基于目标反射光的大气NO2夜间遥测系统研究

针对夜间大气NO2的连续和准确测量问题,搭建了一套基于目标反射光的大气NO2夜间探测系统。该系统主要由发射单元和信号接收单元构成,其光源采用波长为445 nm的3.5 W大功率半导体激光器。根据NO2气体在440~450 nm之间的激光差分吸收特性,确定NO2的激光探测波长为λon=444.8 nm和λoff=446.7 nm。首先针对半导体激光器波长及光强对温度与电流的敏感性进行了研究,由此确定波长及光强与温度、电流之间的定量关系;再根据建立的定量关系,通过控制半导体激光器温度稳定的同时改变电流实现激光波长的调节,并在探测过程中消去调节波长带来激光光强变化的影响;然后基于构建的系统开展NO2样气实验,计算了NO2差分吸收截面拟合值。在系统参数确定的基础上,分别于安徽大学与科学岛(中国科学院合肥物质科学研究院园区)开展外场实验,成功获得两观测点近地面NO2夜间浓度信息,并将其分别与国控站点数据以及科学岛长光程差分吸收光谱技术(LP-DOAS)数据进行对比,发现本系统的观测数据与国控站点的数据以及LP-DOAS的数据变化趋势呈现出较好的一致性,决定系数分别为0.902与0.891,验证了本系统的准确性和可靠性。此外,还开展了NO2垂直分布探测实验,成功获得了不同高度的NO2浓度值,证明了该系统在NO2垂直分布探测方面的可行性。

2013~2014年北京市NO_2时空分布研究

根据2013~2014年北京市NO2监测数据,对比分析了全年及重污染日NO2时空分布特征.结果表明：2013年NO2平均浓度为56μg/m3,2014年北京市NO2年均浓度为56.7μg/m3.年均及重污染日NO2月均浓度均呈波浪型分布,日变化呈双峰型分布;空间分布上北部及西部山区NO2浓度明显低于中心城区及南部地区.NO2浓度与PM2.5、CO、NO呈正相关关系,与O3、OX无明显相关性;全年NO2光解速率峰值平均在0.105/min左右,重污染日光解速率峰值平均在0.026/min左右;全年及重污染期间,氮氧化速率分别为0.142±0.061、0.190±0.036;高浓度NO2既有利于O3生成,又对重污染的形成起到了促进作用;重污染日特定条件下北京市NO2的两种转化机制以转化为NO3-过程为主导.经计算2000~2014年北京市机动车的保有量与NO2浓度的相关系数R为-0.84,机动车NOx排放量对北京市NO2浓度的变化有显著的影响.

基于OMI卫星遥感数据的中国对流层NO2时空分布

基于2004年11月—2008年1月OMI卫星对流层NO2的垂直柱浓度数据,对我国8个自然地理分区对流层NO2垂直柱浓度的年均值、月均值的分布进行了分析,依据月均值变化建立正弦曲线拟合模型,依据该模型定量分析了各自然区对流层NO2垂直柱浓度的变化趋势、变化周期和变化幅度等特征.结果表明:拟合模型可较好地反映我国8个自然区对流层NO2垂直柱浓度的变化特征;证明了人类活动影响了对流层NO2垂直柱浓度的分布及其变化,这种影响主要体现在对流层NO2垂直柱浓度的高低、变化的周期性以及增长趋势等方面.

中国NO_2的季节分布及成因分析

利用OMI卫星观测的对流层NO2柱浓度和113个重点城市地面ρ(NO2)监测数据,结合753个监测站降水资料以及中国气象局气象信息综合分析处理系统(MICAPS)气压场数据,研究了中国NO2的季节分布特征及其影响因素.结果表明:卫星遥感数据和地面监测数据同步显示了中国NO2浓度冬季峰值、夏季谷值的季节分布特征;月降水量与地面监测的ρ(NO2)呈负相关,相关系数为0.71.气压场平均结果表明,边界层气压场的特征是影响NO2浓度季节分布的另一个主要因素.

