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不同Mn/Fe比例天然含铁锰矿的As(Ⅲ)吸附性能与机制 被引量:1
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作者 田周炀 郑倩 +3 位作者 杜晓丽 陈成 李传维 涂书新 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第8期2717-2727,共11页
水体中的砷主要以亚砷酸(As(Ⅲ))形态存在.金属氧化物常用于水体砷的去除,但其对As(Ⅲ)的亲和力较弱,导致水体砷很难去除,因此,寻求高效、廉价、绿色的除As(Ⅲ)材料具有显著的环境意义.天然含铁锰矿是一种高效的砷吸附剂,由于自然形成... 水体中的砷主要以亚砷酸(As(Ⅲ))形态存在.金属氧化物常用于水体砷的去除,但其对As(Ⅲ)的亲和力较弱,导致水体砷很难去除,因此,寻求高效、廉价、绿色的除As(Ⅲ)材料具有显著的环境意义.天然含铁锰矿是一种高效的砷吸附剂,由于自然形成条件复杂,其不同含铁锰矿对As(Ⅲ)的去除性能存在较大差异.本研究以两种不同Mn/Fe比例的天然含铁锰矿(NFM-L、NFM-H)为研究对象,评估其对As(Ⅲ)的吸附性能,并结合XPS、XRD等光谱学表征手段探究其砷的去除机制.实验结果表明,NFM-L的Fe含量是NFM-H的5.61倍,其As(Ⅲ)的最大吸附量(24.82 mg·g^(−1))与吸附速率亦显著高于NFM-H(18.94 mg·g^(−1)),NFM-L和NFM-H对As(Ⅲ)的等温吸附曲线更符合Freundlich模型.影响因子实验表明,溶液pH值对NFM-L的影响更大,共存离子H_(2)PO_(4)^(−)能够显著抑制两种材料对As(Ⅲ)的吸附,但是材料粒径对As(Ⅲ)去除的影响较小.光谱学表征发现,两种矿物吸附砷后结构并未发生明显变化,但锰氧化物能将As(Ⅲ)氧化为As(V),从而显著提高了铁锰矿对砷的吸附能力. 展开更多
关键词 天然含铁锰矿 As() mn/Fe 氧化 吸附.
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Cr(Ⅲ)对锰氧化菌P.putida MnB1活性及功能的影响规律与机制
2
作者 尹元雪 赵雨溪 +1 位作者 孙群群 童曼 《地质科技通报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期298-305,共8页
三价铬(Cr(Ⅲ))与锰氧化菌在环境中通常伴同存在,锰氧化菌介导生成的锰氧化物是Cr(Ⅲ)的主要天然氧化剂,探究Cr(Ⅲ)对锰氧化菌活性和功能的影响对于阐明环境中的锰循环和铬的迁移转化行为具有重要意义。以锰氧化模式菌Pseudomonas putid... 三价铬(Cr(Ⅲ))与锰氧化菌在环境中通常伴同存在,锰氧化菌介导生成的锰氧化物是Cr(Ⅲ)的主要天然氧化剂,探究Cr(Ⅲ)对锰氧化菌活性和功能的影响对于阐明环境中的锰循环和铬的迁移转化行为具有重要意义。以锰氧化模式菌Pseudomonas putida MnB1为研究对象,通过批实验探究了Cr(Ⅲ)对MnB1活性与功能的影响及其机制。结果表明,Cr(Ⅲ)浓度高于0.05 mmol/L时会造成MnB1的显著死亡,且Cr(Ⅲ)浓度越高杀菌作用越显著,当Cr(Ⅲ)高于0.02 mmol/L时会推迟锰的生物氧化,当Cr(Ⅲ)浓度高于0.2 mmol/L时完全抑制锰的生物氧化。机制研究表明,Cr(Ⅲ)诱导产生的胞内活性氧和Cr(Ⅲ)颗粒引起的细胞膜通透性改变共同影响了MnB1的生长代谢和功能。研究结果为认识锰的生物地球化学循环和铬的迁移转化行为提供了新的理论依据。 展开更多
关键词 三价铬 锰氧化菌 活性氧 锰循环 铬污染
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新固载型手性Salen Mn(Ⅲ)催化剂的合成及催化苯乙烯不对称环氧化反应 被引量:15
3
作者 包河彬 傅相锴 +2 位作者 白若飞 任文山 涂小波 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2008年第5期927-931,共5页
