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快速合成Cu-SAPO-34分子筛及其甲醇制烯烃催化性能
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作者 张强 周洲 +2 位作者 李建祥 田梦阳 于梦云 《中国石油大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期197-205,共9页
通过引入含铜分子筛晶种作为铜源、10 h快速合成出Cu-SAPO-34分子筛,并与传统的水热合成法和铜胺络合物引入铜源的方式进行对比,同时利用XRD、SEM、IR、TPD和微反等手段表征样品的结构和甲醇制烯烃(MTO)催化性能。结果表明:与常规合成... 通过引入含铜分子筛晶种作为铜源、10 h快速合成出Cu-SAPO-34分子筛,并与传统的水热合成法和铜胺络合物引入铜源的方式进行对比,同时利用XRD、SEM、IR、TPD和微反等手段表征样品的结构和甲醇制烯烃(MTO)催化性能。结果表明:与常规合成方法相比,快速合成法可在10 h制备出结晶度在86.24%,固体收率达到94.65%的Cu-SAPO-34分子筛,其乙烯+丙烯选择之和达到81.26%;与添加铜胺络合物相比,加入含铜分子筛晶种的方式引入铜元素,更合适于快速合成法,避免了铜无法与分子筛骨架结合的问题;通过调整含铜分子筛晶种的性质及加入量,可以快速合成晶粒直径在470 nm的纳米Cu-SAPO-34分子筛,固体收率达到96.72%,乙烯+丙烯选择之和达到86.24%。 展开更多
关键词 甲醇制烯烃 Cu-sapo-34分子筛 快速合成 含铜分子筛晶种
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Co/SAPO-34催化剂在MTO反应中催化性能和积炭行为
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作者 李宁 褚睿智 +6 位作者 吴佳欣 孟献梁 吴国光 李晓 李伟松 江晓凤 俞时 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期66-75,共10页
针对SAPO-34分子筛在MTO反应中烯烃选择性低和易于酸性积炭失活的问题,通过等体积浸渍法向SAPO-34分子筛孔道内引入金属Co,系统考察了Co的加入量对Co/SAPO-34催化剂在MTO反应中的催化性能和积炭行为的影响。结果表明金属Co可以作为脱氢... 针对SAPO-34分子筛在MTO反应中烯烃选择性低和易于酸性积炭失活的问题,通过等体积浸渍法向SAPO-34分子筛孔道内引入金属Co,系统考察了Co的加入量对Co/SAPO-34催化剂在MTO反应中的催化性能和积炭行为的影响。结果表明金属Co可以作为脱氢反应中心位点,削弱氢离子转移作用,抑制烷烃的生成,进而有效提高反应烯烃选择性;同时Co金属的引入可以精密调控SAPO-34分子筛表面酸中心强度,提高弱酸/强酸比例,进而削弱强酸中心的积炭作用,抑制催化剂的积炭失活。结合NH_(3)-TPD、H_(2)-TPD、氮气物理吸脱附、TG、XPS、GC-MS等表征方法,深入探讨Co/SAPO-34催化剂在MTO反应中的积炭行为,发现多甲基苯类关键积炭前体优先沉积于微孔和强酸位点,并显著促进稠环芳烃的生成,而相对较大的孔体积以及适量的弱酸浓度可以协同促进积炭前体的分解转化,抑制稠环芳烃等硬积炭物种的形成。积炭速率计算表明,具有适量酸性和孔道结构的Co 0.5/SAPO-34的甲醇转化率及低碳烯烃选择性最高,催化寿命最长。 展开更多
关键词 Co/sapo-34 浸渍 甲醇制烯烃 积炭 失活 选择性
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双模板剂调控SAPO-34对1-丁烯催化裂解的影响
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作者 杨哲旭 柳娜 《工业催化》 CAS 2024年第2期34-41,共8页
利用水热合成法,通过调控模板剂吗啡啉和四乙基氢氧化铵物质的量比[n(MOR)∶n(TEAOH)]合成出不同SAPO-34分子筛。采用XRD、SEM、NH_(3)-TPD等测试方法对合成样品进行表征,并考察其在1-丁烯催化裂解制丙烯反应中的催化性能。结果表明,双... 利用水热合成法,通过调控模板剂吗啡啉和四乙基氢氧化铵物质的量比[n(MOR)∶n(TEAOH)]合成出不同SAPO-34分子筛。采用XRD、SEM、NH_(3)-TPD等测试方法对合成样品进行表征,并考察其在1-丁烯催化裂解制丙烯反应中的催化性能。结果表明,双模板剂相比单模板剂制得的SAPO-34分子筛具有不同的酸性和颗粒尺寸,适宜的[n(MOR)∶n(TEAOH)]可以协同SAPO-34分子筛有更弱的酸强度和B酸酸位,从而抑制裂解过程中氢转移反应的发生。当n(MOR)∶n(TEAOH)=2.0∶0.5时可以最大程度的提升丙烯产率和选择性,在1-丁烯催化裂解制丙烯中具有最高的丙烯产率和丙烯选择性,分别为37.03%和45.78%,可以有效应用于1-丁烯催化裂解反应。 展开更多
关键词 催化剂工程 催化裂解 丙烯 1-丁烯 sapo-34 吗啡啉 四乙基氢氧化铵
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制备方法对InZr复合氧化物/SAPO-34催化剂CO_(2)加氢制备低碳烯烃性能的影响
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作者 郭帅 冯礼奎 +7 位作者 于志勇 许狄 刘凯迪 宋小宁 程一杰 曹求洋 王光辉 定明月 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第6期790-799,共10页
