳定性,减弱腐蚀阻抗力。在含Cl^(-)湿气的CO_(2)-H_(2)S环境中,液相中的Cl^(-)浓度升高,使L360钢的气相平均腐蚀速率逐渐增大,最高达2.935mm/a,点蚀越发严重。结论CO_(2)与H_(2)S在α-Fe(110)面吸附存在一定的协同和竞争作用,协同促进金属的腐蚀,FeCO3会优先沉积成膜,但H_(2)S会抑制FeCO3的生长,腐蚀产物以FeS为主;Cl^(-)会增强CO_(2)-H_(2)S与α-Fe(110)面间的作用力,弱化腐蚀产物膜层的保护性,进一步加速金属腐蚀、尤其是点蚀。 展开更多
关键词 CO_(2)-H_(2)S Cl^(-) 第一性原理 α-fe(110)密排面 吸附特征 腐蚀机理
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Fe2O3含量对青花色料呈色的影响
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作者 李小龙 马岚 +3 位作者 李勋 胡其国 邱辉辉 包启富 《佛山陶瓷》 CAS 2024年第7期36-39,共4页
实验以二氧化三铁、氧化钴、氧化锰、釉果为主要原料,采用单因素实验法,探究了青花色料中Fe2O3/CoO对青花瓷色度值、微观结构、晶相组成的影响。实验结果表明,随着青花色料配方中Fe2O3/CoO比值增大,青花瓷着色区域表面析出大量的1~3μm... 实验以二氧化三铁、氧化钴、氧化锰、釉果为主要原料,采用单因素实验法,探究了青花色料中Fe2O3/CoO对青花瓷色度值、微观结构、晶相组成的影响。实验结果表明,随着青花色料配方中Fe2O3/CoO比值增大,青花瓷着色区域表面析出大量的1~3μm磁铁矿晶体并且发育越来越好,使得青花瓷呈现黑色调增强蓝色调减弱的现象。 展开更多
关键词 fe2O3/CoO 青花色料 磁铁矿
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Fe促进的Pt@CeO_(2)催化剂用于CO_(2)加氢制C_(1)产品 被引量:1
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作者 王子健 李雨鸥 +3 位作者 张玲玲 汪啸 宋术岩 张洪杰 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期62-67,共6页
在Pt@CeO_(2)核壳纳米球表面引入过渡金属助剂,探究了不同过渡金属的引入对其CO_(2)加氢性能的影响.研究结果表明,Fe物种的引入对加氢性能的提升效果最佳,液体C_(1)产率达到6.34×10^(-2) mmol·g^(-1)_(cat.)·h^(-1).透... 在Pt@CeO_(2)核壳纳米球表面引入过渡金属助剂,探究了不同过渡金属的引入对其CO_(2)加氢性能的影响.研究结果表明,Fe物种的引入对加氢性能的提升效果最佳,液体C_(1)产率达到6.34×10^(-2) mmol·g^(-1)_(cat.)·h^(-1).透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、N_(2)吸附-脱附实验、CO_(2)程序升温脱附(CO_(2)-TPD)和H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)等表征结果表明,Fe物种在Pt@CeO_(2)表面均匀分散,且Fe的存在降低了Pt物种的电荷密度,产生了更多的Pt^(2+)物种,提高了产物中甲醇的选择性.此外,Fe的存在还促进了更多氧空位(O_(v))的形成,进而促进了对CO_(2)的吸附及后续的加氢反应,提高了催化活性. 展开更多
关键词 CO_(2)加氢 C_(1)产品 核壳纳米球 fe助剂
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Fe-Mn/TiO_(2)的制备及其催化臭氧氧化双酚A的性能研究 被引量:1
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作者 薛代惠美 任宏洋 +3 位作者 商佳俭 李冰睿 陶建 王兵 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期150-155,共6页
