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AgCl/ZnO上CH_(4)光催化部分氧化制HCHO性能研究
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作者 王迎霄 张春来 +2 位作者 郝英东 孙楠楠 魏伟 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第8期46-56,共11页
CH_(4)光催化部分氧化为CH_(3)OH、HCHO等产物是一种潜在的低能耗CH_(4)转化路径,该转化路径存在CH_(4)活化难度高和产物选择性低等问题,高性能催化剂的设计和制备对解决这一系列问题至关重要。使用不同Zn前驱体,通过水热法分别制备了... CH_(4)光催化部分氧化为CH_(3)OH、HCHO等产物是一种潜在的低能耗CH_(4)转化路径,该转化路径存在CH_(4)活化难度高和产物选择性低等问题,高性能催化剂的设计和制备对解决这一系列问题至关重要。使用不同Zn前驱体,通过水热法分别制备了具有块状颗粒、纳米花、纳米片和团聚纳米颗粒等不同形貌特征的ZnO-x光催化剂,发现形貌特征对ZnO-x的CH_(4)光催化部分氧化制HCHO性能(简称“CH_(4)光催化氧化性能”)有显著影响。采用CH_(4)光催化氧化性能最好的ZnO-Cl为基底,进一步制备了nAgCl/ZnO-Cl光催化剂(n为AgNO_(3)物质的量分数)。采用X射线衍射、N_(2)吸/脱附和扫描电子显微镜等对光催化剂进行了表征,并研究了nAgCl/ZnO-Cl的CH_(4)光催化氧化性能。结果表明,2.0%AgCl/ZnO-Cl表现出了最优的CH_(4)光催化氧化性能。在5 mg 2.0%AgCl/ZnO-Cl作用下,当反应条件为25℃、0.1 MPa O_(2)、2.9 MPa CH_(4)、75 mLH_(2)O、光照强度450 mW/cm^(2)和光照2 h时,含氧液相产物(CH_(3)OH+CH_(3)OOH+HCHO)总产率达到10409μmol/(g·h),含氧液相产物总选择性为91.4%,其中主产物HCHO产率为6271μmol/(g·h),HCHO选择性为60.2%。自由基捕获实验结果表明,•O_(2)^(-)和空穴是CH_(4)活化为•CH_(3)的关键,并且•O_(2)^(-)与•CH_(3)的相互作用成为了反应的主要路径,该路径得到的初级产物(CH_(3)OOH)能够较为容易的被氧化为HCHO,从而显著提升了nAgCl/ZnO-Cl的HCHO选择性。 展开更多
关键词 CH_(4) 光催化部分氧化 ZNO hcho
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电催化CO_(2)还原耦合HCHO氧化反应系统促进污染物同步经济高效资源化转化
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作者 吕旭东 邵涛 +2 位作者 刘均炎 叶萌 刘升卫 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第5期37-40,共4页
传统电化学CO_(2)还原(CO_(2)RR)系统中阳极发生的水氧化半反应(WOR)具有动力学缓慢、过电位大、能耗高等缺点,限制了CO_(2)RR系统的经济效益和应用。因此,本研究引入MnO_(2)阳极进行甲醛氧化半反应(FOR)以代替WOR,构建了一种新型CO_(2)... 传统电化学CO_(2)还原(CO_(2)RR)系统中阳极发生的水氧化半反应(WOR)具有动力学缓慢、过电位大、能耗高等缺点,限制了CO_(2)RR系统的经济效益和应用。因此,本研究引入MnO_(2)阳极进行甲醛氧化半反应(FOR)以代替WOR,构建了一种新型CO_(2)RR/FOR耦合系统。与传统的CO_(2)RR/WOR系统相比,在相同的施加电势下,CO_(2)RR/FOR耦合系统的CO_(2)RR电流密度和CO_(2)RR产物的生成速率通常更具有优势。此外,在CO_(2)RR/FOR耦合系统中,在合适的施加电势下,HCHO可以选择性地转化为HCOOH。具体来说,两电极CO_(2)RR/FOR耦合系统中,在3.5V的槽电压下,近90%的HCHO可以被去除,且HCHO会选择性转化为HCOOH,其转化率约为48%。更重要的是,在不同的工作电流下,FOR所需的电势比WOR所需的电势要小。在-10 mA·cm^(-2)时,CO_(2)RR/FOR耦合系统能降低约210 mV的槽电压,并且其能耗比单独的CO_(2)RR系统和FOR系统的能耗之和降低45.13%。值得注意的是,当使用商业多晶硅太阳能电池作为电源时,在CO_(2)RR/FOR耦合系统中的CO_(2)RR电流密度、CO_(2)RR产物的生成速率和HCHO到HCOOH的选择性仍然可以实现相当的改善。目前的工作将进一步推动研究开发新型的CO_(2)RR耦合系统,以经济有效地将CO_(2)和有机污染物同时转化为有价值的化学品。 展开更多
