激光光解NO_2产物NO(X^2∏)的REMPI离子谱的标识与研究

利用Nd:YAG激光器三倍频、输出波长为=355nm的激光光解NO2分子,可产生NO分子,将NO分子通过共振增强多光子电离(REMPIresonanceenhancedmultiphotoionization)及飞行时间(TOFtimeofflight)质谱技术,获得振转态分辨的NO(X2∏,υ″J″)离子谱NOγ(0,0),γ(0,1),γ(1,1)。通过理论计算,可将NO离子带的P、R、Q支线进行标识。NO分子的离子信号强度与UV电离激光能量(λ≈226nm)之间关系能用二次方曲线很好拟合。它表明NO分子是通过(1+1)双光子吸收而电离。这些结果对NO分子的电离动力学提供了有益的信息。

激光光解NO_2产物—NO分子NO(X^2П)与氧原子O(~3PJ″)的REMPI离子谱研究

利用激光光解NO2 分子 ,通过共振增强多光子电离 (REMPIresonanceenhancedmultiphotoionization)及飞行时间 (TOFtimeofflight)质谱技术 ,获得了振转态分辨的NO(X2 Π ,υ″,J″)与自旋 轨道分辨的氧原子O(2P3PJ″ =2 ,1,0 )离子谱 NO分子与O原子的离子信号强度与UV电离激光能量之间的关系分别能用二次方和三次方曲线很好拟合 ,它表明 :光解产物NO分子和氧原子是分别通过 (1+1)和 (2 +1)多光子吸收过程而被电离的 由氧离子信号得到的氧原子基态三个自旋 轨道支能级布居比f1与f0 分别为 0 .5 4± 0 .0 9和 0 .2 0± 0 .0 4 ,这一比值与统计分布计算的值为 0 .6和 0 .

激光光解NO_2产物——氧原子O(~3P_(J''))的REMPI离子谱

由Nd:YAG激光器三倍频,输出波长为λ=355 nm(28 169 cm^(-1))的激光光解NO_2分子产生的氧原子,通过共振增强多光子电离(REMPI resonance enhanced multiphoto ionization)及飞行时间(TOF time of flight)质谱技术,获得了自旋-轨道精细能级分辨的氧原子O(2 p^3P_J~″=2,1,0)离子谱.氧离子信号强度与UV电离激光能量(λ≈226 nm)之间的关系能用三次方曲线很好拟合,它表明光解产物氧原子是通过(2+1)多光子吸收过程而被电离的.由离子信号得到的氧原子基态三个自旋-轨道支能级布居比f_1=I(~3P_1)/I(~3P_2)与fo=I(~3P_0)/I(~3P_2)分别为0.54±0.09和0.20±0.04,并且在不同的光解激光能量下其布居比保持不变.这一比值与统计分布计算的值为0.6和0.2一致(即统计分布~3P_2:~3P_1:~3P_0=1:0.6:0.2).这是由于样品(NO_2)在较低的压力下(1.33×10^(-4)Pa)和极短的光解-电离时间范围内(10^(-8)s),产物O(~3P_J~″)支能级间几乎不可能发生碰撞能量转移,因此,氧原子三个自旋-轨道角动量分裂能级布居O(~3P_J~″=2,1,0)是统计分布的.

370—410nm波段CS_2的共振多光子电离研究

The TOF-mass spectra of CS2+、CS+、 and C+ ions were obtained by the methodof REMPI. The mechanism of the production of these ions was discussed according to the mass spectra. The structures observed from the mass spectrum were assigned.

一氧化氮的衰荡质谱

首次在时间飞行质谱仪上观测到波形拖长 1 1ns的NO衰荡质谱 .使用偏离腔镜反射率高峰平台区波长的激光入射 ,通过腔内倍频 ,增强多光子共振电离信号 ,实现了多光子共振电离技术和衰荡光谱技术有效结合 。

甲胺分子240 nm N_n→3s弱激发光谱分析

利用共振增强多光子电离(REMPI)方法,在233-243 nm激光波长范围内,研究了甲胺分子的REMPI光谱,标识了在此波段激光作用下0-0跃迁带头,频率为41699 cm-1,以及9ν振动模式,频率为634cm-1.用密度泛函理论(DFT)B3LYP方法、从头算HF和微扰理论MP2方法在6-31*基组水平上对甲胺分子处于基态和激发态时的振动光谱进行了理论研究,得到其激发态9ν振动模式为648 cm-1.理论计算的结果与实验值相差为14 cm-1,二者基本上一致.