以低聚苯乙烯基膦酸-磷酸氢锆(ZSPP)作为载体,对该载体进行氯甲基化、磺酸化修饰后与手性Salen Mn(Ⅲ)轴向配位,合成了一种新固载型手性Salen Mn(Ⅲ)催化剂;采用FTIR,DR UV-Vis,AAS,SEM,TEM,TG和N2吸附等手段对催化剂进行了表征.以苯乙... 以低聚苯乙烯基膦酸-磷酸氢锆(ZSPP)作为载体,对该载体进行氯甲基化、磺酸化修饰后与手性Salen Mn(Ⅲ)轴向配位,合成了一种新固载型手性Salen Mn(Ⅲ)催化剂;采用FTIR,DR UV-Vis,AAS,SEM,TEM,TG和N2吸附等手段对催化剂进行了表征.以苯乙烯不对称环氧化为探针反应,初步考察了催化剂在不同氧源、反应温度、反应时间和催化剂用量等因素下的催化性能.结果表明,该催化剂具有良好的催化活性,转化率最高达到85%,选择性为90%,e.e.值为64%.固载手性Salen Mn(Ⅲ)催化剂性质稳定,能循环使用6次. 展开更多
关键词 低聚苯乙烯基膦酸-磷酸氢锆 手性SALEN mn()催化剂 固载 不对称环氧化
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手性低聚环状salen-Mn(Ⅲ)配合物的合成及其催化烯烃不对称环氧化反应的性能 被引量:7
4
作者 何乐芹 赵继全 +2 位作者 张雅然 赵东敏 赵姗姗 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第8期683-689,共7页
合成了新型二水杨醛衍生物,将其与(1R,2R)-环己二胺缩合制备出手性低聚环状salen配体,该配体再与Mn3+配位制得手性低聚环状salen-Mn(Ⅲ)配合物.利用核磁共振光谱、傅里叶变换红外光谱、紫外可见光谱、凝胶渗透色谱和元素分析等手段对配... 合成了新型二水杨醛衍生物,将其与(1R,2R)-环己二胺缩合制备出手性低聚环状salen配体,该配体再与Mn3+配位制得手性低聚环状salen-Mn(Ⅲ)配合物.利用核磁共振光谱、傅里叶变换红外光谱、紫外可见光谱、凝胶渗透色谱和元素分析等手段对配体和配合物进行了表征.分别以NaClO和间氯过氧苯甲酸(m-CPBA)为氧化剂,考察了该salen-Mn(Ⅲ)配合物催化烯烃不对称环氧化反应的性能.结果表明,该配合物对顺-β-甲基苯乙烯的不对称环氧化反应具有很好的催化性能,产物选择性达96%,ee值达78%.以顺-β-甲基苯乙烯为底物,m-CPBA为氧化剂,考察了该配合物催化剂的循环使用性能. 展开更多
关键词 不对称环氧化 非官能化烯烃 低聚salen—mn()配合物 电子效应 轴向配体
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含多羟基的手性Salen Mn(Ⅲ)配合物的合成与催化性质 被引量:7
5
作者 项萍 陈龙海 +1 位作者 邬金才 唐宁 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2009年第3期391-396,共6页
合成并表征了2个含有多羟基官能团的新型手性Salen((R,R)-N,N′-[2,2′-双(次氨基次甲基)]双[4-(亚甲基-N,N′-二乙醇氨基)-6-(1,1-二叔丁基)苯酚]-1,2-环己二胺)(5)和(R,R)-N,N′-[2,2′-双(次氨基次甲基)]双[4-(亚甲基-N,N′-二乙醇氨... 合成并表征了2个含有多羟基官能团的新型手性Salen((R,R)-N,N′-[2,2′-双(次氨基次甲基)]双[4-(亚甲基-N,N′-二乙醇氨基)-6-(1,1-二叔丁基)苯酚]-1,2-环己二胺)(5)和(R,R)-N,N′-[2,2′-双(次氨基次甲基)]双[4-(亚甲基-N,N′-二乙醇氨基)-6-(1,1-二叔丁基)苯酚]-1,2-二苯基乙二胺)(6))的Mn(Ⅲ)配合物7和8。以吡啶氮氧化物(PyNO)为助催化剂,NaClO为氧化剂,在水和二氯甲烷双相反应体系中,研究了配合物7和8对非官能团烯烃环氧化的不对称催化行为。结果表明,2个配合物对以苯乙烯和茚为底物的不对称环氧化反应均具有较好的催化效果,分别得到32.3%~52.9%和72.8%~89.7%的ee值;催化剂用量为基于烯烃的量10mol%的情况下,反应可在0.5h以内完成。研究发现在[BMIM]PF6([BMIM]+=1-丁基-3-甲基咪唑阳离子)离子液存在的条件下,催化剂8可以重复使用4次,且ee值没有明显的下降。 展开更多