关键词 二氧化碳还原 甲醛氧化 耦合电化学系统 氧化锰
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“十一五”到“十三五”期间济南市对流层HCHO柱浓度时空变化及影响因素分析
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作者 孙军 田勇 +3 位作者 刘建军 刘贵芬 杨晓钰 姜腾龙 《环境科学导刊》 2023年第4期45-51,共7页
利用OMI对流层HCHO柱浓度产品研究了2006—2020年济南市HCHO柱浓度时空分布特征,从气象、社会经济、环保政策等方面分析了影响因素。结果表明:对流层HCHO柱浓度波动较大,“十一五”期间基本为下降趋势,“十二五”期间为波动上升的趋势,... 利用OMI对流层HCHO柱浓度产品研究了2006—2020年济南市HCHO柱浓度时空分布特征,从气象、社会经济、环保政策等方面分析了影响因素。结果表明:对流层HCHO柱浓度波动较大,“十一五”期间基本为下降趋势,“十二五”期间为波动上升的趋势,“十三五”期间为波动下降的趋势;夏季浓度最高,春、秋季次之,冬季最低,最高值基本出现在7、8、9月,最低值基本出现在1、11、12月;南部山区浓度较低,主城区浓度较高;HCHO既有本地排放,也受周边地区影响;月平均降水量、月平均气温与HCHO浓度正相关,气压与HCHO浓度负相关;社会经济发展对HCHO浓度有较大影响,一系列环保法规政策的颁布施行对HCHO浓度下降起到了积极作用。 展开更多
关键词 hcho柱浓度 OM 时空分布 影响因素 济南市
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南京市居室内SO_2、HCHO和TVOCs污染的研究 被引量:9
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作者 田园春 孙亚兵 +1 位作者 冯景伟 李署 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2007年第2期190-194,共5页
于2005年夏季(8月)和冬季(12月)在南京市的市区和近郊区各选择了20家具有不同房屋特征的住户,分别对其室内空气中SO2、HCHO和TVOCs的浓度进行了监测.研究结果表明,室内SO2、HCHO和TVOCs在温度高、相对湿度高、空气流通量大的夏季,浓度... 于2005年夏季(8月)和冬季(12月)在南京市的市区和近郊区各选择了20家具有不同房屋特征的住户,分别对其室内空气中SO2、HCHO和TVOCs的浓度进行了监测.研究结果表明,室内SO2、HCHO和TVOCs在温度高、相对湿度高、空气流通量大的夏季,浓度都会超出标准值,这3种物质的浓度在冬季会有所下降.装饰和装修材料是室内HCHO和TVOCs的主要来源,同时厨房内的烹调活动对室内TVOCs的浓度也有一定的贡献.市区和近郊区室外空气中SO2的浓度都较高,且I/O值≤1,因此,可推断室外空气中的SO2是室内空气中SO2的主要来源. 展开更多
关键词 SO2 hcho TVOCs 室内空气 污染源 I/O值
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等离子体法去除HCHO的实验研究 被引量:4
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作者 李坚 薛红弟 +3 位作者 梁文俊 李洁 金毓奎 李依丽 《北京工业大学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第6期534-537,567,共5页
针对HCHO污染日益严重的情况,本文对等离子体法去除HCHO进行了研究.实验对比了电场强度、气流速度、进口浓度以及填料等实验条件对去除效率的影响.实验结果表明,HCHO的去除效率随电场强度的增大而增加,随气流速度和进口浓度的增大而降... 针对HCHO污染日益严重的情况,本文对等离子体法去除HCHO进行了研究.实验对比了电场强度、气流速度、进口浓度以及填料等实验条件对去除效率的影响.实验结果表明,HCHO的去除效率随电场强度的增大而增加,随气流速度和进口浓度的增大而降低,在高电场强度下,反应器有填料比无填料对HCHO的去除率高. 展开更多
关键词 等离子体 去除效率 hcho
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CH3CH2O+HCHO 反应机理及主通道速率常数 被引量:5
