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ITQ-13分子筛的表面改性及其丁烯催化裂解性能 被引量:6
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作者 许国梁 朱向学 +2 位作者 刘盛林 谢素娟 徐龙伢 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第A02期28-31,共4页
采用正硅酸乙酯(TEOS)为硅烷化试剂对ITQ-13分子筛催化剂进行了表面改性,对改性前后的催化剂进行了XRD、XRF、N2吸附和NH3-TPD等表征。结果表明,TEOS表面改性可有效覆盖ITQ-13催化剂的外表面和中孔内的酸性中心,多次改性还可造成部分微... 采用正硅酸乙酯(TEOS)为硅烷化试剂对ITQ-13分子筛催化剂进行了表面改性,对改性前后的催化剂进行了XRD、XRF、N2吸附和NH3-TPD等表征。结果表明,TEOS表面改性可有效覆盖ITQ-13催化剂的外表面和中孔内的酸性中心,多次改性还可造成部分微孔孔口的堵塞。改性的ITQ-13催化剂催化丁烯裂解反应具有高的转化率和丙烯选择性。催化剂的催化性能与其酸性和表面性质具有良好的对应关系。 展开更多
关键词 itq-13 表面改性 催化裂解 丁烯 丙烯
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Al-ITQ-13分子筛的碱改性及其催化裂化性能 被引量:1
2
作者 曾鹏晖 季生福 +3 位作者 梁云 申宝剑 付丽娜 赵晓争 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2014年第4期405-411,共7页
以粗孔硅为硅源、拟薄水铝石为铝源直接合成了Al-ITQ-13分子筛原粉,然后利用不同浓度的NaOH溶液对Al-ITQ-13分子筛进行碱改性,并采用XRD、N2吸附-脱附、NH3-TPD和吡啶吸附FTIR等方法对碱改性前后的Al-ITQ-13分子筛进行了表征;以正辛烷... 以粗孔硅为硅源、拟薄水铝石为铝源直接合成了Al-ITQ-13分子筛原粉,然后利用不同浓度的NaOH溶液对Al-ITQ-13分子筛进行碱改性,并采用XRD、N2吸附-脱附、NH3-TPD和吡啶吸附FTIR等方法对碱改性前后的Al-ITQ-13分子筛进行了表征;以正辛烷催化裂化作为模型反应,考察了碱改性前后Al-ITQ-13分子筛的催化性能。实验结果表明,经碱改性的AlITQ-13分子筛的比表面积、微孔比表面积、总孔体积和微孔体积均有所增大;酸强度降低,中强酸量增加。在500℃、催化剂用量50 mg、0.1 MPa、在线反应15 min的条件下,Al-ITQ-13分子筛的催化活性及乙烯、丙烯选择性与工业ZSM-5分子筛相当,而经0.20 mol/L NaOH溶液处理的Al-ITQ-13分子筛的低碳烯烃(乙烯和丙烯)选择性比未经碱改性的Al-ITQ-13和工业ZSM-5分子筛分别提高了8.10,7.09百分点。 展开更多
关键词 Al-itq-13分子筛 碱改性 正辛烷 催化裂化
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不同硅铝比Al-ITQ-13分子筛的甲醇制丙烯反应催化性能 被引量:1
3
作者 曾鹏晖 张莉莉 +4 位作者 郭小忠 李明富 郭巧霞 牛超 申宝剑 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第11期1349-1355,共7页
采用晶种法直接合成了硅铝比(SiO_2/Al_2O_3物质的量比)为137、224和309的三种Al-ITQ-13分子筛,并采用粉末X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、N_2吸附-脱附、固体核磁共振(MAS NMR)和NH_3-程序升温脱附(NH_3-TPD)等分析方法对不同硅铝比... 采用晶种法直接合成了硅铝比(SiO_2/Al_2O_3物质的量比)为137、224和309的三种Al-ITQ-13分子筛,并采用粉末X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、N_2吸附-脱附、固体核磁共振(MAS NMR)和NH_3-程序升温脱附(NH_3-TPD)等分析方法对不同硅铝比分子筛进行了表征,并在固定床微型反应评价装置上,考察了硅铝比对甲醇转化制丙烯反应性能的影响。结果表明,不同硅铝比Al-ITQ-13分子筛呈现出相似的织构性质,酸量及酸强度随着硅铝比的升高逐渐下降。硅铝比对甲醇转化反应的产物分布存在较大的影响;随着硅铝比的升高,氢转移反应和芳构化反应活性降低,使得乙烯选择性下降,而丙烯和丁烯的选择性升高。硅铝比由137提高到309,丙烯的选择性(质量分数)由46.04%增加到55.52%,而丙烯/乙烯比由3.39提高到6.57。 展开更多