关键词 SALEN mn() 不对称环氧化 亲水取代基 离子液
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MCM-41负载手性Salen-Mn(Ⅲ)配合物的制备及其对不对称环氧化的催化性能 被引量:11
6
作者 赵继全 张雅然 张月成 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2007年第1期85-90,共6页
三乙氧基硅丙胺与介孔分子筛MCM-41表面的羟基在甲苯中回流反应得到氨丙基官能团化的MCM-41,再利用氨基与Salen-Mn(Ⅲ)上的活性酯基生成酰胺键,将手性Salen-Mn(Ⅲ)配合物负载到MCM-41上,实现了手性均相催化剂的多相化.分别利用FT-IR,DRU... 三乙氧基硅丙胺与介孔分子筛MCM-41表面的羟基在甲苯中回流反应得到氨丙基官能团化的MCM-41,再利用氨基与Salen-Mn(Ⅲ)上的活性酯基生成酰胺键,将手性Salen-Mn(Ⅲ)配合物负载到MCM-41上,实现了手性均相催化剂的多相化.分别利用FT-IR,DRUV-Vis,XRD,ICP和N2吸附等手段对负载型催化剂进行了表征.结果表明,手性Salen-Mn(Ⅲ)配合物成功负载到MCM-41上,但MCM-41和手性Salen-Mn(Ⅲ)配合物固有的结构保持不变.以次氯酸钠和间氯过氧苯甲酸为氧化剂,考察了负载型催化剂对1,2-二氢萘不对称环氧化反应的催化性能,结果表明,负载型催化剂的催化活性比相应均相催化剂的低,但对映体选择性有所提高.在NaClO/PyNO氧化剂体系中20℃反应12h,1,2-二氢萘环氧化物的收率达45.9%,对映体过量值为84.3%.负载型催化剂在循环使用5次后Mn的流失达34%. 展开更多
关键词 MCM-41分子筛 手性Salen锰()配合物 负载型催化剂 不对称环氧化 二氢萘
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以Mn(Ⅲ)/Mn(Ⅱ)为氧化还原电对间接电合成苯甲醛的机理研究 被引量:5
7
作者 孙治荣 胡翔 周定 《高技术通讯》 EI CAS CSCD 2001年第2期98-102,共5页
对以Mn(Ⅲ ) /Mn(Ⅱ )为氧化还原电对间接电合成苯甲醛的机理进行了研究。结果表明 ,Mn(Ⅱ )在Pb Sb As合金电极上的氧化过程 ,并不是在电极上直接失去电子氧化成Mn(Ⅲ ) ,而是被电极上先生成的PbO2所氧化的。并研究了Mn(Ⅲ )氧化甲苯... 对以Mn(Ⅲ ) /Mn(Ⅱ )为氧化还原电对间接电合成苯甲醛的机理进行了研究。结果表明 ,Mn(Ⅱ )在Pb Sb As合金电极上的氧化过程 ,并不是在电极上直接失去电子氧化成Mn(Ⅲ ) ,而是被电极上先生成的PbO2所氧化的。并研究了Mn(Ⅲ )氧化甲苯至苯甲醛的反应动力学 。 展开更多
关键词 间接电合成 mn()/mn(Ⅱ) 苯甲醛 机理 氧化还原
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Mn(Ⅲ)/Mn(Ⅱ)体系电极过程的研究 被引量:8
8
作者 张国衡 刘淑兰 齐欣 《天津大学学报》 EI CAS CSCD 1989年第4期65-72,共8页
研究了用于间接有机电合成的Mn(Ⅲ)/Mn(Ⅱ)体系的电化学热力学和动力学。证实Mn(Ⅲ)离子在浓H_2SO_4溶液中将形成络合离子,以MnSO_4^+形式存在。提出了Mn(Ⅲ)/Mn(Ⅱ)在浓H_2SO_4溶液中电解氧化还原时与前人不同的电极反应历程,即在阳极... 研究了用于间接有机电合成的Mn(Ⅲ)/Mn(Ⅱ)体系的电化学热力学和动力学。证实Mn(Ⅲ)离子在浓H_2SO_4溶液中将形成络合离子,以MnSO_4^+形式存在。提出了Mn(Ⅲ)/Mn(Ⅱ)在浓H_2SO_4溶液中电解氧化还原时与前人不同的电极反应历程,即在阳极氧化过程中存在着前置化学转化步骤。阐明在不同过电位条件下,电子转移步骤、扩散传质步骤和前置化学转化步骤均可分别成为电极过程的控制步骤。 展开更多
关键词 电极过程 有机电合成 电化学
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酸性介质中Mn(Ⅲ)/Mn(Ⅱ)在铂电极上的氧化还原特性 被引量:4