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作者 郭莎 王渭娜 +2 位作者 靳玲侠 王帅 王文亮 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2014年第6期1300-1306,共7页
采用 CCSD(T)/ cc-pVDZ// B3LYP/6-311++G(d,p)双水平计算方法研究了 CH3 CH2 O+HCHO 反应的微观反应机理.结果表明,标题反应主要存在5个抽氢和3个氢迁移异构化反应通道,其中抽氢通道 R→IMa(CH3 CH2 O…CH2 O)→TS1→ IM1b→P... 采用 CCSD(T)/ cc-pVDZ// B3LYP/6-311++G(d,p)双水平计算方法研究了 CH3 CH2 O+HCHO 反应的微观反应机理.结果表明,标题反应主要存在5个抽氢和3个氢迁移异构化反应通道,其中抽氢通道 R→IMa(CH3 CH2 O…CH2 O)→TS1→ IM1b→P1(CH3 CH2 OH+CHO)为优势通道,其表观活化能为14.65 kJ/ mol.利用变分过渡态理论(CVT)并结合小曲率隧道效应模型计算了主通道 R1在275~1000 K 温度范围内的速率常数 kTST , kCVT 和 kCVT/ SCT ,在此温度区间内表观反应速率常数三参数表达式为 kCVT/ SCT =2.26×10-17 T0.57 exp(-1004/ T),显示具有正温度系数效应. 展开更多
关键词 乙氧基 甲醛 密度泛函理论 反应机理 速率常数
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珠三角地区大气中HCHO、O_3、NO_2的监测与分析 被引量:2
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作者 王曼华 谢品华 +6 位作者 秦敏 李昂 徐晋 董云升 石鹏 刘建国 刘文清 《大气与环境光学学报》 CAS 2010年第2期118-127,共10页
利用长程差分吸收光谱技术于2008年10月15日至11月19日对珠三角地区江门市大气中的HCHO、O_3、NO_2等污染物进行了实时监测,结合气象数据,分析了江门地区主要污染物HCHO、O_3、NO_2的日变化特征;同时,对江门市的主要污染来源进行了分析... 利用长程差分吸收光谱技术于2008年10月15日至11月19日对珠三角地区江门市大气中的HCHO、O_3、NO_2等污染物进行了实时监测,结合气象数据,分析了江门地区主要污染物HCHO、O_3、NO_2的日变化特征;同时,对江门市的主要污染来源进行了分析。对比了HCHO和其他各类污染物浓度数据的相关性分析及变化趋势,结果表明江门地区的HCHO主要来源于二次污染。利用多元线性回归分析,进一步证明了该结论. 展开更多
关键词 光化学污染 hcho O3 NO2 DOAS 来源
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基于多轴差分吸收光谱技术的对流层HCHO柱浓度测量研究 被引量:3
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作者 石鹏 谢品华 +3 位作者 李昂 窦科 司福琪 刘文清 《大气与环境光学学报》 CAS 2010年第5期350-357,共8页
HCHO是城市大气污染物中的重要组分。采用多轴差分吸收光谱仪(MAX-DOAS)于2008年夏季对北京上空对流层HCHO斜柱浓度进行了测量,研究了HCHO差分吸收光谱处理算法,考虑了温度和I_0效应对气体吸收截面的影响,并对大气Ring效应进行了校正。... HCHO是城市大气污染物中的重要组分。采用多轴差分吸收光谱仪(MAX-DOAS)于2008年夏季对北京上空对流层HCHO斜柱浓度进行了测量,研究了HCHO差分吸收光谱处理算法,考虑了温度和I_0效应对气体吸收截面的影响,并对大气Ring效应进行了校正。采用几何近似的方法计算了对流层大气质量因子,并将HCHO斜柱浓度转换成垂直柱浓度,得到了实验期间对流层HCHO的垂直柱浓度时间序列,并且HCHO垂直柱浓度早晚比较低,约在中午最高。MAX-DOAS HCHO垂直柱浓度与GOME-2卫星和SCIAMACHY卫星结果具有较好的相关性。 展开更多
关键词 多轴差分吸收光谱技术 大气质量因子 hcho
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ZnO/ZnSnO_3纳米复合物的制备及其HCHO气敏性研究 被引量:2
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作者 王炳山 袁建军 +2 位作者 韩文华 刘建华 吴翠 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第20期47-50,69,共5页