采用浸渍法制备Fe-Mn/TiO_(2)双金属催化材料,以双酚A(BPA)为目标降解物,探究了Fe-Mn/TiO_(2)对其的降解效果及降解机制。结果表明,Fe-Mn/TiO_(2)催化臭氧氧化降解BPA的去除率相较于单独TiO_(2)处理提升了83.4%;Fe、Mn成功负载且催化剂... 采用浸渍法制备Fe-Mn/TiO_(2)双金属催化材料,以双酚A(BPA)为目标降解物,探究了Fe-Mn/TiO_(2)对其的降解效果及降解机制。结果表明,Fe-Mn/TiO_(2)催化臭氧氧化降解BPA的去除率相较于单独TiO_(2)处理提升了83.4%;Fe、Mn成功负载且催化剂孔洞较丰富;相较于TiO_(2),Fe-Mn/TiO_(2)中锐钛矿质量分数增加能产生更多的羟基自由基。同时,Fe、Mn在TiO_(2)表面能发生价态转化,可作为活性位点促进臭氧分解为·OH等活性物质,增强催化反应活性。 展开更多
关键词 fe/Mn双金属 催化臭氧氧化 非均相 锐钛矿相TiO_(2) 降解机理
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MOFs衍生多孔TiO_(2)/C、N掺杂Fe_(2)O_(3)复合材料的制备及其光催化性能 被引量:1
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作者 谢倩祎 程爱华 《太阳能学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期47-55,共9页
将TiO_(2)加入NH_(2)-MIL-101(Fe)前驱体中,采用溶剂热法制备TiO_(2)/NH_(2)-MIL-101(Fe),进一步经高温热处理得到TiO_(2)/C、N掺杂Fe_(2)O_(3)复合材料(TiO_(2)/C、N-Fe_(2)O_(3))。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、光电子能... 将TiO_(2)加入NH_(2)-MIL-101(Fe)前驱体中,采用溶剂热法制备TiO_(2)/NH_(2)-MIL-101(Fe),进一步经高温热处理得到TiO_(2)/C、N掺杂Fe_(2)O_(3)复合材料(TiO_(2)/C、N-Fe_(2)O_(3))。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、光电子能谱(XPS)、紫外-可见分光漫反射(UV-Vis DRS)和荧光光谱(PL)等方法对所得样品的晶体结构、形貌特征、组成及光谱特性进行表征。在模拟太阳光照射下对罗丹明B(RhB)溶液进行降解,评价其光催化活性。结果表明,C、N均匀掺杂在Fe_(2)O_(3)中,TiO_(2)复合C、N掺杂Fe_(2)O_(3)后禁带宽度减小,模拟太阳光照射2.5 h后,在0.1 g/L TiO_(2)/C、N-Fe_(2)O_(3)复合材料的光催化作用下,10 mg/L罗丹明B的去除率达到95%,速率常速为0.0192 min^(-1),效果较TiO_(2)和C、N-Fe_(2)O_(3)有明显提高。所得复合材料稳定性好、可重复利用。MOFs衍生多孔C、N掺杂Fe_(2)O_(3)与TiO_(2)的复合缩短了带隙,强化了空穴与电子的分离从而提高可见光催化活性。 展开更多
关键词 fe基-MOFs 光催化 TiO_(2)/C、N掺杂fe_(2)O_(3) 罗丹明B
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Fe基CO_(2)加氢制C_(2+)醇催化剂研究进展
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作者 陈永杰 邢小芳 +1 位作者 王阳 吴明铂 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第11期1580-1593,共14页
