NiMgAl-HTLC的制备及其对水体富营养化的抑制性能研究

含磷废水的排放会导致水体富营养化,对生态环境安全造成威胁。本文通过正交试验,制备了一种镍镁铝类水滑石(NiMgAl-HTLC),用于吸附去除废水中的磷元素,并采用SEM、EDS、TEM、XPS及BET等手段对材料进行了表征。为揭示NiMgAl-HTLC吸附磷的机理,对吸附过程的热力学、动力学和影响因素进行了研究。采用吸附除磷后的废水培养浮萍,评价了NiMgAl-HTLC对水体富营养化的抑制能力。结果表明:NiMgAl-HTLC的最佳制备条件为n(Ni)∶n(Mg)∶n(Al)=3∶1∶3,尿素溶液用量为20 mL,反应时间为10 h,反应温度为150℃。制得的NiMgAl-HTLC纳米片厚度约10 nm,比表面积为84.98 m^(2)·g^(-1);NiMgAl-HTLC对磷的最大吸附量为61.162 1 mg·g^(-1),吸附过程更符合二级动力学和Langumir热力学模型;在吸附除磷后的废水中,浮萍繁殖速度明显更慢,NiMgAl-HTLC对水体富营养化具有明显的抑制作用。

NiMgAl-LDHs的制备及其对甲基橙的吸附性能研究

以镍、镁、铝的硝酸盐和尿素为原料,利用水热法制备了具有良好吸附性能的镍镁铝类水滑石(NiMgAl-LDHs),并研究了其对甲基橙的吸附性能。通过X-射线衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和傅里叶红外光谱(FT-IR)等手段表征分析了材料的结构,并探究了时间、温度、投加量、溶液浓度和pH对材料吸附性能的影响,最后研究了NiMgAl-LDHs吸附甲基橙的动力学和热力学。结果表明:实验所制备的NiMgAl-LDHs尺寸均匀,结晶度高,比表面积为84.983 m^(2)/g;酸性条件更有利于材料吸附甲基橙,当pH值为3.0,吸附剂用量为10 mg,吸附时间为45 min时,NiMgAl-LDHs对50 mL浓度为40 mg/L的甲基橙溶液的去除率为99.0%,吸附过程更符合准二级动力学模型,用Langmuir模型能更好地对吸附热力学过程进行描述,最大吸附容量为250 mg/g。因此,本文制备的NiMgAl-LDHs能够高效、快速吸附去除甲基橙,在处理印染废水方面具有一定潜力。

NiMgAl三元类水滑石的制备研究

在Ni(NO3)2 Mg(NO3)2 Al(NO3)3 NaOH体系中,研究了共沉淀法制备NiMgAl三元类水滑石的合成规律。考察了pH值、Ni Mg Al比、沉淀生成温度及水热处理条件对合成NiMgAl HTLcs的影响,借助XRD、ICP、FT IR对合成样品进行表征。实验结果表明,合成NiMgAl HTLcs的适宜pH范围为5 5～7 0,Ni Mg=2 0～4 0,水热处理条件为100℃,7h。通过对合成物热行为研究表明,NiMgAl HTLcs结构开始破坏温度为300℃,经焙烧后可得Ni元素高度分散的复合氧化物。

添加Mo,Ce的NiMgAl水滑石基催化剂对CH_4-CO_2重整反应的影响

基于传统共沉淀法制备了NiMgAl,NiMgAl-Mo和NiMgAl-MoCe类水滑石前驱体。将3种前驱体焙烧后得到的复合氧化物催化剂用于CH_4-CO_2重整反应体系中,考察了这3种水滑石基催化剂对反应气CH_4,CO_2转化率的影响。借助XRD,BET等对催化剂物化性能进行表征,通过程序升温还原(H_2-TPR)过程对各催化剂的还原性能进行检测。结果表明:以类水滑石化合物为前驱体制得的NiMgAl,NiMgAl-Mo和NiMgAl-MoCe等3种催化剂均具有介孔材料性质,NiMgAl基础上助剂Mo,Ce的适量添加会降低其比表面积,影响其氧化物的还原温度;650~1 000℃范围内,NiMgAl的催化能力相对较差,CH_4,CO_2的转化率均相对最低;添加Mo的NiMgAl-Mo催化剂能提高CH_4及CO_2转化率;而同时添加Mo,Ce的NiMgAl-MoCe催化剂能显著提升CH_4的转化率,但对CO_2的转化却有一定抑制作用。

酒石酸插层NiMgAl-TA催化剂的制备及其甲烷裂解制氢的催化性能研究

甲烷裂解制氢(CDM)过程具有过程单位能耗低,且不产生碳氧化物排放的优点,为清洁高效制取氢气提供了一条可行技术路线。制备高效稳定镍基催化剂成为该反应研究的重点。采用离子交换法成功制备了酒石酸掺杂NiMgAl-TA类水滑石催化剂,酒石酸分子可均匀分散于水滑石层板间。借助于插层有机碳源的还原性,催化剂可在惰性气氛下焙烧时,发生自还原过程形成具有甲烷裂解催化活性的金属镍粒子。借助XRD、TPR、TEM等多种表征手段对预处理后催化剂性质进行分析,研究了焙烧温度对催化剂自还原过程的影响。结果表明,随着预处理温度的提高,催化剂上镍物种的还原度增加,还原后镍粒子尺寸增大。在甲烷裂解反应中,较低温度下(500℃、600℃)预处理的催化剂具有出色的初始氢气生成速率(241 mmol H2/(gNi·min)、87 mmol H2/(gNi·min)),但是反应中生成了较多的包覆碳,催化剂失活较快。对600℃预处理后的催化剂进行了甲烷裂解反应-再生实验,实验结果表明,催化剂可在多次反再循环中保持活性的稳定。

NiMgAl类水滑石制备条件研究

采用共沉淀法合成了不同摩尔投料比的 NiMgAl 类水滑石化合物。测定了 Ni、Mg、Al 单盐以及不同摩尔比的混合硝酸盐溶液的滴定曲线,考察了加料方式、晶化温度、晶化时间、原料配比对类水滑石合成的影响。通过XRD、IR 对合成物进行表征,结果表明,在恒定 pH 值为8～9,n(Mg+Ni)/n(Al)=1～3,n(Mg)/n(Ni)=8～16,晶化温度为65℃,晶化时间6h 的条件下即得到晶相单一的 NiMgAl-HTLcs;随 n(Mg+Ni)/n(Al)的增加,类水滑石结构的规整性提高,n(Mg)/n(Ni)比增加,层间距略有减小。

Ni/MgO-Al_2O_3丙酮气相加氢合成甲基异丁基酮的研究

重构法制备以NiMgAl类水滑石为催化剂前驱体的Ni/MgO-Al2O3催化剂,常压下催化丙酮加氢一步法合成甲基异丁基酮,通过XRD、BET、TPR对水滑石前驱体以及催化剂进行表征.探讨反应条件对转化率和选择性的影响.实验结果表明：高温抑制了丙酮直接加氢生成IPA的反应,有利于丙酮缩合反应,MIBK的选择性在180~200℃时最高;液空速为4.8 mL.gcat-.1h-1,氢酮比在1∶1时MIBK选择性最佳,在此条件下丙酮的转化率为49.46%,MIBK选择性为69.47%,结果优于其他方法制备的催化剂.