采用水热法在不同温度下制得两种氧化锌/偏锡酸锌(ZnO/ZnSnO3)复合氧化物。通过XRD、SEM、比表面积及孔隙度分析仪分别对复合氧化物的晶体结构、微观形貌、比表面积等进行表征,结果表明,160℃水热条件制得了氧化锌/片状偏锡酸锌纳米复... 采用水热法在不同温度下制得两种氧化锌/偏锡酸锌(ZnO/ZnSnO3)复合氧化物。通过XRD、SEM、比表面积及孔隙度分析仪分别对复合氧化物的晶体结构、微观形貌、比表面积等进行表征,结果表明,160℃水热条件制得了氧化锌/片状偏锡酸锌纳米复合氧化物,而180℃条件下制得了颗粒状ZnO/ZnSnO3纳米复合物,平均粒径16nm。采用传统旁热式结构对上述两复合氧化物进行HCHO敏感性能研究,结果发现两种复合氧化物对甲醛都表现出良好的气敏特性,其中氧化锌/片状偏锡酸锌复合氧化物的甲醛气敏特性尤为突出,工作温度110℃时对0.5×10-6甲醛有很好的响应。 展开更多
关键词 水热法 ZnO/ZnSnO3复合氧化物 气敏性 甲醛
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高抗氧化甲醛交联落叶松低聚原花青素/PVA膜的制备
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作者 高嵩 李杨 +2 位作者 高恒毅 任世学 解龙月 《广州化工》 CAS 2024年第3期29-32,共4页
以落叶松树皮低聚原花青素(OPCs)为原料,用甲醛将其与聚乙烯醇(PVA)在酸环境下反应并流延制备复合膜,测试OPCs加入量X(%)=100·m(OPCs)/m(OPCs)+m(PVA)、甲醛加入量V(mL)、反应时间t(min)和pH值等因素对膜拉伸强度、紫外吸收性、抗... 以落叶松树皮低聚原花青素(OPCs)为原料,用甲醛将其与聚乙烯醇(PVA)在酸环境下反应并流延制备复合膜,测试OPCs加入量X(%)=100·m(OPCs)/m(OPCs)+m(PVA)、甲醛加入量V(mL)、反应时间t(min)和pH值等因素对膜拉伸强度、紫外吸收性、抗氧化性和水溶性等性能的影响。结果表明:拉伸强度随X增大而先增后减,在X=20时取最大值12.6 MPa;在200~400 nm内强吸收,250~350nm内全吸收;红外谱图表明含有芳基醚结构,说明OPCs与PVA发生交联;水溶性与X呈负相关。 展开更多
关键词 甲醛 聚乙烯醇 原花青素 抗氧化性
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空调通风运行策略对室内空气污染物浓度影响的研究 被引量:1
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作者 刘冰韵 《绿色建筑》 CAS 2024年第1期98-104,共7页
室内空气环境与建筑使用者的健康息息相关。空调通风作为可辅助净化排除污染物的手段,如何采用有效的系统运行策略值得探讨。现对某新装修办公环境进行试验,应用多组空调通风运行策略测试其对室内污染物PM_(2.5)、HCHO、TVOC浓度的影响... 室内空气环境与建筑使用者的健康息息相关。空调通风作为可辅助净化排除污染物的手段,如何采用有效的系统运行策略值得探讨。现对某新装修办公环境进行试验,应用多组空调通风运行策略测试其对室内污染物PM_(2.5)、HCHO、TVOC浓度的影响,以探究各空气处理措施的稀释净化效果。研究发现,运行适宜的空调通风策略可有效排除室内污染物,且各空气处理措施对PM_(2.5)、HCHO、TVOC的处理效果不同,可结合需求、污染源特性、系统设计针对性处理。 展开更多
关键词 室内空气质量 空调通风 运行策略 PM_(2.5) hcho TVOC
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深圳大气中亚硝酸和甲醛的四季污染特征
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作者 姜震 唐梦雪 +6 位作者 邵宇铭 曹礼明 何礼 廖松地 朱曼妮 黄晓锋 何凌燕 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第6期2961-2969,共9页