华北地区秸秆禁烧前后的NO2卫星遥感监测分析

为保证奥运会期间的空气质量,2008年5-9月在华北平原地区采取了秸秆禁烧措施.采取遥感监测手段,利用MODIS数据的中红外和热红外通道数据监测禁烧前后的2年（2007、2008）同一时期禁烧区域的秸秆焚烧点分布情况,并利用OMI数据计算出该区域相应时期的对流层NO2垂直柱浓度总量变化情况.通过禁烧前后的数据统计分析,6、7月秸秆焚烧点由2007年的每天近250个减少到2008年的每天约40个,秸秆禁烧对对流层NO2柱浓度的降低起到一定的作用,但不明显.分析了利用遥感监测秸秆焚烧点和NO2浓度的不确定性.

山东省近10年对流层NO_2柱浓度时空变化及影响因素

利用OMI卫星对流层NO2柱浓度产品研究了近10年山东省NO2时空格局及影响因素,结果表明：对流层NO2柱浓度波动较大,10年柱浓度年均值增幅为28.5%,其中2011年浓度最高;对流层NO2柱浓度空间变化显著,2005～2009年四、五级高值仅出现在经济发达的内陆城市,2010～2012年四、五级高值范围显著扩大至中西部大范围地区,尤以2011年最为严重,2013～2014年,四、五级高值范围呈逐步缩小趋势;夏季丰富的降水对NO2具有显著湿沉降作用;山东省近10年地区生产总值不断攀升、机动车保有量大且增幅快、秸秆焚烧火点个数多,这些人为排放是对流层NO2柱浓度升高的主要影响因素。

近10年长江三角洲对流层NO_2柱浓度时空变化及影响因素

利用臭氧监测仪(OMI)卫星遥感数据,分析了2005~2014 10年间长江三角洲对流层NO_2柱浓度时空变化格局,从地形、气象、经济、农业、生活、国家重大环保措施及规划等多个方面分析了NO_2变化的影响因素,结果表明:(1)长江三角洲对流层NO_2柱浓度十年年均增长率为1.04%.2011年最高,为1184.07×10^(13)mole/cm^2.2010年较2005年上升20.75%;2014年较2010年下降9.10%;(2)长江三角洲对流层NO_2柱浓度呈中间高、北部次之、南部低的趋势.长江三角洲中部的上海、苏州、无锡、常州、镇江和南京等城市为中心的条带状区域是四、五级高浓度中心,浙江大部份一直处于一、二级较低浓度水平;(3)长江三角洲夏季降水量大,与NO_2浓度负相关系数高达0.84,对NO_2具有湿沉降的作用.长江三角洲北风的主导风向及北平南高的地势特点决定了其中部高污染区对浙江中南部影响较小;(4)对流层NO_2浓度与第二产业产值相关系数高达0.83,与汽车保有量相关系数为0.74.对流层NO_2浓度与煤炭消费量及汽车保有量紧密相关,此外,农业秸秆焚烧也释放大量氮氧化物."十二五"期间实施的燃煤量控制和脱硝等一系列氮氧化物排放控制措施等使得2012~2014年NO_2浓度降低.

麦麸水不溶性膳食纤维对NO_2^-清除作用的研究

麦麸水不溶性膳食纤维在胃液pH值条件下对NO2-具有强烈的清除作用。其最大清除速率（Vmax）为10.52μmol／g·h，最小清除浓度（Cmin）为0.68mol／L，最大清除量（Mmax）为35.65mol／g。随着pH升高，清除能力急剧下降。低pH下被清除的NO2-王在pH7时会有少量重新释放出来。金属离子Ca2+、Fe2+、Zn2+对其清除NO2-有促进作用，同时能阻止pH升高后NO2-的再释放。

MLSS、pH及NO_2^--N对反硝化除磷的影响

利用DPB反硝化聚磷污泥以SBR进行试验,以考察MLSS、pH值和NO-2-N浓度对聚磷菌厌氧放磷和缺氧吸磷过程的影响。结果表明:增大MLSS可缩短放磷和缺氧吸磷反应时间,但MLSS过高易导致反硝化吸磷后期出现磷的二次释放;随着pH值的升高(pH=6～8)则P/C值也升高,继续升高pH值到8以上时发生了磷酸盐的沉淀,影响到正常的放磷反应。此外,在反硝化吸磷过程中pH值的大幅升高也会对生物除磷效果造成干扰;控制NO-2-N浓度为5.5～9.5mg/L可使聚磷污泥以NO-2-N作为电子受体进行吸磷反应,当NO-2-N达到15mg/L时反硝化和吸磷反应均受到了抑制。