关键词 MTP Al-itq-13分子筛 甲醇 丙烯 硅铝物质的量比 酸性
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硅源对ITQ-13分子筛水热合成的影响(英文) 被引量:5
4
作者 徐臣 管景奇 +1 位作者 吴淑杰 阚秋斌 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2009年第11期2275-2278,共4页
通过三种硅源,正硅酸已脂(TEOS)、胶体二氧化硅、气相法白炭黑,成功地合成出ITQ-13分子筛,并用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、BET表面积测试和氘代乙腈吸附等方法对合成的材料进行表征.结果表明,用硅胶和白炭黑为硅源合成出的IT... 通过三种硅源,正硅酸已脂(TEOS)、胶体二氧化硅、气相法白炭黑,成功地合成出ITQ-13分子筛,并用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、BET表面积测试和氘代乙腈吸附等方法对合成的材料进行表征.结果表明,用硅胶和白炭黑为硅源合成出的ITQ-13具有较好的晶化度和较大的晶体尺寸. 展开更多
关键词 晶化度 硅源 itq-13分子筛
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ITQ-13分子筛的制备、表征与轻烃芳构化催化性能 被引量:1
5
作者 焦永东 朱斌 +1 位作者 林民 朱华元 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第B10期184-187,共4页
采用高温水解和静态晶化法合成了纯硅ITQ-13和B-ITQ-13分子筛,并采用液-固同晶取代法制备了Al-ITQ-13分子筛。采用XRD、SEM、MASNMR、BET等方法对所制备的分子筛进行了物化表征。对Al-ITQ-13分子筛进行了轻烃芳构化反应评价。结果表明... 采用高温水解和静态晶化法合成了纯硅ITQ-13和B-ITQ-13分子筛,并采用液-固同晶取代法制备了Al-ITQ-13分子筛。采用XRD、SEM、MASNMR、BET等方法对所制备的分子筛进行了物化表征。对Al-ITQ-13分子筛进行了轻烃芳构化反应评价。结果表明,Al—ITQ-13分子筛具有较高的二甲苯选择性。 展开更多
关键词 分子筛 itq-13 芳构化 二甲苯
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Preparation of phosphorus-modified PITQ-13 catalysts and their performance in 1-butene catalytic cracking 被引量:6
6
作者 Penghui Zeng Yun Liang +5 位作者 Shengfu Ji Baojian Shen Honghai Liu Baojie Wang Hongjuan Zhao Mingfu Li 《Journal of Energy Chemistry》 SCIE EI CAS CSCD 2014年第2期193-200,共8页
A series of phosphorus-modified PITQ-13 catalysts was prepared by wet impregnation of NH4H2PO4 solution into an HITQ-13 parent. The catalysts were characterized using XRD, N2 adsorption, MAS NMR and NH3-TPD. Their cat... A series of phosphorus-modified PITQ-13 catalysts was prepared by wet impregnation of NH4H2PO4 solution into an HITQ-13 parent. The catalysts were characterized using XRD, N2 adsorption, MAS NMR and NH3-TPD. Their catalytic performance in 1-butene catalytic cracking was evaluated in a fixed fluidized bed reactor. The results showed that the