亚硝酸(HONO)和甲醛(HCHO)光解是大气中羟基(OH)自由基的重要来源,强烈影响臭氧生成.为了探究大气中HONO和HCHO的污染特征,于2022年1月~2023年9月在中国深圳市开展了对HONO和HCHO的长期观测.结果表明,观测期间深圳市四季HONO平均浓度呈... 亚硝酸(HONO)和甲醛(HCHO)光解是大气中羟基(OH)自由基的重要来源,强烈影响臭氧生成.为了探究大气中HONO和HCHO的污染特征,于2022年1月~2023年9月在中国深圳市开展了对HONO和HCHO的长期观测.结果表明,观测期间深圳市四季HONO平均浓度呈现出冬季(0.71×10^(-9))>秋季(0.64×10^(-9))>春季(0.59×10^(-9))>夏季(0.49×10^(-9)),HCHO平均浓度呈现出夏季(3.79×10^(-9))>秋季(2.74×10^(-9))>冬季(2.44×10^(-9))>春季(2.13×10^(-9)).HONO四季日变化均呈现明显的昼夜变化趋势,存在白天谷值和夜间峰值,还会在早晚高峰时期受到交通排放源的影响,HCHO则呈现较明显的日间单峰型的日变化特征,光化学生成特征突出.对OH自由基贡献的分析表明,HONO光解是深圳市OH自由基产率的主要贡献者(60%),并且对清晨的光化学反应活性有明显的促进作用,特别是在冬季;而HCHO则在夏季和午间发挥了相对更重要的作用.因此,通过有效控制HONO和HCHO可以降低大气氧化性,从而有助于控制O3污染. 展开更多
关键词 亚硝酸(HONO) 甲醛(hcho) OH自由基 四季变化 污染特征
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HCHO+X(X=F、Cl、Br)的反应机理
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作者 李晓艳 曾艳丽 +1 位作者 孟令鹏 郑世钧 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2008年第11期2053-2058,共6页
采用CCSD/6-311++G(d,p)//B3LYP/6-311++G(d,p)方法研究了HCHO与卤素原子X(X=F、Cl、Br)的反应机理.计算结果表明,卤素原子X(X=F、Cl、Br)主要通过直接提取HCHO中的H原子生成HCO+HX(X=F、Cl、Br).另外还可以生成稳定的中间体,中间体再... 采用CCSD/6-311++G(d,p)//B3LYP/6-311++G(d,p)方法研究了HCHO与卤素原子X(X=F、Cl、Br)的反应机理.计算结果表明,卤素原子X(X=F、Cl、Br)主要通过直接提取HCHO中的H原子生成HCO+HX(X=F、Cl、Br).另外还可以生成稳定的中间体,中间体再通过卤原子夺氢和氢原子直接解离两个反应通道分别生成HCO+HX(X=F、Cl、Br)和H+XCHO(X=F、Cl、Br).其中卤原子夺氢通道为主反应通道,HCO和HX(X=F、Cl、Br)为主要的反应产物;且三个反应的活化能均较低,说明此类反应很容易进行,计算结果与实验结果符合很好.电子密度拓扑分析显示,在HCHO+X反应通道(b)中出现了T型结构过渡态,结构过渡态(STS)位于能量过渡态(ETS)之后.并且按F、Cl、Br的顺序,结构过渡态出现得越来越晚. 展开更多
关键词 大气污染 hcho 电子密度拓扑分析 T-型结构过渡态
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基于OLI和TROPOMI卫星数据的北京市臭氧前体物研究
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作者 蒲东川 王大康 +2 位作者 朱雷 杨现坤 王晋年 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第7期3592-3600,共9页
甲醛(HCHO)和二氧化氮(NO_(2))是重要的臭氧前体物,其比值(FNR)可用于指示臭氧生成敏感性,是臭氧污染防控的主要参考.本研究基于过采样算法提高TROPOMI HCHO和NO_(2)空间分辨率并降低原始数据的不确定性,揭示北京市2021年夏季HCHO和NO_... 甲醛(HCHO)和二氧化氮(NO_(2))是重要的臭氧前体物,其比值(FNR)可用于指示臭氧生成敏感性,是臭氧污染防控的主要参考.本研究基于过采样算法提高TROPOMI HCHO和NO_(2)空间分辨率并降低原始数据的不确定性,揭示北京市2021年夏季HCHO和NO_(2)空间分布特征,基于FNR诊断北京地区臭氧生成敏感性.根据Landsat8 OLI数据计算北京地区环境指数及不透水面占比,并分析与HCHO、NO_(2)及FNR的关系,揭示北京城市化程度与O_(3)、VOCs和NOx排放的关系.研究发现,北京市NO_(2)高值主要分布在城市中心区域,非城区NO_(2)柱浓度显著减少.NO_(2)柱浓度均值随着不透水面占比的升高明显增大,但标准差逐渐变小,表明随着北京主城区城市化程度越来越高,城区内部NO_(2)排放差异越来越小.北京市城市中心区域HCHO柱浓度总体上高于非城区,但由于植被排放的异戊二烯的贡献从一定程度上弱化了城市化程度差异造成的VOCs排放差距.北京市主城区及东部廊坊一带的O_(3)表现为受VOCs控制,而北京市北部郊区的O_(3)主要受NOx控制.FNR均值随着不透水面占比的升高,明显减小,表明随着北京地区城市化程度的提高,臭氧生成敏感性逐渐向VOCs控制机制转变. 展开更多