京津冀地区大气NO_2污染特征研究

京津冀都市圈作为全国主要的重化工业基地,区域性大气污染问题成为关注的焦点。NO2作为二次颗粒物及光化学污染物的重要前体物,了解其在时空尺度的污染特征对于保护公众康健及大气污染综合治理具有重要意义。本研究主要基于OMI遥感反演数据并结合部分地面监测数据,研究了2005—2013年京津冀NO2区域污染特征。结果表明:京津冀NO2柱浓度总体呈现逐年升高的趋势,年平均增长速率可达5.69%。在空间格局上呈东南平原区高、西北山区低的特征,平原的年均柱浓度是山区的3倍多;平原区存在两大NO2高值区域,分别为北京-天津-唐山区域和石家庄-邢台-邯郸区域;9年内,NO2高值范围不断扩大,且呈现明显的连片趋势。各城市大气NO2在9年内的增长趋势也表现出明显的空间差异性。其中石家庄、唐山、邢台等NO2重度污染区域的增长速率最大,衡水、沧州、秦皇岛、廊坊等中度污染区域的增长速率次之,承德、张家口等轻度污染区域的增长速率最小。京津冀NO2柱浓度具有显著的季节变化特征,总体表现为秋冬高、春夏低,但山区与平原区差异较大。人口密度、能源消耗、机动车排放等人为因素与京津冀NO2污染密切相关,不同城市的首要影响因素却不同。北京NO2柱浓度变化主要受机动车排放影响,天津、唐山、石家庄、邯郸、邢台地区主要受工业燃煤的影响,其次为机动车排放。人为因素对平原区NO2柱浓度的影响作用始终占据主导地位,对山区的主导作用从2006年开始突显。此外,京津冀平原区NO2重污染中心的形成还受到特殊地形和不利的气象条件影响。2008奥运年,京津冀空气质量得到迅速且有效的改善,说明北京及周边省市联合开展大气污染治理及监管工作的有效性及必要性。

基于车载便携式DOAS对工业园区SO_2,NO_2和苯的走航观测

介绍了自行研发的便携式DOAS系统,该系统基于差分吸收光谱技术(differential optical absorption spectroscopy,DOAS),并结合了光纤光谱仪和多次反射池技术。通过采用SO_2标准气体和NO_2标准气体对系统的精确度及稳定性进行测试,利用该系统对铜陵市某工业园区的SO_2,NO_2和苯等污染成分开展了走航观测实验。结果表明,在整个测量期间,以上污染气体在近污染厂区显示了较高的浓度值,SO_2的最高浓度为5 023.2μg·m^(-3),NO_2为2 195.2μg·m^(-3),苯为162.5μg·m^(-3)。在吸收光程为12.6m时,系统对SO_2,NO_2和苯的最低检测限分别为67.0,169.9和30.6μg·m^(-3)。该便携式DOAS系统可为工业园区气体泄漏、无组织排放等气态污染物的应急性及监督性监测和评估提供便捷、有效的技术手段。

天津夏季低层大气O_3和NO_2浓度垂直分布

利用2007年8月8—24日天津255 m气象铁塔上连续17 d的φ(O3)和φ(NO2)及同期气象观测数据,分析了φ(O3)和φ(NO2)(以小时平均值计)的日变化和垂直分布规律及其与气象因子之间的关系.结果表明:天津市近地层φ(O3)分布具有明显的日变化和垂直分布特征,昼夜差异显著;一般情况下,φ(O3)日均值在220 m高度处最大,120 m处次之,40 m处最小;φ(O3)与温度和风速呈正相关,而与相对湿度呈负相关.φ(NO2)日变化多为双峰型,白天较低;φ(NO2)垂直差异较小,夜间稳定层使NO2产生局地积累,低层大于高层;φ(NO2)与温度和风速呈负相关,与相对湿度的关系比较复杂,白天呈正相关,夜间呈负相关.