crystallinity, surface area and pore volume of P-modified PITQ-13 catalysts decreased with the increasing amounts of P. The number of weak acid sites increased, whereas that of strong acidity decreased. The selectivity to propylene in 1-butene cracking reactions increased because of the decrease in strong acidity. The yield of propylene achieved 41.6% over PITQ-13-2 catalyst with a P content of 1.0 wt%, which was 5.1% greater than that achieved over HITQ-13 catalyst. 展开更多
关键词 itq-13 ZEOLITE PHOSPHORUS modification 1-BUTENE CRACKING
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SiGeAl-ITQ-13和SiAl(B)-ITQ-13分子筛的合成及其甲醇转化制烃催化性能(英文)
7
作者 李丽萍 古玲 +1 位作者 晋春 费鹏 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第10期1244-1250,共7页
采用直接水热合成和后合成两种方法制备Al-ITQ-13分子筛,用于催化甲醇转化制备烃类化合物。采用XRD、27Al M AS NM R、NH3-TPD、Py-FTIR和SEM等技术对所合成样品进行了表征。结果表明,两种方法制备的Al-ITQ-13结晶度都较高,且晶体形貌... 采用直接水热合成和后合成两种方法制备Al-ITQ-13分子筛,用于催化甲醇转化制备烃类化合物。采用XRD、27Al M AS NM R、NH3-TPD、Py-FTIR和SEM等技术对所合成样品进行了表征。结果表明,两种方法制备的Al-ITQ-13结晶度都较高,且晶体形貌为薄片。与ZSM-5相比,Al-ITQ-13在甲醇转化反应中显示出较高的丙烯选择性、较高的丙烯/乙烯产物比以及较好的催化稳定性。同时,由于后合成所得到的Si Al(B)-ITQ-13强酸量减少,其催化性能优于直接合成的Si Ge Al-ITQ-13。 展开更多
关键词 Al-itq-13 甲醇转化制备烃 直接水热合成 后合成
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Al-ITQ-13分子筛的酸处理及其在苯-甲醇烷基化中的应用
8
作者 金朝阳 何暄 +1 位作者 杨帆 朱学栋 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2019年第2期171-175,共5页
以硅溶胶、九水硝酸铝、氧化锗为原料直接合成了Al-ITQ-13分子筛原粉,并利用0. 01 mol/L的盐酸对分子筛原粉进行脱锗处理。利用XRD、SEM、N2吸附-脱附、NH3-TPD、ICP-OES和IR等方法对酸处理前后的分子筛进行表征,并将其应用于苯-甲醇烷... 以硅溶胶、九水硝酸铝、氧化锗为原料直接合成了Al-ITQ-13分子筛原粉,并利用0. 01 mol/L的盐酸对分子筛原粉进行脱锗处理。利用XRD、SEM、N2吸附-脱附、NH3-TPD、ICP-OES和IR等方法对酸处理前后的分子筛进行表征,并将其应用于苯-甲醇烷基化反应中,考察其催化性能。结果表明,在酸处理温度为120℃时,分子筛的骨架不受影响,比表面积和孔体积最大,脱锗率为22. 72%,苯的转化率为59. 3%,比处理前提高了7. 1%。 展开更多
关键词 Al-itq-13分子筛 酸处理 脱锗 苯-甲醇烷基化
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ITQ-13分子筛合成及DFT理论计算 被引量:3
9
作者 杨冬花 石宝宝 +5 位作者 代蓉 郭超 王新波 窦涛 武正簧 韩培德 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第6期564-573,共10页