关键词 TROPOMI Landsat 8 OLI 甲醛 VOCS 二氧化氮
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水热合成ZnSnO_3截角八面体及其对HCHO气体的敏感性能研究
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作者 曾毅 乔靓 《长春大学学报》 2012年第6期688-690,共3页
以醋酸锌为前驱物,采用水热方法在160℃水热条件下生成了具有规则几何外形的ZnSnO3多面体。利用XRD物相分析可知,该ZnSnO3的物相属于ABO3型钙钛矿结构。利用FESEM和TEM形貌观察可知,ZnSnO3多面体具有截角八面体的几何特征,其径向尺寸为1... 以醋酸锌为前驱物,采用水热方法在160℃水热条件下生成了具有规则几何外形的ZnSnO3多面体。利用XRD物相分析可知,该ZnSnO3的物相属于ABO3型钙钛矿结构。利用FESEM和TEM形貌观察可知,ZnSnO3多面体具有截角八面体的几何特征,其径向尺寸为1~1.2μm,其平均直径约为500 nm。以ZnSnO3截角八面体为敏感材料,采用传统旁热式结构制成气敏元件,研究其对HCHO的敏感性能。结果表明,这种方法制备的纯ZnSnO3截角八面体微晶对甲醛具有良好的敏感特性。 展开更多
关键词 锡酸锌 水热合成 hcho 气体传感器
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珠江三角洲对流层HCHO柱浓度遥感监测及影响因子 被引量:16
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作者 咸龙 葛建团 +4 位作者 徐敏 陈雪萍 王爽 谢顺涛 胡文文 《中国环境科学》 EI CAS CSSCI CSCD 北大核心 2018年第9期3221-3231,共11页
基于OMI卫星遥感反演数据,对珠江三角洲地区2009年~2016年对流层甲醛柱浓度时空分布特征及其影响因素进行研究.结果表明,珠江三角洲甲醛柱浓度时间变化特征为:8年来呈波动变化趋势,年均值为13.11×10^(15)molec/cm^2,最低值出现于2... 基于OMI卫星遥感反演数据,对珠江三角洲地区2009年~2016年对流层甲醛柱浓度时空分布特征及其影响因素进行研究.结果表明,珠江三角洲甲醛柱浓度时间变化特征为:8年来呈波动变化趋势,年均值为13.11×10^(15)molec/cm^2,最低值出现于2012年,最高值出现于2016年;最大降低率为5.8%,最大增长率为6.3%.每年夏季最高,冬季最低,大小依次为夏季>秋季>春季>冬季,8a来96个月甲醛月际变化幅度较大,呈单峰结构,其中每年6月最高;空间变化特征为:甲醛柱浓度值由西北往东南递减,其中以肇庆东北大部、佛山北部和广州西部组成高值区分布中心,以佛山中南部、广州东南半部和江门西北半部组成三级次高级分布区,以惠州、东莞、深圳、中山、珠海和江门等珠江三角洲近海岸地区为一二级低值浓度区;影响因素中气温与气压等气象因素对HCHO的生成和分布有着促进作用,植被对HCHO的产生有一定的贡献,甲醛柱浓度的变化与汽车保有量、地区生产总值等经济发展要素呈现正相关关系,能源消耗总量与工业废气排放总量的增加与甲醛柱浓度增长密切相关,人为因素是甲醛柱浓度变化的主要原因. 展开更多
关键词 OMI 甲醛柱浓度 时空分布 影响因素 珠江三角洲 相关分析
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基于多轴差分吸收光谱技术测量对流层HCHO垂直分布 被引量:9
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作者 田鑫 徐晋 +5 位作者 谢品华 李昂 胡肇焜 李晓梅 任博 吴子扬 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第8期2325-2331,共7页
甲醛(HCHO)在大气光化学反应中扮演着重要的角色,是一种重要的气溶胶前体物和光化学氧化指示剂。大气中HCHO的来源主要是直接排放和光化学反应生成。大气光化学反应与太阳辐射强度密切相关,一般来说,太阳辐射强度越强,大气光化学反应越... 甲醛(HCHO)在大气光化学反应中扮演着重要的角色,是一种重要的气溶胶前体物和光化学氧化指示剂。大气中HCHO的来源主要是直接排放和光化学反应生成。大气光化学反应与太阳辐射强度密切相关,一般来说,太阳辐射强度越强,大气光化学反应越剧烈, HCHO的二次来源产率也就越高。故针对HCHO的研究成为当今大气环境研究的一个重要课题。介绍了基于多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)获取对流层HCHO垂直柱浓度(VCD)及垂直廓线的反演算法。