H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2-SiO_2催化合成3,4-二氢嘧啶-2(1H)-酮衍生物

以取代苯甲醛,乙酰乙酸乙酯和尿素为原料,以溶胶凝胶法制备的H3PW12O40/Ti O2-SiO2为催化剂,催化合成3,4-二氢嘧啶-2（1H）-酮衍生物,考察了三组分摩尔比、反应温度、催化剂用量、反应时间对反应收率的影响。研究表明,H3PW12O40/TiO2-SiO2是合成3,4-二氢嘧啶-2（1H）-酮衍生物的良好催化剂,在取代苯甲醛的用量为0.04 mol,n（取代苯甲醛）∶n（乙酰乙酸乙酯）∶n（尿素）=1.0∶1.2∶1.5,催化剂的用量占反应物料总质量的2.5%,反应温度为90℃,反应时间为75min。在此优化条件下,3,4-二氢嘧啶-2（1H）-酮衍生物的收率可达53.7%-94.3%。催化剂经IR、XRD、SEM表征。

H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2-SiO_2光催化降解甲基红

采用溶胶-凝胶法制备TiO_2-SiO_2,用浸渍法将H_2PW_(12)O_(40)负载在TiO_2-SiO_2上,制得H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2-SiO_2光催化剂。探究在模拟自然光条件下,光照时间、甲基红溶液初始浓度、催化剂用量和溶液pH对甲基红可见光催化降解的的影响。实验结果显示,在光照时间为15min.甲基红溶液初始浓度为15mg/L.催化剂用量为1.8g/L以及pH为2的优化条件下,甲基红的光降解率高达99.7%。光催化降解甲基红溶液为一级动力学反应。

H_3PW_(12)O_(40)-TiO_2/SiO_2的制备及光催化性能

以硅胶为载体,采用浸渍法制备了H3PW12O40-TiO2/SiO2催化剂.利用IR、TG-DTA、XRD、XPS对其结构进行表征.研究结果表明,催化剂中的活性组分二氧化钛为锐钛矿型,磷钨酸仍保持其Keggin结构的基本骨架,二氧化钛及磷钨酸二者均与载体之间存在着化学作用.通过对染料罗丹明B的超声光催化降解研究发现,含4gH3PW12O40的TiO2溶胶浸渍在11gSiO2上的催化效果最佳,且H3PW12O40可明显提高TiO2超声光催化降解罗丹明B的降解率.

α-Fe_2O_3/H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2催化剂的制备及光催化降解罗丹明B的研究

采用溶胶-凝胶法,结合程序升温水热技术将制备的α-Fe_2O_3粉末加入磷钨酸(H_3PW_(12)O_(40))/TiO_2体系中,制备出α-Fe_2O_3/H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2光催化剂,用WKL颗粒图像分析系统对催化剂颗粒进行分析,并用该催化剂光催化降解罗丹明B溶液。结果显示:α-Fe_2O_3/H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2复合催化剂光催化降解罗丹明B的最佳条件为温度25℃、时间1h、光催化剂用量10mg、罗丹明B溶液50mL。在此条件下,罗丹明B的光催化降解率达到98.24%。

H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2-SiO_2催化合成3,4-二氢嘧啶-2(1H)-酮衍生物

以H3PW12O40/TiO2-SiO2为催化剂,取代苯甲醛、乙酰乙酸乙酯和尿素为原料,无水乙醇为溶剂合成3,4-二氢嘧啶-2(1H)-酮衍生物.探讨了原料物质的量比、反应温度、催化剂用量及反应时间对收率的影响.实验表明:固定取代苯甲醛的用量为0.04 mol和无水乙醇的量为15 m L的情况下,n(取代苯甲醛)∶n(乙酰乙酸乙酯)∶n(尿素)=1∶1.0∶1.5,催化剂的用量占反应物料总质量的1.5%,反应温度为90℃,反应时间为75 min,分别以对羟基苯甲醛、对硝基苯甲醛、茴香醛、4-氯苯甲醛、对甲氧基苯甲醛分别代替苯甲醛,产品收率为35.0%-89.2%.催化剂和合成产品分别采用IR,XRD和1H NMR,IR,MS手段进行表征.