金樱子提取液对NO_2^-清除作用的体外实验研究

金樱子提取液在模拟胃液的pH酸性条件下对NO-2具有很强的清除作用。用0.1%柠檬酸作提取剂，在固液比为1:3、温度60℃，提取时间为1h所得的金樱子提取液对NO-2有87%以上的清除率；浸出液中的VC、还原糖、黄酮等对NO-2的清除有重要作用；浸出液在低pH值（pH2～3）下对NO-2清除作用强烈，随pH值升高，清除能力急剧下降。

OMI遥感珠三角城市群NO_2的时空分布特征及人类活动影响分析

基于2005—2013年臭氧监测仪(OMI)遥感反演对流层NO2垂直柱浓度资料,分析珠江三角洲地区(简称珠三角)城市群及其相邻区域NO2的时空分布特征及变化趋势,并探究人类活动对NO2的影响。与地面观测数据对比检验显示,OMI遥感NO2资料可靠性较高。研究发现,珠三角城市地区由于工业生产活跃、汽车拥有量高、能源和电力消费量大,相应的化石能源消耗量大,这导致该地区对流层NO2柱浓度平均值(7.4×1015molec/cm2)约为相邻地区的3倍。与此同时,珠三角地区NO2高污染区域连成一片,城市群效应显著。正弦模型能较好地拟合珠三角及相邻地区NO2的周期性变化特征,NO2浓度高值均出现在冬季,低值出现在夏季。近9年珠三角地区NO2浓度呈下降趋势,与其第二产业产值和汽车拥有量呈较显著的负相关,这表明珠三角地区对氮氧化物排放的治理初见成效。粤东和粤北地区NO2浓度增长趋势显著,与第二产业产值和汽车拥有量存在较好的正相关性,可见工业排放和汽车尾气是这些地区NO2的重要污染源。粤西地区NO2浓度基本不变。

上海地区O3与NO2时空特征数值模拟个例研究

采用Metphomod数值模式,在2004年四季中各选取一个API指数相对较高的个例,研究上海地区大气污染物的时空分布特征.模式的检验表明,在夏季时段的模拟效果最为理想,基本能够反映上海地区主要大气污染物浓度分布特征和变化规律.以2004年6月7、8日的个例分析显示,NO2的浓度日变化比较复杂,O3则以单峰型分布为主;在空间分布上,上海地区的NO2、O3浓度主要受到天气背景、局地气象场分布、污染源排放等因素的影响;在局地污染物排放较强的市区,O3和NO的浓度变化存在一定的负相关,而在局地污染物排放较小、污染物主要来自扩散输送的地区,O3和NO2的浓度之间有着较明显的负相关.

基于卫星数据研究兰州市NO_2时空分布特征以及冬季NO_x排放通量

搭载在EOS AURA卫星上的OMI探测器由于其较高时空分辨率在大气痕量气体（O3,NO2,SO2）探测中得到广泛应用.利用2010～2012年OMI NO2柱浓度数据产品重构了兰州市以及周边地区NO2柱浓度分布,分析了其时空变化特征,并利用西南风场下NO2空间分布特征采用拟合方法研究了NOx冬季排放通量以及寿命.研究表明,NO2柱浓度空间分布呈现以兰州市为中心,浓度向四周扩散的特征;兰州市NO2柱浓度的年变化特征为12月达到最大浓度,8月达到最小浓度;2010～2012年NO2寿命分别为10.6,9.9,9.1h,NOx冬季排放通量分别为175.3,183.7,179.9mol/s.其排放通量与兰州环境公报提供的氮氧化物排放通量数量级之间具有较好的一致性,说明利用卫星数据估算兰州的NOx通量方法的有效性。