该方法是基于非线性最优估算法的两步反演方法,首先反演气溶胶垂直廓线,然后在此基础上反演HCHO垂直廓线。其中第二步气体廓线反演时,气溶胶廓线线型会影响气体廓线反演的权重函数从而影响气体垂直廓线反演的精度,为此,研究了三种不同气溶胶廓线类型(指数型、高斯型和玻尔兹曼型)对HCHO垂直廓线反演的影响。结果表明,在三种气溶胶廓线类型条件下,当气溶胶光学厚度(AOD)为0.1时,气体反演的总误差、平均核的包络线、灵敏高度上限、自由度以及HCHO垂直廓线结果都比较接近,即气溶胶廓线类型对HCHO垂直廓线反演的影响很小。而对于200 m以下(含200 m)的近地面,通过指数型、高斯型和玻尔兹曼型气溶胶廓线获取的HCHO体积混合比(VMR)与真实HCHO VMR的差异分别为36.89%,-0.04%和23.30%,表明使用指数型和玻尔兹曼型气溶胶廓线类型反演HCHO垂直廓线会高估近地面HCHO浓度,而高斯型气溶胶廓线类型则正好相反。此外,还反演了北京国科大站点一次污染过程中HCHO的垂直廓线,分析了污染过程中HCHO的垂直分布特征。结果表明, HCHO主要集中在1.0 km以下且一天中高值出现在午后,主要来自于本地产生,即西南风将污染的VOCs气团带到观测点,经过本地的光化学反应产生HCHO而积累,造成了此次HCHO浓度升高。结合气流后向轨迹分析,来自站点西南方向的输送是引起HCHO污染的重要原因。故观测站点的HCHO主要受污染输送和二次氧化的影响。最后对比了此次污染过程中不同气溶胶条件对HCHO廓线反演的误差影响。结果显示,气溶胶浓度高时,反演的灵敏高度和自由度下降,反演的高度分辨率下降,且反演总误差增加。 展开更多
关键词 多轴差分吸收光谱 hcho垂直分布 反演算法 气溶胶廓线类型 污染过程
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大气HCHO光谱学探测技术研究进展 被引量:1
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作者 吴涛 胡仁志 +2 位作者 谢品华 王家伟 刘文清 《量子电子学报》 CAS CSCD 北大核心 2021年第6期699-726,共28页
甲醛(HCHO)是一种重要的大气反应活性指示剂和城市大气气溶胶的前体物,影响着对流层中的氧化容量。此外,作为一种有毒气体,过量的HCHO还会对人体健康造成极大的危害,因而实现HCHO的痕量检测有着十分重要的意义。综述了国内外HCHO痕量探... 甲醛(HCHO)是一种重要的大气反应活性指示剂和城市大气气溶胶的前体物,影响着对流层中的氧化容量。此外,作为一种有毒气体,过量的HCHO还会对人体健康造成极大的危害,因而实现HCHO的痕量检测有着十分重要的意义。综述了国内外HCHO痕量探测的研究进展,对HCHO的探测方法特别是光谱学探测方法,从探测原理、探测谱线以及光源的应用等多方面进行了详细的介绍。此外,对比了几种典型的HCHO标定装置,并从探测灵敏度、响应度、选择性、成本以及集成化等多个方面对不同痕量HCHO光谱学探测技术进行了分析与总结,最后对不同探测技术的外场测量应用进行了介绍。 展开更多
关键词 光谱学 hcho痕量检测 光谱探测技术 探测谱线 光源 标定装置
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基于MAX-DOAS淮北地区疫情前后HCHO观测研究 被引量:1
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作者 齐贺香 郭映映 +1 位作者 牟福生 李素文 《光子学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第1期210-218,共9页
构建了具有操作简单、大范围以及高灵敏度等特点的地基多轴差分吸收系统(MAX-DOAS),对淮北地区2019年10月至2020年5月进行连续观测,得到HCHO的时间序列。为了减少其他气体的干扰,采用不同波段反演HCHO差分斜柱浓度,对比发现,选用324~342... 构建了具有操作简单、大范围以及高灵敏度等特点的地基多轴差分吸收系统(MAX-DOAS),对淮北地区2019年10月至2020年5月进行连续观测,得到HCHO的时间序列。为了减少其他气体的干扰,采用不同波段反演HCHO差分斜柱浓度,对比发现,选用324~342 nm波段时,反演误差波动最小,能够精确获取甲醛气体浓度。由HCHO月均值序列结果可知,疫情中期与疫情前后相比,浓度分别降低了35%和23%。日变化以及周变化结果表明淮北地区HCHO浓度具有早晚高、中午低的日变化特征,且没有明显的周末效应。结合Hysplit风场后向轨迹模型对高值天气的风场进行研究,发现在2020年1月12~14日与18~21日期间,淮北地区在西北风场的影响下,会受到来自砀山等地的污染输送影响,引起HCHO浓度的升高。MAX-DOAS测量HCHO柱浓度结果与OMI卫星数据进行对比发现两种测量方式具有良好的一致性(R2=0.87)。 展开更多