以氢氧化已烷双铵(R(OH)2)和溴化六甲双铵(HMBr2)为模板剂分别合成了ITQ-13、B-ITQ-13、Al-ITQ-13分子筛,采用XRD、SEM-EDX、N2吸附-脱附、FT-IR、MAS NMR等手段对合成的分子筛进行表征,比较了两种模板剂合成的ITQ-13分子筛的性质,以溴... 以氢氧化已烷双铵(R(OH)2)和溴化六甲双铵(HMBr2)为模板剂分别合成了ITQ-13、B-ITQ-13、Al-ITQ-13分子筛,采用XRD、SEM-EDX、N2吸附-脱附、FT-IR、MAS NMR等手段对合成的分子筛进行表征,比较了两种模板剂合成的ITQ-13分子筛的性质,以溴化六甲双铵(HMBr2)为模板剂,在碱性加晶种的条件下,反应3~10 d合成出了ITQ-13以及含杂原子B、Al的ITQ-13分子筛,降低了合成的成本.以溴化六甲双铵为模板剂合成的ITQ-13晶貌有块状和球形针状堆积混合晶貌组成,孔道宽,晶粒因堆积形成的介孔居多.量子力学中的密度泛函理论(DFT)计算Ge、B、Al同晶取代Si在ITQ-13分子筛9个不同T位的分布,T5位对于ITQ-13分子筛的特殊骨架结构形成具有重要作用,对于骨架的电荷平衡以及几何约束力都有重要作用.Al原子容易替代的位置是位于九元环和十元环孔口相交处的T6、T7位. 展开更多
关键词 itq-13分子筛 合成 Ge、B、Al同晶取代 DFT理论
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Al-ITQ-13分子筛的快速合成及表征 被引量:3
10
作者 贾妙娟 李晓峰 +4 位作者 潘瑞丽 张燕挺 孙晓涛 景超 窦涛 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第2期97-104,共8页
通过设计首次提出针对ITQ-13分子筛晶化促进剂的合成策略,ITQ-13分子筛.通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N2吸附、原位红外(FTIR)及固体核磁(27Al NMR)等测试手段对ITQ-13分子筛的物化性能进行了表征,考察了晶化过程中结... 通过设计首次提出针对ITQ-13分子筛晶化促进剂的合成策略,ITQ-13分子筛.通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N2吸附、原位红外(FTIR)及固体核磁(27Al NMR)等测试手段对ITQ-13分子筛的物化性能进行了表征,考察了晶化过程中结晶度的变化,得出了晶化过程的动力学参数,对晶化机理进行了探讨.结果表明:快速合成法与传统方法合成的ITQ-13分子筛具有相似的物化性能,并且可以合成含有更多骨架铝的ITQ-13分子筛;NO3-的加入通过极化憎水基团,加速SiOSi物质结合,降低ITQ-13分子筛的成核活化能以及生长活化能,从而可以提高晶化速率,缩短晶化时间至11 h. 展开更多
关键词 itq-13分子筛 促进剂 晶化时间 晶化机理
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不同结构分子筛对正己烷催化裂解反应性能的影响
11
作者 余倩倩 孙志国 +5 位作者 张忠东 高雄厚 高善彬 史得军 刘超伟 曾鹏晖 《石化技术与应用》 CAS 2024年第3期171-176,共6页
对不同结构分子筛IM-5,Al-ITQ-13,USY和ZSM-23的物相、孔结构、晶粒形貌及酸性质进行了对比分析,并在固定床微反装置上对上述4种分子筛催化正己烷裂解反应性能进行了评价。结果表明:4种分子筛均为纯相,具有较高的结晶度,USY具有最大的... 对不同结构分子筛IM-5,Al-ITQ-13,USY和ZSM-23的物相、孔结构、晶粒形貌及酸性质进行了对比分析,并在固定床微反装置上对上述4种分子筛催化正己烷裂解反应性能进行了评价。结果表明:4种分子筛均为纯相,具有较高的结晶度,USY具有最大的比表面积、孔体积和酸量,ZSM-23的比表面积和孔体积最小,Al-ITQ-13的酸量最低;USY和IM-5的正己烷转化率较高,说明酸性质与反应活性直接相关,Al-ITQ-13的低碳烯烃总收率和选择性最高,说明低碳烯烃选择性与酸量和孔结构密切相关;具有适宜酸量、较小孔径的Al-ITQ-13在正己烷催化裂解反应中表现出增产低碳烯烃的优异催化性能。 展开更多
关键词 低碳烯烃 催化裂解 正己烷 IM-5分子筛 Al-itq-13分子筛 USY分子筛 ZSM-23分子筛
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十元环分子筛在甲醇芳构化反应中催化性能的研究 被引量:12
12
作者 耿蕊 董梅 +4 位作者 王浩 牛宪军 樊卫斌 王建国 秦张峰 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第9期1119-1127,共9页