Ti原子315 nm～321 nm区(1+1)共振增强多光子电离谱的实验研究

结合激光烧蚀、超声射流技术,在实验上制备了高浓度的Ti原子自由原子束源,测定了315nrn 321nm光谱区过渡金属Ti原子的(1+1)共振增强多光子电离谱,并对光谱结构进行了归属.

硫化氢分子的共振增强多光子电离谱

利用激光质谱法在 4 2 3～ 4 62nm范围内获得了环境污染气体硫化氢分子的共振增强多光子电离 (REMPI)谱 ,在其REMPI谱中共观察到 8个谱峰 ,其中有两个谱峰是新发现的 ,并对它们进行了试探性标识。另外还从多个角度对硫化氢分子的多光子电离解离 (MPID)机理进行了分析 ,推论出其MPID过程应属于母体离子碎裂模式。

NO(D^2Σ)共振增强的多光子离化谱

利用皮秒Nd :YAG激光器泵浦的光学参量发生 /放大器作激发源 ,获得了NO分子在 4 6 0～ 5 70nm波长范围内的多光子离化谱 ,测量了离化信号随激光强度的关系 ,其近五次方关系表明在 4 6 0～ 5 70nm波长范围内NO分子吸收 5个光子而离化。通过对谱线的归属 ,确认在此波长范围内 ,NO分子的离化过程是通过高激发态D2 Σ的共振增强的多光子离化过程。用最小二乘法拟合 ,获得了D2

NO分子通过中间共振态C^2Σ态的共振增强多光子离化光谱(英文)

利用激光光谱技术得到NO分子经由电子态C2 Σ←X2 Π跃迁的多光子共振离化光谱 .NO分子通过中间共振电子态C2 Σ ,实现了五光子共振离化过程 .根据实验计算得到了NO分子C2 Σ态平衡位置的力常数k =(2 .4 4± 0 .0 8)× 10 3N·m- 1.

甲胺分子波长选择性实验研究

利用多光子电离与飞行时间质谱相结合的实验方法,分析了甲胺分子在355nm和240nm激光作用下的电离信号随激光强度的变化.在355nm激光作用下,随着激光能量的增强,母体离子信号消失,大质量数的离子信号减弱,小质量数的离子信号增强;而240nm激光作用下,随激光能量的增大,各种离子信号强度均增强,但是其幅度不同.通过分析跃迁概率方程中各参量的变化对分子跃迁的影响,对上述实验现象做出了合理的解释.

三原子分子离子的光激发和光解离动力学研究

综述了近几年来关于三原子分子离子(CS2+,SO2+,CO2+)的光激发和光解离动力学研究结果.实验是在射流气束条件下进行的.首先利用一束电离激光使中性三原子分子通过共振增强多光子电离制备出振动态选择的三原子分子离子,再用一束或两束解离激光激发获得母体分子离子的光解离谱(母体离子的凹陷谱和碎片离子的增强谱).由此研究了三原子分子离子(CS2+,SO2+,CO2+)电子态的光激发和光解离动力学.

激光解离四氯化碳的光谱研究

利用激光溅射-超声分子束冷却技术的方法,对四氯化碳的激光解离光谱进行了研究,实验中发现了C+、Cl35+、Cl37+、CCl35+、CCl37+、CCl235+、CCl237+和CCl335+、CCl337+等离子信号。对其解离过程和原因进行了分析,发现不同通道的产物离子峰值信号不同,氯同位素产物离子信号强度与其自然界中的丰度比相吻合。实验表明产物离子主要是多光子吸收产生共振及离子间碰撞电离产生的。

分子光谱和光解离动力学研究实验装置的研制

本文介绍了新研制的研究分子光谱和光解离动力学实验装置的主要结构和功能,其特点是集激光光解、激光诱导等离子体、激光诱导荧光、共振增强多光子电离和时间飞行质谱等研究技术于一体.详细介绍了在该实验装置上可开展的研究工作和实验方案设计,诸如:分子、自由基及其离子的共振增强多光子电离谱研究、含金属自由基的激光诱导荧光和共振增强多光子电离研究、多原子分子的光解离动力学研究等.并给出了在该装置上测定的CS2激光共振增强多光子电离的时间飞行质谱信号.