9
作者 米常焕 夏熙 张校刚 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2003年第2期183-185,共3页
The electrochemical behavior of Mn (Ⅲ)/Mn(Ⅱ)ion-pair on platinum electrode in acid media were studied by cyclic voltammetry.It was demonstrated that the redox process of Mn(Ⅲ)/Mn(Ⅱ) pair was a simple pseudo-revers... The electrochemical behavior of Mn (Ⅲ)/Mn(Ⅱ)ion-pair on platinum electrode in acid media were studied by cyclic voltammetry.It was demonstrated that the redox process of Mn(Ⅲ)/Mn(Ⅱ) pair was a simple pseudo-reversible one-electron reaction between Mn(Ⅲ) and Mn(Ⅱ).The electrochemical kinetics of the redox reaction on static Pt electrode was a mass transfer controlled one.The calculated diffusion coefficient of Mn(Ⅱ) was 1.48×10 -6cm 2/s. 展开更多
关键词 酸性介质 铂电极 氧化还原特性 mn()/mn(Ⅱ)电对 氧化还原液流电池 扩散系数 循环伏安法 电位阶跃法 锰() 锰(Ⅱ)
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高效液相色谱电生Mn(Ⅲ)化学发光法检测人体血清和尿样中的卡托普利 被引量:3
10
作者 张琰图 章竹君 +1 位作者 孙永华 魏月 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2007年第5期862-864,共3页
The separation and determination of captopril in human serum and urine samples by means of high performance liquid chromatography(HPLC) with on-line electrogenerated Mn(Ⅲ) chemiluminescence detection was carried out.... The separation and determination of captopril in human serum and urine samples by means of high performance liquid chromatography(HPLC) with on-line electrogenerated Mn(Ⅲ) chemiluminescence detection was carried out. The method was based on the direct chemiluminescence reaction between captopril and Mn(Ⅲ), which was on-line electrogenerated by constant current electrolysis. The chromatographic separation was performed on a nucleosil RP-C18(250 mm×4.6mm i.d., 5 μm) column with an isocratic mobile phase consisting of acetonitrile-1% aqueous acetic acid(volume ratio 6∶4) at a flow-rate