杂原子富集的球状M/SBA-15(M=Al,Fe,Ni)介孔分子筛的控制合成及表征

在酸性条件下合成了金属杂原子富集的、球形的高度有序的M/SBA-15(M=Al,Fe,Ni),并利用X射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射(UV-Vis)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、扫描电子显微镜(SEM)、低温N2吸附脱附等温线和BJH孔径分析等手段对样品进行分析。结果表明,金属的掺入不会改变SBA-15的结构,但会使有序度降低,并令孔道阵列周期参数a0减小,金属离子的种类是影响M/SBA-15有序性的关键因素。在SBA-15中掺入金属离子会促使其形成相对均一的球形粒子,球状物与非球形物质相比含有的金属原子较多,该合成方法下所得样品对杂原子有明显的富集作用。M/SBA-15中大部分的金属元素都进入了SBA-15的骨架,与骨架氧产生了相互作用,同时又有少部分的金属元素以氧化物的形式存在于产物的表面。

M/SBA-15(M=Cu、Fe、Cr)介孔分子筛的制备、表征及其催化NO+CO反应研究

以介孔分子筛SBA-15为载体,采用浸渍法制备M/SBA-15(M=Cu、Fe、Cr)介孔分子筛催化剂。采用XRD、BET、FT-IR、H2-TPR和XPS等对样品进行分析表征,在固定床微型反应器中评价M/SBA-15(M=Cu、Fe、Cr)分子筛催化剂催化NO+CO的反应性能。结果表明,负载金属的SBA-15分子筛仍保持高度有序的二维六方介孔结构,比表面积和孔径略有减少,负载的活性金属组分在SBA-15分子筛表面具有较高的分散度。Cu/SBA-15、Cr/SBA-15和Fe/SBA-15催化剂对NO+CO反应体系均有一定活性,但由于活性金属自身的特性及其在载体表面负载量的差异,3种催化剂上呈现的NO还原活性不同,顺序为:Cr/SBA-15>Cu/SBA-15>Fe/SBA-15。

改性SBA-15用于乙烯/乙烷吸附分离的研究

采用水热法合成介孔材料SBA-15和Al-SBA-15,分别以2种材料为载体,以3 mmol(Ag NO3)/(g载体)等体积浸渍负载,得样品Ag-SBA-15和Ag-Al-SBA-15。通过N2吸附、TEM等表征方法发现,Al的掺杂并未改变SBA-15规整的孔道结构,Ag NO3在2种载体上均出现部分团聚现象,由于Al-SBA-15的亲水性更好,Ag NO3在载体Al-SBA-15上分散更为均匀。BET分析表明,Al-SBA-15比SBA-15具有更大的比表面积,可达752.0 m2/g。等温吸附测试结果显示:SBA-15和Al-SBA-15对乙烯吸附选择性均较差,对乙烯/乙烷的分离比分别为1.25、1.10。2种载体负载Ag NO3后,乙烯吸附量在低压下大幅增大,分离系数显著增加,样品Ag-Al-SBA-15在298 K、0.07 MPa时分离系数高达14.9,Ag-Al-SBA-15的分离效果优于AgSBA-15。