Fe基催化剂因价格低廉、结构易于调控、热稳定性优良以及兼具CO_(2)分子C-O键活化和C-C键偶联活性位点等优势,成为热催化CO_(2)加氢制高值化学品C_(2+)醇的理想选择。本工作围绕Fe基催化剂制备、改性和结构-性能关系等,介绍了CO_(2)加氢... Fe基催化剂因价格低廉、结构易于调控、热稳定性优良以及兼具CO_(2)分子C-O键活化和C-C键偶联活性位点等优势,成为热催化CO_(2)加氢制高值化学品C_(2+)醇的理想选择。本工作围绕Fe基催化剂制备、改性和结构-性能关系等,介绍了CO_(2)加氢制C_(2+)醇领域的最新研究进展,讨论了影响Fe基催化剂CO_(2)加氢反应性能的关键因素,即活性位点电子结构特性影响关键反应中间体的吸附行为,进而影响催化反应网络。阐述了金属-载体间电子相互作用和第二元素掺杂改性两大最常用策略调控Fe基催化剂电子结构特性的有效性,讨论了双组分级联催化和CO/CO_(2)共进气两种反应过程强化策略。本工作也展望了该研究领域面临的机遇和挑战,以期推动热催化CO_(2)加氢制C_(2+)醇Fe基催化剂的工程化应用。 展开更多
关键词 CO_(2)加氢 C_(2+)醇 fe基催化剂 电子结构调控
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载体对Fe基催化剂CO_(2)催化加氢制低碳烯烃性能的影响
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作者 李广辉 张艳艳 +3 位作者 王萌 高健 张振洲 孙绍晖 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第12期19-26,共8页
选择适宜载体对于合理设计高效CO_(2)催化加氢制低碳烯烃(乙烯、丙烯和丁烯)的新型Fe基催化剂十分重要。采用水热法合成不同载体并浸渍K和Fe制备了一系列Fe基催化剂(K-Fe/ZrO_(2)、K-Fe/ZnO、K-Fe/TiO_(2)和K-Fe/Al_(2)O_(3)),考察了载... 选择适宜载体对于合理设计高效CO_(2)催化加氢制低碳烯烃(乙烯、丙烯和丁烯)的新型Fe基催化剂十分重要。采用水热法合成不同载体并浸渍K和Fe制备了一系列Fe基催化剂(K-Fe/ZrO_(2)、K-Fe/ZnO、K-Fe/TiO_(2)和K-Fe/Al_(2)O_(3)),考察了载体对催化剂CO_(2)催化加氢性能的影响。采用XRD、N_(2)吸/脱附、Raman、CO-TPD、CO_(2)-TPD、原位Raman和水接触角测试等表征方法,研究了载体对Fe活性物种生成的诱导作用。结果表明,在温度320℃、压力2.0 MPa、原料气V(CO_(2)):V(H_(2)):V(Ar)=1:3:3和气时空速10000 mL/(g·h)的反应条件下,K-Fe/ZrO_(2)表现出较高低碳烯烃选择性(42.4%)和CO_(2)转化率(36.2%)。与其他催化剂相比,K-Fe/ZrO_(2)对CO和CO_(2)具有适宜强度的吸附性能,有利于CO_(2)活化和碳沉积,在获得更多Fe_(x)C_(y)活性物种的同时,抑制了烯烃二次加氢。此外,K-Fe/ZrO_(2)在反应过程中因碳沉积而具有较强疏水性,进一步减轻了Fe_(x)C_(y)被水氧化的程度,提高了低碳烯烃选择性。 展开更多
关键词 CO_(2)加氢 低碳烯烃 载体 动态演变 fe基催化剂
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以CeO_(2)为载体的Fe基载氧体与CO反应机理模拟
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作者 穆林 孙萌 +4 位作者 张彬 尚妍 东明 陈建标 霍兆义 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期114-122,共9页
化学链燃烧技术是一种新型的近“零碳”排放燃烧技术,载氧体在化学链燃烧反应过程中发挥着载氧和传热的双重作用。以活性催化组分为载体,通过调谐微观结构提高Fe基载氧体的反应性能是目前化学链领域的研究热点之一。基于密度泛函理论,以... 化学链燃烧技术是一种新型的近“零碳”排放燃烧技术,载氧体在化学链燃烧反应过程中发挥着载氧和传热的双重作用。以活性催化组分为载体,通过调谐微观结构提高Fe基载氧体的反应性能是目前化学链领域的研究热点之一。基于密度泛函理论,以CeO_(2)为活性催化载体,对Fe基载氧体进行催化调谐。通过优化构建组合物模型,系统分析了组合物模型中Fe_(2)O_(3)团簇不同点位吸附CO的态密度、吸附能、差分电荷密度和活化能等电子结构特性参数。