of 1.2 mL/min. The temperature was 25 ℃. The effects of several parameters on the HPLC resolution and CL emission were studied systematically. Under the optimal conditions, the linear range and detection limit for captopril are 5—800 ng/mL and 0.9 ng/mL, respectively. The relative standard derivation for 10.0 ng/mL captopril is 2.2%(n=11). The average recoveries for captopril in human serum and urine samples ranged from 94.8% to 103.2%, and the relative standard deviations of the quantitative results are below 3.4%. The proposed method had been applied to the determination of captopril in human serum and urine samples. 展开更多
关键词 高效液相色谱 化学发光检测器 在线电生mn() 卡托普利 人体血清 尿样
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离子液体功能化手性salen Mn(Ⅲ)配合物不对称催化仲醇氧化动力学拆分反应 被引量:3
11
作者 黎成勇 谭蓉 +1 位作者 赵江峰 银董红 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2014年第2期297-302,共6页
采用共价键联法,将亲水性咪唑类离子液体结构引入手性salen Mn(Ⅲ)配合物的C5位,制备了离子液体功能化手性salen Mn(Ⅲ)配合物.傅里叶变换红外光谱、紫外光谱和旋光分析等结果表明,咪唑类离子液体结构已嫁接到手性salen Mn(Ⅲ)配合物结... 采用共价键联法,将亲水性咪唑类离子液体结构引入手性salen Mn(Ⅲ)配合物的C5位,制备了离子液体功能化手性salen Mn(Ⅲ)配合物.傅里叶变换红外光谱、紫外光谱和旋光分析等结果表明,咪唑类离子液体结构已嫁接到手性salen Mn(Ⅲ)配合物结构中,且嫁接过程未破坏催化活性中心.在以PhI(OAc)2为氧化剂,H2O/CH2Cl2为溶剂的(+/-)-α-甲基苯甲醇不对称氧化动力学拆分反应中,该催化剂表现出比传统手性salen Mn(Ⅲ)催化剂更高的催化活性,仲醇的转化率达到63%以上,对映选择性为99%,拆分效率为18.3%.可通过调变溶剂实现催化剂的分离并重复使用3次以上.实验结果表明,亲水性咪唑离子液体可改善水相反应传质问题且有利于稳定催化活性中间体,从而提高催化活性及稳定性. 展开更多
关键词 对映选择性 离子液体 手性salenmn()配合物 不对称氧化动力学拆分 仲醇
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聚苯乙烯负载手性Salen-Mn(Ⅲ)配合物的制备及其对不对称环氧化反应的催化性能 被引量:3
12
作者 郭锋 赵继全 +1 位作者 张月成 冯磊 《功能高分子学报》 CAS CSCD 北大核心 2008年第1期30-35,49,共7页
通过多步接枝法将手性Salen-Mn(Ⅲ)配合物负载到聚苯乙烯树脂上。以NaClO为氧化剂,考察了该负载手性配合物对α-甲基苯乙烯、二氢化萘、Cis-β-甲基苯乙烯、苯乙烯等非官能团化烯烃不对称环氧化反应的催化性能。结果表明:负载后催化剂... 通过多步接枝法将手性Salen-Mn(Ⅲ)配合物负载到聚苯乙烯树脂上。以NaClO为氧化剂,考察了该负载手性配合物对α-甲基苯乙烯、二氢化萘、Cis-β-甲基苯乙烯、苯乙烯等非官能团化烯烃不对称环氧化反应的催化性能。结果表明:负载后催化剂的催化活性和环氧化物的对映体过量值比负载前都有所降低,循环使用3次后出现明显的失活现象。 展开更多