H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2-SiO_2催化合成环己酮1,2-丙二醇缩酮

采用H3PW12O40/TiO2-SiO2为催化剂,以1,2-丙二醇、环己酮为原料合成环己酮1,2-丙二醇缩酮。探讨H3PW12O40/TiO2-SiO2对该反应的催化活性。实验表明:H3PW12O40/TiO2-SiO2是合成环己酮1,2-丙二醇缩酮的良好催化剂;在n(环己酮)∶n(1,2-丙二醇)=1∶1.6,反应时间为60min,环己烷用量为6mL,催化剂的用量占反应物料总质量的0.8%的适宜条件下,其收率可达81.9%。

H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2-SiO_2催化合成环己酮乙二醇缩酮

采用浸渍法制备H3PW12O40/TiO2-SiO2催化剂,以环己酮和乙二醇为原料合成环己酮乙二醇缩酮。实验考察了环己酮与乙二醇物质的量比、催化剂用量、反应时间对收率的影响。结果表明,H3PW12O40/TiO2-SiO2催化剂是合成环己酮乙二醇缩酮的良好催化剂,确定了最佳合成条件:n(环己酮)∶n(乙二醇)=1∶1.4,催化剂用量为反应物料总质量的0.8%,反应时间45 min,带水剂环己烷用量为6 m L;此条件下环己酮乙二醇缩酮收率可达77.6%。

无定形态H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2光催化剂降解有机染料

以钛酸丁酯和磷钨酸为主要原料,采用溶胶-凝胶法制备H3PW12O40/TiO2光催化剂,采用红外光谱、X射线衍射、热重分析和比表面分析对光催化剂进行表征。结果表明,H3PW12O40/TiO2光催化剂为无定形态,比表面积202 m2·g-1,杂多阴离子保持了Keggin骨架结构。在TiO2中掺杂H3PW12O40,使催化剂的光响应范围扩展到可见光区,从而提高光催化活性。光催化剂对甲基橙、酸性红、罗丹明B和亚甲基蓝均有较好的光催化降解活性,催化剂易于分离,重复使用稳定性较好。对甲基橙降解的适宜条件为:1.7×10-5mol·L-1甲基橙溶液50 mL,H3PW12O40/TiO2光催化剂用量0.03 g,500 W碘钨灯照射60 min,此条件下,甲基橙脱色率可达到96%。

H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2-SiO_2催化合成尼泊金丁酯

以H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2-SiO_2为催化剂,以正丁醇和对羟基苯甲酸为原料合成尼泊金丁酯,探讨H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2-SiO_2对酯化反应催化活性的影响.采用正交实验法研究了醇酸物质的量比、催化剂用量、反应时间等因素对实验结果的影响.结果表明:在醇酸摩尔比为5∶1,催化剂用量为反应物总质量的2.5%,反应时间为4 h的优化条件下,尼泊金丁酯的收率达45.0%.

H_3 PW_(12)O_(40)/TiO_2催化合成环戊酮缩酮化合物

采用溶胶-液相法制备了H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2复合催化剂,通过FT-IR分析方法对催化剂结构进行表征。用H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2催化剂以丁酮、环戊酮、环己酮、乙二醇及1,2-丙二醇为原料,催化合成6种缩酮化合物。考察反应物配比、催化剂用量、反应时间及催化剂的重复使用性能对产品收率的影响。结果表明,在酮用量0.1 mol、n(酮):n(乙二醇/1,2-丙二醇)=1.0:1.3、催化剂用量0.25 g、带水剂环己烷用量12 mL和反应时间3.0 h条件下,6种缩酮收率为77.3%～88.0%。

H_3PW_(12)O_(40)/La-N-TiO_2复合催化剂可见光下光催化降解吡虫啉研究(英文)