研究结果表明,Fe_(2)O_(3)团簇的电子向CeO_(2)(111)表面转移,Fe_(2)O_(3)团簇的吸附能为-3.92 eV,Fe2O3团簇与CeO_(2)(111)表面稳定结合;态密度(DOS)分析发现负载后的Fe_(2)O_(3)团簇p和d轨道在-8~0 eV电子向费米能级方向迁移,表明吸附作用增强。Fe_(2)O_(3)团簇p和d轨道中电子减少,现存电子向高能级跃迁,Fe_(2)O_(3)团簇电子活性增强,CO分子在Fe_(2)O_(3)/CeO2复合载氧体的Fe_(2)O_(3)团簇3个吸附位反应的活化能均降低。此外,CeO_(2)(111)增强了CO在Fe_(2)O_(3)团簇Fe顶位的吸附作用,吸附能由-0.33 eV增至-1.78 eV;同时,削弱了在O顶位的过强吸附作用,吸附能由-2.69 eV降至-2.32 eV,有利于后期CO_(2)分子脱离Fe_(2)O_(3)团簇表面,从而有效调谐Fe2O3团簇整体对CO的吸附效果,为Fe基载氧体的设计制备和优化调谐提供理论指导。 展开更多
关键词 fe基载氧体 CeO_(2)载体 密度泛函理论 一氧化碳 催化
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Fe、La掺杂和氧缺陷对CeO_(2)表面吸附As_(2)O_(3)的密度泛函理论研究
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作者 卢鲲鹏 张凯华 张锴 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第8期1149-1161,共13页
采用密度泛函理论研究了As_(2)O_(3)(g)在Fe、La掺杂CeO_(2)(110)表面及氧缺陷LaCeO(110)表面的吸附行为,探索了LaCeO表面砷吸附能力显著高于FeCeO表面的主要原因。结果表明,As_(2)O_(3)(g)的吸附效果与吸附位点数量、吸附能、键长和电... 采用密度泛函理论研究了As_(2)O_(3)(g)在Fe、La掺杂CeO_(2)(110)表面及氧缺陷LaCeO(110)表面的吸附行为,探索了LaCeO表面砷吸附能力显著高于FeCeO表面的主要原因。结果表明,As_(2)O_(3)(g)的吸附效果与吸附位点数量、吸附能、键长和电荷转移密切相关。纯CeO_(2)表面的吸附主要为化学吸附,吸附能绝对值大于−4.22 eV,电荷转移量为(−0.19)−(−0.31)e,As_(2)O_(3)得到电荷带负电,起表面受主作用,因此吸附量较小。FeCeO(110)表面新增Fe顶位和Bridge-2桥位两个吸附位,其中,Fe顶位为化学吸附,Fe掺杂改变了FeCeO表面电子分布和晶格结构,但并未改变As_(2)O_(3)与FeCeO之间的电荷转移方向,因此,As_(2)O_(3)仍呈负离子形式吸附。LaCeO(110)表面新增了三个吸附位:La顶位、Bridge-3桥位和Hollow-2空位,La掺杂改变了As_(2)O_(3)与LaCeO之间的电荷转移方向,使得As_(2)O_(3)失电子呈正离子吸附,起表面施主作用,因此,吸附能力增强。无O_(2)环境下,单一O缺陷LaCeO(110)表面吸附能力低于完整LaCeO表面;有O_(2)环境下,O缺陷有利于As_(2)O_(3)的吸附。 展开更多
关键词 密度泛函理论 二氧化铈 fe、La掺杂 As_(2)O_(3)吸附 O缺陷
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超重力法制备FeS及其Al_(2)O_(3)负载改性后脱汞性能研究
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作者 吕俊辉 栗秀萍 +1 位作者 于洋 王正恬 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第9期148-154,共7页