NO分子X^2Π→A^2Σ双光子跃迁选择定则的讨论

利用共振增强多光子离化光谱技术 ,获得了NO分子A2 Σ(υ′=0 ,1)态的 2 + 2共振多光子离化光谱。通过对上述离化过程中NO分子所表现出的不同于普通双原子分子的双光子跃迁选择定则的分析与讨论 ,得出NO分子由基态向A2 Σ态的双光子跃迁遵循与碱金属原子双光子跃迁选择定则相类似的结论 ,并利用NO分子A2 Σ(υ′ =0 ,1)态的双光子荧光激发光谱对上述分析结论进行了进一步的确认。

激光光解NO_2产物的NO分子之离子谱研究

利用Nd:YAG激光器三倍频,输出波长为λ=355nm的激光光解NO2分子所产生的NO分子,通过共振增强多光子电离及飞行时间质谱技术,获得了振转态分辨的NO(X2∏,υ″,J″)离子谱NOγ(0,0),γ(1,0),γ(1,1)。NO分子的离子信号强度与UV电离激光能量(λ≈226nm)之间的关系能用二次方曲线很好拟合,它表明光解产物NO分子是通过(1+1)多光子吸收过程而被电离的。上述结果对NO2分子光解动力学及其产物NO的电离动力学提供了十分有益的信息。

四甲基硅共振增强多光子电离的质谱的机理研究

本文利用TOF质谱仪研究了TMS的REMPI机理.首次获得了371.00～378.00nm范围内若干个波长点处的TOF质谱,得出了此波段内TMS的REMPI机理为B类光化学行为的结论.对C_2^+的形成机理也给予了简短的讨论.

NO分子420～495nm波长范围的共振多光子离化谱

以皮秒Nd:YAG激光器泵浦光学参量发生/放大器(OPG/OPA)做激发源,得到了NO分子在420～495nm波长内的共振增强多光子离化(REMPI)谱,离化信号随激光强度的近4次方变化关系表明,NO分子通过吸收4个光子而离化,NO分子由基电子态X2∏(v"=0)经过中间共振态A2∑(v′=0.1)、F2Δ(v′=0,1,2)和H2∑(v′=0,1,2),通过(2+2)或(3+1)过程而离化。利用最小二乘法拟合获得了NO分子A2∑、F2Δ和H2∑态的振动常数及平衡位置的力常数,结果与文献报道基本符合。

NO分子H^2∑^+态共振增强多光子离化谱

利用皮秒Nd:YAG激光器三倍频(355nm)输出泵浦的光学参量发生/放大器作激发源,获得了NO分子在585～645nm波长范围内的共振增强多光子离化(REMPI)谱。离化信号随激光强度的近5次方变化关系表明,NO分子吸收5个光子而离化,根据计算可以确定在此波长范围内NO分子通过中间共振态H2∑态而离化,离化通道为NO(X2∏)4hνNO(H2∑)1hνNO++e。由实验数据计算了H2∑态的基振动频率和振动力常数,并讨论了NO分子在4+1离化过程中所表现出的特殊跃迁选择定则。

N2O^＋离子A^2Σ^＋电子态高振动能级的转动结构分析

利用一束波长为360·55nm的激光,通过(3+1)共振多光子电离方法制备纯净的且处于X2Π1/2,3/2(000)态的N2O+离子,用另一束激光激发所制备的离子到第一电子激发态A2Σ+的不同振动能级,然后解离,通过检测解离碎片NO+强度随光解光波长的变化,得到了转动分辨的N2O+碎片激发谱.通过对光谱转动结构的拟合,获得了N2O+离子A2Σ+电子态一系列高振动能级的转动常数和自旋分裂常数.