Pt-S/C催化剂用于合成橡胶抗氧剂7PPD

以4-氨基二苯胺和甲基异戊基甲酮为原料合成橡胶抗氧剂7PPD,对比了1%Pd/C、1%Pt/C和1%Pt-S/C3种催化剂,得Pt-S/C催化剂的催化效果最好;以Pt-S/C为催化剂,对抗氧剂7PPD的合成工艺条件进行优化,得最佳工艺条件:催化剂加入量2%(以干基对4-氨基二苯胺的质量分数计),投料比n(甲基异戊基甲酮)∶n(4-氨基二苯胺)=6.0∶1,反应温度110℃,反应压力3.0MPa,搅拌转速500r·min-1;在此条件下,催化剂可重复使用18次,4-氨基二苯胺转化率可达99.5%以上,抗氧剂7PPD的收率可达98.5%以上;通过TEM、ICP、BET等手段对新鲜和失活的Pt-S/C催化剂进行表征,对比发现,催化剂载体部分孔道堵塞与晶粒长大是催化剂失活的主要原因。

Pt/C催化剂还原烷基化制备防老剂4030

对Pt/C催化剂还原烷基化制备防老剂4030进行了研究,分别考察了未经修饰的Pt/C和Pt-S/C的催化性能。结果表明:Pt/C活性过高导致副反应加剧,Pt-S/C兼具高活性、高选择性和较好的稳定性;较佳的反应条件为反应温度为110℃,反应压力为3.5 MPa,酮胺摩尔比为n(5-甲基-2-已酮)∶n(对苯二胺)=4∶1,Pt-S/C催化剂质量分数为1.25%。反应条件温和,得到的4030产品质量分数稳定在98.5%以上。利用TEM、ICP以及N2低温物理吸附对催化剂进行表征发现,新鲜和使用后催化剂表面Pt分散度较好,使用后催化剂出现Pt流失及比表面积和孔容减少是造成活性劣化的原因。

还原温度对Pt/PTFE/泡沫SiC规整疏水催化剂性能的影响

为研究还原温度对Pt/PTFE/泡沫SiC规整疏水催化剂性能的影响,以200、225、250、275、300℃为还原温度,氯铂酸-乙醇溶液为浸渍溶液,采用浸渍-气相还原法制备Pt/PTFE/泡沫SiC规整疏水催化剂。利用接触角测试仪分析还原温度对催化剂疏水性能的影响,利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电镜(TEM)等表征手段分析所得催化剂的结构与组成,并研究其氢-水液相催化交换(LPCE)性能。结果表明:还原温度的变化对催化剂疏水性能没有影响;还原温度200、225℃时催化剂中Pt粒子团聚现象严重,Pt粒子粒径大,分散性差;还原温度250、275、300℃时催化剂中Pt粒子粒径分散性较好;还原温度275℃时催化剂中Pt粒子粒径较窄,平均粒径最小,为6.2nm。Pt存在Pt(0)、Pt(Ⅱ)和Pt(Ⅳ)三种价态,还原温度275℃下催化剂中0价Pt所占比例高达72.50%,还原程度高。LPCE催化交换性能也表明,还原温度275℃时催化剂柱效率最高。揭示275℃是所选取还原温度中的最佳还原温度。

单原子Pt增强α-Mo_2C(0001)抗硫中毒特性机理的第一性原理研究

采用基于密度泛函理论(DFT)第一性原理方法研究了α-Mo_2C(0001)表面和Pt/α-Mo_2C(0001)表面抗硫中毒特性及其机理.发现干净的Mo_2C(0001)表面对含硫物种(S、HS和H2S)吸附很强(吸附能分别为-6.46、-4.15和-1.54 e V),极易S中毒.Pt的引入可以减弱含硫物种在Mo_2C(0001)表面的吸附,当含硫物种在Pt/Mo_2C(0001)表面Pt原子周围吸附时吸附能较小,在Pt原子顶位吸附时吸附能最小,远离Pt原子吸附时吸附能增大.因此,Pt的引入对Pt周围催化活性位点避免硫原子中毒起到很好的保护作用,达到抗硫中毒效果.预期提高Pt原子覆盖度,可以进一步降低含硫物种与Mo_2C(0001)表面的相互作用,更好地抗硫中毒,为设计高活性、高抗硫中毒性的Mo_2C基催化剂提供理论依据.

催化加氢制备3-氯-4-氟苯胺的研究

研究了以Pt-Cu-S/C作催化剂,3-氯-4-氟硝基苯常压加氢制备3-氯-4-氟苯胺的方法,考察了该催化剂对3-氯-4-氟硝基苯的催化加氢反应的性能,探讨了影响加氢反应的主要因素。实验表明,催化剂具有较高的催化活性和选择性。当催化剂中Pt的质量分数为1%,Cu的质量分数为0.1%,S的质量分数为0.03%,催化剂用量为硝基物质量的0.5%,溶剂用量2 m L甲醇/1 g硝基物,反应温度80℃,压力为1.5 MPa时,3-氯-4-氟苯胺的产率为98%,纯度达99.5%以上。