采用撞击流-旋转填料床(IS-RPB)结合共沉淀法获取粒径小且分布均匀的FeS粉体,利用浸渍法对其进行负载型改性得到复合材料FeS/Al_(2)O_(3),并利用其进行脱汞性能探究。利用扫描电镜、X射线衍射仪和能谱仪对复合材料的组成和形貌结构进行... 采用撞击流-旋转填料床(IS-RPB)结合共沉淀法获取粒径小且分布均匀的FeS粉体,利用浸渍法对其进行负载型改性得到复合材料FeS/Al_(2)O_(3),并利用其进行脱汞性能探究。利用扫描电镜、X射线衍射仪和能谱仪对复合材料的组成和形貌结构进行表征;利用粒度分析仪测试FeS粉体的粒径分布;利用原子吸收分光光度计测试脱汞率,考察吸附剂用量、处理时间、pH、共存离子等对脱汞效果的影响。结果表明,超重力法制备纳米FeS的最佳条件为:c(Fe^(2+))=0.10 mol/L、超重力因子为106.6、撞击初速度为9.43 m/s,此时,得到的FeS的粒径小(D50=91 nm)且分布很窄(68~114 nm)。FeS/Al_(2)O_(3)复合材料的脱汞最佳条件为:pH为6、吸附材料质量浓度为2.0 g/L、处理时间为240 min,此时,脱汞率可达99.96%,最大饱和吸附容量为1 775.9 mg/g,出水质量浓度为0.04 mg/L。 展开更多
关键词 超重力技术 feS/Al_(2)O_(3) Hg(Ⅱ) 废水
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基于MWCNTs和Co-Fe双金属普鲁士蓝类似物的电化学传感检测牛奶中的H_(2)O_(2) 被引量:1
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作者 张子雯 李林 +2 位作者 李慧琳 陈思璇 潘明飞 《分析测试学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期866-874,共9页
该研究构建了钴铁普鲁士蓝类似物(Co-FePBA)和多壁碳纳米管(MWCNTs)修饰的无酶电化学传感器(NF/Co-FePBA/MWCNTs/GCE),Co-FePBA模拟过氧化氢酶对H_(2)O_(2)进行电催化还原,产生较强的电流响应,用于牛奶中H_(2)O_(2)的快速、灵敏电化学... 该研究构建了钴铁普鲁士蓝类似物(Co-FePBA)和多壁碳纳米管(MWCNTs)修饰的无酶电化学传感器(NF/Co-FePBA/MWCNTs/GCE),Co-FePBA模拟过氧化氢酶对H_(2)O_(2)进行电催化还原,产生较强的电流响应,用于牛奶中H_(2)O_(2)的快速、灵敏电化学检测。在最优条件下,该传感器对H_(2)O_(2)的电流响应有较宽的线性范围(0.01~5.0 mmol/L),检出限(LOD,S/N=3)为0.52μmol/L。此外,该传感器具有较强的抗干扰能力和良好的重复性、重现性和稳定性,用于实际牛奶样品检测中回收率为91.3%~103%,相对标准偏差(RSD)≤2.7%(n=3)。该电化学检测方法可以实现牛奶中H_(2)O_(2)的低成本、简单、快速、高灵敏检测。 展开更多
关键词 多壁碳纳米管 Co-fe双金属普鲁士蓝类似物 电化学传感 过氧化氢 牛奶样品
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Fe^(2+)、Cu^(2+)诱导工艺对柞木表板颜色变化规律的影响
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作者 侯豪杰 齐华春 +3 位作者 王宏兴 黄茹 李春风 刘明利 《东北林业大学学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期124-127,共4页
木材中的木质素、抽提物等物质具有能与金属盐溶液产生颜色反应的特性。利用这一特性以硫酸亚铁、硫酸铜溶液作为诱导剂,通过正交试验得到色差最大时的工艺参数,探究金属Fe^(2+)、Cu^(2+)的诱导剂质量分数、诱导时间、干燥时间、干燥温... 木材中的木质素、抽提物等物质具有能与金属盐溶液产生颜色反应的特性。利用这一特性以硫酸亚铁、硫酸铜溶液作为诱导剂,通过正交试验得到色差最大时的工艺参数,探究金属Fe^(2+)、Cu^(2+)的诱导剂质量分数、诱导时间、干燥时间、干燥温度对实木复合地板柞木表板颜色变化的影响。结果表明:Fe^(2+)、Cu^(2+)的诱导剂质量分数对柞木表板色彩色调的影响极为显著(F值分别为20.4453、8.8442);柞木表板的明度色品指数(L^(*))、红绿轴色品指数(a^(*))、黄蓝轴色品指数(b^(*))均随着Fe^(2+)、Cu^(2+)的诱导剂质量分数、诱导时间、干燥时间的增加而逐渐减少,总色差(ΔE^(*))逐渐增大,最大为31.53、9.90,表板色调逐渐偏暗、偏绿、偏蓝;随着干燥温度的增加,Fe^(2+)、Cu^(2+)诱导时的柞木表板总色差都逐渐减小。 展开更多