中国环渤海地区SO_2和NO_2干沉降数值模拟及影响因子分析

利用耦合了Wesely大叶阻力干沉降模型的嵌套网格空气质量预报系统NAQPMS,对环渤海地区SO2和NO2的干沉降敏感因子、干沉降通量、空气质量进行模拟分析.结果表明,大气稳定度、太阳辐射、季节、下垫面类型为干沉降的主要敏感因子.大气越稳定,干沉降速率越小.太阳辐射越强,干沉降速率越大.SO2早秋干沉速率最小,冬季最大;NO2春、夏、早秋、晚秋的干沉降速率大致相同,冬季最小.SO2的干沉降速率在水面上较大,在沙漠上较小;NO2的干沉降速率在农田上较大,在水面上较小.由于不同敏感因子的共同作用,使得环渤海大部分地区SO2干沉降通量密度为0.05~0.25 g/（m2 s）,NO2干沉降通量密度均为0.05~0.30 g/（m2 s）,高值区均主要分布在河北南部、山东西北部以及辽宁中部的部分地区.干沉降通量密度从大到小依次为秋季、春季、冬季和夏季,白天干沉降通量密度普遍大于夜间,且在渤海海面上也有一定的干沉降通量.由于干沉降、源排放、输送等作用的共同影响,使得环渤海地区SO2平均浓度为（5~20）10-6,NO2平均浓度大致在（20~60）10-6,高值区主要出现在河北南部、山东西北部以及辽宁中部的部分地区.夏季个别地区浓度较高,大部分地区浓度较低,春、秋、冬3季大部分地区浓度较高.

NO2^-作为电子受体对反硝化吸磷影响动力学研究

在生物除磷系统中NO2-常被认为是反硝化吸收磷过程的抑制剂,而NO2-对反硝化吸磷抑制过程的抑制剂量的结果差别很大,缺乏动力学研究.本研究应用序批式反应器(SBR)在不同的NO2-浓度和pH梯度下进行了反硝化吸收磷试验,其接种活性污泥取自A2/O氧化沟中试反应器.SBR试验步骤为,取氧化沟好氧区活性污泥,先投加乙酸钠释放磷,然后投加NO2-吸收磷.大量试验发现NO2-和pH共同作用对反硝化吸磷产生了抑制.结果表明,①在恒定pH下,比反硝化速率和比吸磷速率与初始NO2-浓度均符合Andrews抑制动力学;②在6.5<pH<8.0,pH越低,NO2-对反硝化吸磷过程抑制越强,pH越高,抑制越弱;③反硝化吸磷过程动力学参数为:反硝化过程最大比反硝化速率rNmax为:4.55 mg/(g.h),半饱和常数KSN:2.14 mg/L;吸磷过程最大比吸磷速率rPmax为:3.06 mg/(g.h),半饱和常数KSP:2.64 mg/L.

光谱法与传统荧光法测量北京大气NO_2浓度及其对臭氧生成效率的影响

利用腔衰减相移式NO2光谱仪(CAPS)和传统化学荧光法(CL)同时测量北京2012年8月21—29日大气NO2浓度变化.对比两种仪器的NO2浓度,两种仪器结果在白天光化学反应较强期间偏差较大,最高可达25%.结合O3以及NOy观测计算了臭氧生成效率(OPEx),结果显示CAPS仪器结果计算得出的OPEx比CL小40%.对比低浓度和高浓度O3时期,前者差异小于后者,说明准确的NO2浓度测量对OPEx的计算至关重要,在O3污染期间尤为重要,是影响臭氧敏感性控制指标的一个显著因素.

2005—2009年浙江省不同土地类型上空对流层NO_2变化特征

利用OMI(Ozone Monitoring Instrument,OMI)2005年1月2009年12月对流层NO2柱浓度月平均值卫星遥感资料以及浙江省2005年1月2008年3月由NO2污染指数数据计算得出的地面NO2日均值质量浓度,分析了浙江省对流层NO2的时空分布特征和变化趋势;此外,结合由时间序列的MODIS-EVI数据所获取的浙江省土地利用图,分析不同土地利用类型上空对流层NO2柱浓度的变化差异。研究发现在2005 2009年间,浙江省对流层NO2柱浓度呈现显著的增长趋势和季节变化特征,其中NO2柱浓度最高值出现在冬季,最低值出现在夏季。从区域分布来看,对流层NO2柱浓度的最高值分布在靠近上海大都市的杭州-嘉兴-湖州平原和宁波地区以及人口密集的西部和东部沿海城市区。此外不同土地利用类型上NO2柱浓度分布差异显著。农田、水体和城市地区NO2柱浓度较高,其中城市用地上空的NO2柱浓度明显高于其他土地利用类型上空的NO2柱浓度;森林上空NO2柱浓度值最低。NO2柱浓度逐年增加趋势主要表现为:在农田、水体和城市居民用地类型上空污染严重的NO2-Ⅰ类别增加显著,而在森林和草地类型上空,则表现为污染较轻的NO2-Ⅲ类别增加显著。