关键词 聚苯乙烯 负载 Salen-mn()配合物 不对称环氧化
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链接基团对固载手性SalenMn(Ⅲ)催化不对称环氧化反应的影响 被引量:3
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作者 罗云飞 傅相锴 +4 位作者 邹晓川 王长炜 胡小艳 贾紫永 张怀志 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第7期1302-1308,共7页
制备了二胺和二酚修饰的晶态有机聚合物-无机杂化载体低聚苯乙烯基膦酸-膦酸氢锆(LCZSPP)轴向固载手性Salen Mn(Ⅲ)催化剂,将其应用于非官能烯烃的多相不对称环氧化反应。研究了两类轴向连接基团及助催化剂在催化不对称环氧化反应中的... 制备了二胺和二酚修饰的晶态有机聚合物-无机杂化载体低聚苯乙烯基膦酸-膦酸氢锆(LCZSPP)轴向固载手性Salen Mn(Ⅲ)催化剂,将其应用于非官能烯烃的多相不对称环氧化反应。研究了两类轴向连接基团及助催化剂在催化不对称环氧化反应中的影响。结果表明,通过二胺为链接基团固载的催化剂在加入轴向助剂(NMO)的情况下,转化率和对映选择性都有较大提高。然而,与文献报道相反,二酚固载的催化剂在不添加轴向助剂的情况下,转化率和对映选择性都比添加轴向助剂有明显提高。此外,制备的固载催化剂可以很容易从反应体系中分离出来,并且在重复使用10次以上后,催化活性和对映选择性都没有明显的降低。 展开更多
关键词 低聚苯乙烯基膦酸-膦酸氢锆 手性Salenmn() 多相催化剂 非官能化烯烃的不对称环氧化反应 轴向助催化剂
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手性胶束中Salen-Mn(Ⅲ)配合物对末端烯烃的催化环氧化反应 被引量:3
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作者 孙培培 史保川 张永敏 《南京师大学报(自然科学版)》 CAS CSCD 1998年第4期41-44,共4页
在表面活性剂(-)—(1R,2S)—N—甲基—N—十六烷基麻黄素溴化物的手性胶束体系中,在Salen-Mn(Ⅲ)配合物的催化下,末端烯烃可被氧化为旋光性的环氧化合物.
关键词 烯烃 SALEN 配合物 手性胶束 环氧化反应
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负载型磺酸化席夫碱二-邻苯甲醛乙二胺(Salen)-Mn(Ⅲ)配合物催化不对称环氧化反应 被引量:2
15
作者 徐国津 唐玉海 +2 位作者 魏赛丽 孙杨 傅强 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2009年第8期1359-1365,共7页
设计了负载型催化剂/离子液体体系:磺酸化席夫碱二-邻苯甲醛乙二胺(Salen)-Mn髥配合物中5,5′-磺酸根通过氢键作用分别负载于硅胶和硅藻土,再分散于亲水性离子液体1-正丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐(BMImBF4)或憎水性离子液体1-正丁基-3-... 设计了负载型催化剂/离子液体体系:磺酸化席夫碱二-邻苯甲醛乙二胺(Salen)-Mn髥配合物中5,5′-磺酸根通过氢键作用分别负载于硅胶和硅藻土,再分散于亲水性离子液体1-正丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐(BMImBF4)或憎水性离子液体1-正丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐(BMImPF6)中。研究了此催化体系对苯乙烯和α-甲基苯乙烯的不对称环氧化反应,结果表明此体系减少了催化剂的流失,催化体系可循环五次;扩大了手性诱导能力,对映体过量值(ee)可达100%;其中负载型催化剂/BMImBF4体系比负载型催化剂/BMImPF6体系表现出更好的催化性能。 展开更多
关键词 离子液体 磺酸化 Salen-mn 不对称环氧化