关键词 柞木表板 fe^(2+) Cu^(2+) 诱导变色
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MCM-41/NH_(2)-MIL-101(Fe)复合材料的制备及其光催化还原CO_(2)性能
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作者 江雨婷 徐红 +2 位作者 钟毅 毛志平 张琳萍 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第S02期155-160,共6页
采用水热法将分子筛MCM-41与光催化剂NH_(2)-MIL-101(Fe)复合制备了MCM-41/NH_(2)-MIL-101(Fe)复合光催化剂(NMM),用于光催化还原CO_(2)。借助XRD、BET、SEM-EDS、UV-Vis DRS、PL、XPS等分析手段对催化剂的微观结构进行详细的分析和表征... 采用水热法将分子筛MCM-41与光催化剂NH_(2)-MIL-101(Fe)复合制备了MCM-41/NH_(2)-MIL-101(Fe)复合光催化剂(NMM),用于光催化还原CO_(2)。借助XRD、BET、SEM-EDS、UV-Vis DRS、PL、XPS等分析手段对催化剂的微观结构进行详细的分析和表征,解析了催化剂理化性质对催化活性的影响,明确了在NH_(2)-MIL-101(Fe)催化剂中掺杂MCM-41对CO_(2)还原为甲酸产量提升有积极作用。实验结果表明,在光照5 h后,在水溶液中未添加牺牲剂的条件下,10%MCM-41添加量的10%NMM将CO_(2)还原为甲酸的产量为109.11μmol/g,是纯NH_(2)-MIL-101(Fe)的5倍(21.78μmol/g);添加牺牲剂TEOA后10%NMM的甲酸产量为132.78μmol/g,是纯NH_(2)-MIL-101(Fe)的4倍(33.67μmol/g)。催化剂在2种溶液体系中重复使用3次后,仍保持很高的催化活性。 展开更多
关键词 MCM-41/NH_(2)-MIL-101(fe) 光催化还原 CO_(2) 甲酸
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单层MoS_(2)表面Fe,Ir掺杂对NO吸附与直接解离反应性能提升的理论计算
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作者 肖香珍 胡林峰 《吉林大学学报(理学版)》 CAS 北大核心 2024年第1期165-173,共9页
用密度泛函理论中广义梯度近似下的PW91方法,结合周期性平板模型,研究NO分子在掺杂体系TM-MoS_(2)(TM=Fe,Ir)表面的吸附和解离行为.结果表明:与完整MoS_(2)表面的物理吸附(-0.05 eV)不同,Fe,Ir掺杂MoS_(2)表面NO吸附能分别为-3.30,-3.17... 用密度泛函理论中广义梯度近似下的PW91方法,结合周期性平板模型,研究NO分子在掺杂体系TM-MoS_(2)(TM=Fe,Ir)表面的吸附和解离行为.结果表明:与完整MoS_(2)表面的物理吸附(-0.05 eV)不同,Fe,Ir掺杂MoS_(2)表面NO吸附能分别为-3.30,-3.17 eV,说明掺杂表面对NO表现出优异的吸附性能;差分电荷密度分析表明,NO分子吸附后,N原子与掺杂原子Fe,Ir的中间出现电荷增加,形成共价键,掺杂原子周围电荷减少;态密度计算结果表明,NO在掺杂TM-MoS_(2)(TM=Fe,Ir)表面的吸附主要是N原子的2py,2px与掺杂原子Fe的3d_(xy),3d_(yz),3d_(xz)以及Ir的5d_(xy),5d_(yz),5d_(xz)轨道之间存在较强的相互作用;比较分析解离反应的活化能结果表明,相对贵金属Ir,掺杂廉价的Fe后,NO在Fe-MoS_(2)比在Ir-MoS_(2)表面解离的活化能小,且在Fe-MoS_(2)表面的吸附能与活化能非常接近,仅相差0.08 eV,表明在该体系中NO的吸附与解离存在相互竞争. 展开更多
关键词 fe Ir掺杂 单层MoS_(2) 一氧化氮 吸附与解离 密度泛函理论
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