合成了ZSM-5、ZSM-22、EU-1、MCM-22和ITQ-13具有十元环孔道结构的5种分子筛,研究了分子筛结构、酸性分布等因素对其在甲醇芳构化反应中催化性能的影响。研究表明,不同结构分子筛的形貌、酸性及孔径均存在较大差异,进而影响了其在甲醇... 合成了ZSM-5、ZSM-22、EU-1、MCM-22和ITQ-13具有十元环孔道结构的5种分子筛,研究了分子筛结构、酸性分布等因素对其在甲醇芳构化反应中催化性能的影响。研究表明,不同结构分子筛的形貌、酸性及孔径均存在较大差异,进而影响了其在甲醇制芳烃反应中的催化活性和稳定性。研究的5种分子筛中,ZSM-5表现出最佳的芳构化活性,芳烃收率达34.8%,MCM-22芳烃收率约为21.9%,而其他3种结构的分子筛催化剂基本未表现出甲醇芳构化活性。通过添加具有芳构化性能的Ga物种对ZSM-5和MCM-22进行改性,可显著提升芳烃收率,Ga/ZSM-5上芳烃收率达到40.8%,Ga/MCM-22上芳烃收率可提高到27.1%。另外,采用TG/DTA、GC等方法研究了失活催化剂的积炭情况,发现分子筛结构对积炭量、积炭组成及积炭分布存在显著影响。 展开更多
关键词 甲醇芳构化 十元环分子筛 ZSM-5 ZSM-22 EU-1 MCM-22 itq-13 积炭
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新型分子筛上石脑油催化裂解多产低碳烯烃研究 被引量:7
13
作者 吴宇凡 王丽霞 +1 位作者 田辉平 陈俊文 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2019年第10期31-37,共7页
在固定床微反装置上对4种不同结构的分子筛HZSM-5,HIM-5,HEU-1,HAl-ITQ-13的石脑油催化裂解(NCC)反应性能进行对比评价。采用XRD、SEM、N 2吸附-脱附及Py-IR等方法表征各分子筛的孔道结构和酸性质。结果表明:与HZSM-5相比,石脑油在HIM-5... 在固定床微反装置上对4种不同结构的分子筛HZSM-5,HIM-5,HEU-1,HAl-ITQ-13的石脑油催化裂解(NCC)反应性能进行对比评价。采用XRD、SEM、N 2吸附-脱附及Py-IR等方法表征各分子筛的孔道结构和酸性质。结果表明:与HZSM-5相比,石脑油在HIM-5,HEU-1,HAl-ITQ-13作用下催化裂解反应的转化率均有所提高;孔径较小、酸量较低的HAl-ITQ-13和HEU-1具有较高的催化活性,其作用下的低碳烯烃(乙烯+丙烯+丁烯)收率分别比HZSM-5提高13.3百分点和8.6百分点;而在HIM-5作用下的低碳烯烃收率则比HZSM-5降低3.5百分点。同时,考察了NCC反应条件下丙烯的反应性能,发现丙烯在NCC反应条件下具有非常高的反应活性,可通过催化反应转化为乙烯、丙烷、丁烯等产物。抑制氢转移反应有利于提高低碳烯烃的收率,开发NCC新型催化材料时,应综合考虑分子筛的酸性质和孔道结构对低碳烯烃二次反应的抑制作用。 展开更多
关键词 ZSM-5 IM-5 EU-1 Al-itq-13 催化裂解 低碳烯烃
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三种不同拓扑结构的分子筛在甲醇制烯烃反应中的性能对比 被引量:3
14
作者 王宝杰 赵红娟 +3 位作者 王久江 杨周侠 滕秋霞 曾鹏晖 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第6期493-500,I0001,共9页
采用XRD、SEM、N2吸附-脱附、NH3-TPD研究了3种不同拓扑结构的分子筛SAPO-34、Al-ITQ-13和ZSM-5分子筛的孔结构、酸性分布对其甲醇制低碳烯烃中反应性能的影响.结果表明,SAPO-34对乙烯具有最好选择性,可达52.3%; ZSM-5和Al-ITQ-13则对... 采用XRD、SEM、N2吸附-脱附、NH3-TPD研究了3种不同拓扑结构的分子筛SAPO-34、Al-ITQ-13和ZSM-5分子筛的孔结构、酸性分布对其甲醇制低碳烯烃中反应性能的影响.结果表明,SAPO-34对乙烯具有最好选择性,可达52.3%; ZSM-5和Al-ITQ-13则对丙烯具有良好的选择性可达50.3%和50.0%,丙烯选择性相当,但兼顾乙烯时,Al-ITQ-13较ZSM-5高,可达18.4%. 3种分子筛反应性能的差异主要是其拓扑结构的不同引起的.孔道结构越小则越有利于小分子产物的生成,具有八元环结构的SAPO-34分子筛对小分子乙烯具有最高的选择性,而同时具有九元环和十元环结构的Al-ITQ-13由于孔道中含有一套九元环结构,使其与ZSM-5分子筛相比,在丙烯选择性相当的情况下,小分子产物乙烯明显增加. 展开更多
关键词 SAPO-34 ZSM-5 Al-itq-13 MTO 拓扑结构
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