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糖衍生的手性Salen-Mn(Ⅲ)配合物的合成及其在不对称环氧化中的应用 被引量:2
16
作者 赵姗姗 赵继全 +2 位作者 何乐芹 李娜 赵东敏 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2007年第7期601-606,共6页
利用1,2:5,6-二氧-异丙叉基-3-氧-亚甲基-[5-(3-叔丁基-2-羟基苯甲醛)]-α-D-呋喃葡萄糖与(1S,2S)-(-)-1,2-二苯基乙二胺缩合生成新型手性Salen配体,再与Mn3+配位制得糖衍生的手性Salen-Mn(Ⅲ)配合物.利用核磁共振波谱、傅里叶变换红外... 利用1,2:5,6-二氧-异丙叉基-3-氧-亚甲基-[5-(3-叔丁基-2-羟基苯甲醛)]-α-D-呋喃葡萄糖与(1S,2S)-(-)-1,2-二苯基乙二胺缩合生成新型手性Salen配体,再与Mn3+配位制得糖衍生的手性Salen-Mn(Ⅲ)配合物.利用核磁共振波谱、傅里叶变换红外光谱、紫外-可见光谱和元素分析方法对配体和配合物进行了表征.分别以NaClO和间氯过氧苯甲酸(m-CPBA)为氧化剂,考察了该配合物催化烯烃不对称环氧化反应的性能.结果表明,在配体羟基的对位引入手性糖基对催化效果有一定的影响.并且以m-CPBA为氧化剂考察了催化剂在离子液体[bmim]PF6中苯乙烯环氧化反应的循环使用性能.催化剂在使用四次后,对映体过量值仍能达到51%. 展开更多
关键词 不对称环氧化 Salen-mn()配合物 葡萄糖衍生物 二苯基乙二胺 离子液体
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铂电极上醋酸-醋酐溶液中Mn(Ⅲ)/Mn(Ⅱ)电对研究 被引量:2
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作者 潘湛昌 陈启元 黄慧民 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第12期1067-1071,共5页
平衡电极电势实验确定了25℃,1.5 mol.L~(-1)醋酸钾+醋酸-醋酐(3:l体积比)溶液中Mn(Ⅲ)/Mn(Ⅱ)的条件电极电势为0.719 V(vs SCE);采用电势扫描和旋转圆盘电极技术研究了醋酸-醋酐溶液... 平衡电极电势实验确定了25℃,1.5 mol.L~(-1)醋酸钾+醋酸-醋酐(3:l体积比)溶液中Mn(Ⅲ)/Mn(Ⅱ)的条件电极电势为0.719 V(vs SCE);采用电势扫描和旋转圆盘电极技术研究了醋酸-醋酐溶液中铂电极上Mn(Ⅲ)/Mn(Ⅱ)电对的阳极氧化动力学.结果表明:Mn(Ⅱ)阳极氧化成Mn(Ⅲ)的电极反应控制步骤属电荷传递过程,阳极传递系数β=0.347,交换电流密度i0=5.84×10^(-6)A·cm~(-2),阳极标准反应速率常数ka=1.35×10~(-8)m·s~(-1).Mn(Ⅱ)和OAc-的反应级数均为一级. 展开更多
关键词 mn()/mn(Ⅱ)电对 醋酸 条件电极电势 山梨酸 阳极氧化 电荷传递动力学参数 中间体 醋酐 合成 铂电极 锰(Ⅱ)锰() 乙酰氧基已烯酸
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在线电生Mn(Ⅲ)流动注射化学发光法测定氨基比林 被引量:4
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作者 杨红兵 张成孝 《分析试验室》 CAS CSCD 北大核心 2001年第4期43-46,共4页
将恒电流电解法与流动注射技术相结合 ,在线电解定量产生不稳定化学发光试剂 Mn( ) ,基于 Mn( )能直接氧化氨基比林产生化学发光 ,建立了流动注射电化学发光测定氨基比林的新方法。在优化的实验条件下 ,测定氨基比林的线性范围为 5.0&... 将恒电流电解法与流动注射技术相结合 ,在线电解定量产生不稳定化学发光试剂 Mn( ) ,基于 Mn( )能直接氧化氨基比林产生化学发光 ,建立了流动注射电化学发光测定氨基比林的新方法。在优化的实验条件下 ,测定氨基比林的线性范围为 5.0× 1 0 -7~ 1 .0× 1 0 -4 g/m L ,相关系数为 0 .9996,方法的检出限为 2 .0× 1 0 -7g/m L,相对标准偏差 r=2 .1 % ( 1 .0× 1 0 -5g/m L,n=1 1 )。该方法已应用于针剂、片剂中氨基比林的测定。 展开更多