制备出H3PW12O40/La-N-TiO2催化剂并采用红外光谱,N2吸附-脱附分析,透射电镜和紫外漫反射进行结构表征。红外光谱检测表明,复合催化剂中H3PW12O40保留了Keggin结构;掺杂La-N之后,复合催化剂的BET比表面积是母体TiO2的两倍;透射电镜检测表明,催化剂由相对均匀的球形颗粒组成,分散性良好;紫外漫反射检测表明,掺杂La和N元素后所制备的复合催化剂对可将光的光响应性能明显提高。对吡虫啉的光催化实验表明,所制备的不同负载量催化剂中30%H3PW12O40/0.3%La-1.0%N-TiO2具有最好的光催化活性(≥400nm),光照3h后吡虫啉降解率为91.57%,光照6h后吡虫啉降解率达98.89%,基本上完全降解。

核壳基H_3PW_(12)O_(40)@TiO_2复合膜的制备及其光电性质

以聚苯乙烯(PS)为模板,采用模板法成功制备了新型核壳基H3PW12O40@TiO2复合太阳能电极材料.采用SEM、TEM以及XRD对制得的太阳能电极材料进行形貌、结构的表征,并测量了4种DSSC的开路电压和短路电流.结果表明:H3PW12O40@TiO2复合粒子的粒径为500 nm,复合粒子中的TiO2为锐钛矿结构,H3PW12O40仍保持Keggin结构.并且测得了稳定的开路电压和短路电流,表明H3PW12O40@TiO2复合薄膜电极材料对电解质、染料以及对电极具有良好的适应性,为进一步开发DSSC打下一个良好的基础.

H_(3+x)PW_(12-x)V_xO_(40)/TiO_2/膨胀石墨的制备及其光催化活性

以钛酸四丁酯和鳞片石墨为主要起始原料,经溶胶凝胶-浸渍法制备了膨胀石墨(EG)负载H_(3+x)PW_(12-x)V_xO_(40)/TiO_2(x=0~4)复合光催化剂,采用SEM,EDS,XRD,FT-IR,UV-Vis进行表征。以紫外、可见光催化降解甲基橙废水评价其光催化活性。结果表明,与H_(3+x)PW_(12-x)V_xO_(40)/TiO_2/EG(x=0,1,3,4)相比,H_5PW_(10)V_2O_(40)/TiO_2/EG因其结构中H_5PW_(10)V_2O_(40)的存在,光生电子-空穴分离速率加快,量子效率提高,光催化活性明显增强。此外,催化剂循环使用4次后,依然保持了较高的活性。

三维有序大孔H_3PW_(12)O_(40)-SiO_2功能材料的制备、表征及催化性能研究

以杂多酸H3PW12O40(PW12)与正硅酸乙酯(TEOS)混合溶胶,采用胶晶模板法结合煅烧去除模板工艺,成功地制备了PW12/SiO2物质的量比在1/10～1/40之间的三维有序大孔(3DOM)PW12-SiO2催化剂.经SEM,N2吸附,XRD和FTIR等研究表明,PW12含量较低的样品,大孔结构三维规整性十分好.在410℃氧化分解胶晶的条件下,PW12基本保持一级Keggin结构.PW12在样品中以分子簇或微晶存在,其大小随含量增加而增大.PW12高含量时,其含氧键的FTIR振动与纯PW12的基本一致,但低含量时含氧键振动有一定偏移,显示PW12/SiO2相互作用较显著.样品酸性随杂多酸含量增加而增加,但PW12/SiO2物质的量比超过1/30时酸性便减小,呈火山型曲线变化规律.对1-十二烯烷基化反应的催化活性随PW12/SiO2物质的量比的变化与酸性变化有相同的规律.但所有样品的催化反应活性均远高于纯PW12,并且有良好的重复使用性能,使用4次后仍保持新鲜催化剂活性的78%.

H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2复合分子印迹材料的制备及光催化性能

因TiO_2降解污染物不具有选择性,因此利用分子印迹技术加以改性,采用溶胶-凝胶法制备了H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2复合分子印迹催化剂。利用XRD、TEM、PC对其进行了表征,并探讨了其对DBP和竞争污染物PNP的光催化活性和选择性能。结果表明:改性后复合材料晶型没有改变,且分散性较好,光生电子和空穴分离效率较高。当DBP:H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2=1:7时催化剂的光催化活性最好,对目标分子DBP的降解率最高可达95%;且在竞争污染物PNP与目标分子DBP同时存在的情况下,对目标分子DBP有较高的选择性吸附和选择性降解。