关键词 hcho 多轴差分吸收光谱 OMI卫星 垂直柱浓度 浓度特征
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Preparation of Au/CeO_2 catalyst and its catalytic performance for HCHO oxidation 被引量:5
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作者 贾美林 白海锋 +2 位作者 照日格图 沈岳年 李彦锋 《Journal of Rare Earths》 SCIE EI CAS CSCD 2008年第4期528-531,共4页
Aqueous precipitation and deposition-precipitation method were used to prepare CeO2 supports and Au/CeO2 catalysts, respectively. The effect of preparation condition of support on the catalyst activity was investigate... Aqueous precipitation and deposition-precipitation method were used to prepare CeO2 supports and Au/CeO2 catalysts, respectively. The effect of preparation condition of support on the catalyst activity was investigated. The catalytic combustion of HCHO was considered as the probe reaction for comparing the catalyst activity. The BET, X-ray diffraction, X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), and reduction (TPR) were carried out to analyze the influence factor on the catalysts activity. The results showed that the addition of dispersant and use of microwave in the support preparation procedure could be beneficial for enhancing the interaction of supports and gold species and thus improved the catalytic activity. The total conversion temperature for HCHO was 146 ℃ over AC400. With the modification during supports preparation process, the catalytic activity increased with total conversion temperature decreasing to 98 ℃. The results of XPS indicated that Au^0 and Au^+1 species coexisted in these catalysts and the activity of catalyst correlated with Au^+1/Au^0 ratio. Temperature-programmed reduction results demonstrated that the reduction peak appeared between 100-170 ℃ with the inducing of gold. The dependence of activity on the reduction peak temperature implied that ionic gold was catalytic activity component for HCHO oxidation. 展开更多
关键词 gold catalyst deposition precipitation CEO2 catalytic oxidation of hcho rare earths
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