关键词 锰() 电解 化学发光 流动注射 氨基比林 解热镇痛药 药物分析
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Salen Mn(Ⅲ)配合物的合成及其在离子液体中对苯乙烯环氧化反应的催化性能 被引量:4
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作者 项萍 陈龙海 +1 位作者 邬金才 唐宁 《化学研究》 CAS 2008年第4期97-101,106,共6页
合成了在5,5′位上分别含羟基叔胺基和酯基叔胺基取代基的新型手性水杨醛Schiff碱的Salen Mn(Ⅲ)配合物1~4.在CH2Cl2/H2O反应体系中,以吡啶氮氧化物(PyNO)为助催化剂,NaClO为氧化剂,考察了配合物1~4对苯乙烯环氧化的催化性能.以氯化-... 合成了在5,5′位上分别含羟基叔胺基和酯基叔胺基取代基的新型手性水杨醛Schiff碱的Salen Mn(Ⅲ)配合物1~4.在CH2Cl2/H2O反应体系中,以吡啶氮氧化物(PyNO)为助催化剂,NaClO为氧化剂,考察了配合物1~4对苯乙烯环氧化的催化性能.以氯化-双[3-(叔丁基)-5-(N,N-二(乙醇基)氨基亚甲基)水杨醛]缩(1R,2R)-二苯基乙二胺[N,N′,O,O′]锰(Ⅲ)2和氯化-双[3-(叔丁基)-5-(N,N-二(乙酰乙酯基)氨基亚甲基)水杨醛]缩(1R,2R)-二苯基乙二胺[N,N′,O,O′]锰(Ⅲ)4为例,研究了不同的离子液体[BM IM]PF6和[BM IM]BF4对苯乙烯环氧化反应的影响.结果显示,两种离子液体的加入均能使催化剂循环使用,在离子液体[BM IM]PF6中,配合物2和4催化得到的环氧化物ee%值分别为53.2%和55.8%,且催化剂可以重复使用四次,效果好于在离子液体[BM IM]BF4中对苯乙烯的催化的影响. 展开更多
关键词 Schiff碱 SALEN mn() 配合物 不对称环氧化 离子液体 苯乙烯
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水溶性手性Salen-Mn(Ⅲ)的合成及其催化烯烃环氧化反应性能 被引量:2
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作者 马文婵 杨瑞云 +1 位作者 张月成 赵继全 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2014年第4期394-400,共7页
以2-叔丁基苯酚为原料,经甲酰化反应、氯甲基化反应以及N-甲基咪唑的季铵化反应制得引入咪唑盐基的水杨醛衍生物,将其分别与(1S,2S)-二苯基乙二胺和(1S,2S)-环己二胺缩合,得到相应的手性Salen配体,再与过渡金属Mn(Ⅲ)配位得到两种水溶... 以2-叔丁基苯酚为原料,经甲酰化反应、氯甲基化反应以及N-甲基咪唑的季铵化反应制得引入咪唑盐基的水杨醛衍生物,将其分别与(1S,2S)-二苯基乙二胺和(1S,2S)-环己二胺缩合,得到相应的手性Salen配体,再与过渡金属Mn(Ⅲ)配位得到两种水溶性手性Salen-Mn(Ⅲ)配合物。采用1H NMR、FTIR和元素分析等手段对中间体及配合物进行了表征。以NaClO为氧化剂,考察了水溶性手性Salen-Mn(Ⅲ)配合物对苯乙烯、1,2-二氢化萘、α-甲基苯乙烯和顺式-β-甲基苯乙烯等非官能化烯烃不对称环氧化反应的催化性能。实验结果表明,水溶性手性Salen-Mn(Ⅲ)配合物比经典手性Salen-Mn(Ⅲ)配合物具有更高的活性和环氧化物选择性,但对映体选择性(ee值)有所降低。以苯乙烯的环氧化反应为例,相同反应时间内水溶性手性Salen-Mn(Ⅲ)配合物的活性和环氧化物选择性的增加值均接近10%,但ee值的下降值大于20%。 展开更多
关键词 手性Salen-mn()配合物催化剂 水溶性 不对称环氧化反应 非官能化烯烃 次氯酸钠
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