H_3PW_(12)O_(40)/SiO_2催化合成环己酮乙二醇缩酮

采用溶胶-凝胶法制备了二氧化硅负载磷钨酸H3PW12O40/SiO2催化剂,并通过FTIR、XRD对其进行了表征。以环己酮和乙二醇为原料,合成了环己酮乙二醇缩酮,探讨了H3PW12O40/SiO2对缩酮反应的催化活性,考察了酮醇摩尔比、催化剂用量、带水剂用量、反应时间对产物收率的影响。结果表明,在n(环己酮)∶n(乙二醇)=1∶1.3,催化剂用量占反应物料总质量的1.2%,带水剂环己烷用量3 mL,反应时间45 min的最佳条件下,环己酮乙二醇缩酮收率可达89.7%。

微孔多金属氧酸H_3PW_(12)O_(40)/SiO_2催化合成丙烯酸正丁酯

通过溶胶-凝胶技术将Keggin型杂多酸H3PW12O40负载于SiO2基质上,在含氧极性溶剂中得到不溶脱、易分离、可重复使用的具有大表面积(350 5m2/g)的微孔催化材料(孔径为0 57nm).利用UV,ICP,TGA,BET吸附等手段对该催化剂进行了表征.以H3PW12O40/SiO2做催化剂用丙烯酸和正丁醇合成丙烯酸正丁酯,催化活性高于H3PW12O40和H2SO4,当酯化反应2 5h时,丙烯酸的转化率可达97 6%,催化剂重复使用3次,其催化活性依然很高.

H_3PW_6Mo_6O_(40)/TiO_2-SiO_2光催化降解有机污染物的研究

文章在甲基橙初始浓度为5mg/L,溶液pH为3.0,氙灯模拟自然光条件下,研究光催化剂H_3PW_6Mo_6O_（40）/TiO_2-SiO_2对有机污染物的降解率.研究发现催化剂的用量为0.9g/L,光降解3.5h,甲基橙的降解率可以达到98.0%;H_3PW_6Mo_6O_（40）/TiO_2-SiO_2对甲基紫、孔雀石绿、亚甲基蓝、罗丹明B和甲基红均具有较高的光催化活性,降解率达93.2%~98.0%.

H_3PW_(12)O_(40)@C催化剂的原位合成及催化乙酸与正丁醇酯化反应

以磷钨酸和蔗糖为原料,采用原位合成法制备出活性炭包覆Keggin结构的磷钨酸催化剂30%(w)H_3PW_(12)O_(40)@C,通过正交实验探索出所制备的30%(w)H_3PW_(12)O_(40)@C催化剂催化乙酸和正丁醇液相合成乙酸正丁酯反应的最优工艺条件。采用FTIR,XRD,EDS,SEM,TG-DSC等方法对C包覆前后及重复使用前后的催化剂进行表征。表征结果显示,H3PW12O40较均匀地包覆在C球上,且C包覆后H_3PW_(12)O_(40)仍保持Keggin结构;催化剂使用过程中加剧了团聚,减小了有效比表面积,活性组分发生了溶脱,同时表面吸附了部分有机物;回收催化剂和新鲜催化剂热稳定性能非常相似,但回收催化剂失重率相对增加。正交实验结果表明,在反应温度为125℃、催化剂用量为0.6 g(占反应物总量4.43%(w))、醇酸摩尔比为1∶1、反应时间为3.0 h的最优工艺条件下,酯化率可达97.3%;催化剂重复使用到第5次时,酯化率仍可达77.8%。

H_3PW_(12)O_(40)/ZrO_2-WO_3催化合成乙酸正戊酯

以H3PW12O40/ZrO2-WO3为催化剂,以正戊醇和冰乙酸为原料合成乙酸正戊酯.探讨H3PW12O40/ZrO2-WO3对酯化反应催化活性的影响.采用正交实验法研究了醇酸物质的量比、催化剂用量、带水剂环己烷用量、反应时间等因素对实验结果的影响.结果表明:在醇酸摩尔比为1.3∶1,催化剂用量为反应物总质量的1.5%,带水剂环己烷用量为8 mL,反应时间为75 min的优化条件下,乙酸正戊酯的收率达95.4%.