富氧条件下Co／ZSM-5催化剂对C3H8选择还原NOx的性能

采用多种物理化学手段研究了在模拟的轻型柴油车尾气中不同Co担载量及Cu掺杂的Co/ZSM-5催化剂的Co组分分散状态、可还原性、NO吸附脱附性质对C3H8选择性催化还原NOx性能的影响。结果表明,浸渍法制备的Co/ZSM-5催化剂上既有外表面上的Co3+和Co2+物种,也有孔内的Co2+离子。富氧条件下Co/ZSM-5催化剂上C3H8选择性催化还原NOx的活性主要与ZSM-5载体孔外表面分散的CoOx物种中的钴离子可还原能力和NO吸附脱附性能密切相关。Co/ZSM-5催化剂上适宜的Co担载量约为4.0wt%,低担载量时随Co担载量增加,表面CoOx物种中钴离子可还原能力增强,C3H8选择性催化还原NOx的低温转化活性增加;高担载量时,随Co担载量增加,单位Co离子的NO吸附量的减少以及催化剂表面活性中心数的减少,导致了Co/ZSM-5催化剂NOx的转化率和催化剂比速率(k)的下降。孔外表面Co3O4晶体的存在使催化剂表面产生较强的NO吸附,并在高温时有利于C3H8的氧化燃烧,使C3H8选择性催化还原NOx的活性降低。

NTP提升NSR催化剂储存性能的实验研究

为了研究低温等离子体（NTP）对NOx储存还原（NSR）催化剂吸附储存性能的促进作用,设计了一套以石英玻璃为介质的介质阻挡放电反应器,以NO/O2/N2模拟稀燃发动机尾气,结合自制催化剂,在不同温度和不同NTP、催化剂结合方式的情况下进行了程序升温脱附（TPD）实验。实验研究表明：NTP的引入,可以有效延长催化剂的吸附饱和时间;催化剂位于NTP中时,对NOx的储存能力明显得到增强,比位于NTP之后效果更好;由于NTP的协同作用,催化剂的脱附峰向低温区移动;吸附温度为100～300℃,NTP对催化剂的吸附储存均有促进作用,且在较低温度下更为明显。

沸石对主流烟气中挥发性亚硝胺及NO_x的吸附去除

采用程序升温脱附(TPD)及程序升温表面反应(TPSR)技术研究了NaY、NaZSM—5、NaA等分子筛对NO2、亚硝胺和香烟主流烟气的吸附作用。沸石对NO2、亚硝胺NPYR具有独特的吸附和催化能力,孔径、比表面是影响吸附量的重要因素。沸石对于主流烟气中NOx和亚硝胺的吸附比例关系受到孔径的制约。

Pd/MgAlO催化剂催化碳烟燃烧的研究

采用浸渍法合成了Pd负载的MgAlO水滑石基复合氧化物,通过NO2气氛的程序升温氧化(NO2-TPO)和预先存储氮氧化物(NOx)后程序升温氧化手段对催化剂催化碳烟燃烧的活性做了研究,同时通过氮氧化物程序升温脱附(NOx-TPD)对催化剂的存储氮氧化物的能力做了研究。结果表明:当有NO2参与碳烟反应时,催化剂催化碳烟燃烧的活性比以往在空气中的活性好,样品Pd/MgAlO存储NOx后再进行程序升温氧化发现催化碳烟燃烧的活性相比NO2气氛下的活性又有很大提高;预先存储NOx的Pd/MgAlO催化剂活性远远高于MgAlO,归因于催化剂负载Pd后NOx存储能力大大增强。

复合型NSR催化剂的开发及性能验证

为了开发出同时具有优良的NO_x储存和还原性能的催化剂,采用改进的溶胶凝胶法,制备了兼具贵金属和钙钛矿类优点的复合型NSR催化剂Pt/Ba/Ce/γ-Al_2O_3,通过X射线衍射(XRD)、比表面积(BET)、扫描电子显微镜(SEM)等技术对催化剂的孔结构及微观形貌进行了评价,并与Ba/Ce基催化剂进行了对比;并采用程序升温脱附试验(TPD)、程序升温表面反应(TPSR)和完全存储还原试验等方法测试了催化剂的热稳定性及脱附还原性能。研究结果表明:Pt/Ba/Ce/γ-A_l2O_3在孔结构及微观形貌方面均优于Ba/Ce基催化剂,同时具有良好的热稳定性及脱附还原性能,是一种性能优良的NSR催化剂。

以二甲醚为还原剂的氮氧化物存储还原试验研究

试验研究了以Pt/Co BaO/γ-A1_2O_3为催化剂、二甲醚(DME)为还原剂的NO_x储存还原(NSR)性能,以及还原时间和温度对NSR的影响规律,并通过程序升温脱附和程序升温表面反应分析了DME对其存储NO_x热稳定性的影响.结果表明,在等温DME-NSR循环过程中,NO_x的转化效率保持在60%～70%以上;DME能够促进催化剂中硝酸盐的分解和NO_x的脱附,并还原NO_x.