低碳烯烃是重要的化工原料,乙烯更是作为衡量一个国家石油化工发展水平的重要标志,使用CO_(2)催化加氢制备低碳烯烃是实现CO_(2)高值化利用的重要途径。在众多催化剂中,InZr复合氧化物/SAPO-34催化剂因其高低碳烯烃选择性和高稳定性展... 低碳烯烃是重要的化工原料,乙烯更是作为衡量一个国家石油化工发展水平的重要标志,使用CO_(2)催化加氢制备低碳烯烃是实现CO_(2)高值化利用的重要途径。在众多催化剂中,InZr复合氧化物/SAPO-34催化剂因其高低碳烯烃选择性和高稳定性展现出潜在的研究和应用前景。本工作研究了不同制备方法对InZr复合氧化物/SAPO-34催化剂CO_(2)加氢制备低碳烯烃的影响,结果表明,共沉淀法制备的催化剂具有最高的催化活性,溶胶凝胶-沉积法制备的催化剂具有最高的低碳烯烃选择性,并结合多种表征手段揭示了InZr复合氧化物/SAPO-34催化剂内在构效关系。 展开更多
关键词 CO_(2)催化加氢 低碳烯烃 InZr复合氧化物 sapo-34 构效关系
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多级孔纳米SAPO-34分子筛制备及甲醇制烯烃性能研究
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作者 陈旭 杨刚 李海涛 《无机盐工业》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期134-140,共7页
为缩短SAPO-34分子筛的高温晶化时间,提高其在甲醇制烯烃(MTO)反应中的寿命和选择性,以三乙胺和四乙基氢氧化铵作为双模板剂,采用分步晶化法快速制备了粒径为300~500 nm的纳米SAPO-34分子筛,同时添加表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CT... 为缩短SAPO-34分子筛的高温晶化时间,提高其在甲醇制烯烃(MTO)反应中的寿命和选择性,以三乙胺和四乙基氢氧化铵作为双模板剂,采用分步晶化法快速制备了粒径为300~500 nm的纳米SAPO-34分子筛,同时添加表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)进一步对分子筛进行改性,得到多级孔纳米SAPO-34分子筛(C-ST1T2)。对制备的所有样品进行理化性质表征,并应用于甲醇制烯烃的催化反应,考察了其在一定条件下的催化性能。表征结果显示,分步晶化法可以有效缩短分子筛的晶化时间,并且得到纳米级SAPO-34分子筛。用CTAB改性后得到的多级孔纳米SAPO-34分子筛晶型完整,具有多级孔道结构和适中的酸强度。催化性能测试表明,CST1T2的甲醇转化率能够达到100%,并且催化寿命可以达到690 min,较单模板剂合成的分子筛有较大提升,同时低碳烯烃的选择性稳定在89%以上。研究结果表明,利用CTAB对纳米分子筛的多级孔改性,有利于分子筛的MTO反应性能进一步提升。 展开更多
关键词 sapo-34 纳米分子筛 分步晶化 MTO反应
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ZnGaMnO_(x)/SAPO-34的制备及催化CO_(2)性能研究
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作者 李一梅 许海涛 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期21-24,30,共5页
采用溶胶-凝胶法制备了不同Zn/Ga/Mn摩尔比的ZnGaMnO_(x),通过种子辅助法合成尺寸约为250 nm,分散程度好的SAPO-34纳米晶。将ZnGaMnO_(x)和SAPO-34物理研磨组成ZnGaMnO_(x)/SAPO-34双功能催化剂,考察了其CO_(2)加氢性能,探究了氧化物制... 采用溶胶-凝胶法制备了不同Zn/Ga/Mn摩尔比的ZnGaMnO_(x),通过种子辅助法合成尺寸约为250 nm,分散程度好的SAPO-34纳米晶。将ZnGaMnO_(x)和SAPO-34物理研磨组成ZnGaMnO_(x)/SAPO-34双功能催化剂,考察了其CO_(2)加氢性能,探究了氧化物制备方法和Zn/Ga/Mn 3种元素的摩尔比对ZnGaMnO_(x)/SAPO-34催化性能的影响。结果表明,当Zn/Ga/Mn=5∶14∶6时,ZnGaMnO_(x)/SAPO-34的CO_(2)转化率为17.1%,CO选择性为67.7%,低碳烯烃选择性为66.2%。 展开更多
关键词 双功能催化剂 CO_(2) 低碳烯烃 sapo-34
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碱处理对ZnZrOx/SAPO-34催化合成气一步法制低碳烯烃的影响
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作者 王弋 汪旭东 +1 位作者 薛招腾 毛东森 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期140-149,共10页
采用ZnZrOx金属氧化物和SAPO-34分子筛物理混合制备了双功能催化剂,用于合成气一步法制低碳烯烃(STO)反应。考察了三乙胺、四甲基氢氧化铵和四乙基氢氧化铵三种有机碱溶液及不同浓度的三乙胺溶液处理对SAPO-34分子筛织构、结构和酸性的... 采用ZnZrOx金属氧化物和SAPO-34分子筛物理混合制备了双功能催化剂,用于合成气一步法制低碳烯烃(STO)反应。考察了三乙胺、四甲基氢氧化铵和四乙基氢氧化铵三种有机碱溶液及不同浓度的三乙胺溶液处理对SAPO-34分子筛织构、结构和酸性的影响,采用XRD、SEM、N2吸附-脱附、NH3-TPD对分子筛进行了表征,并考察了碱处理后催化剂的STO反应性能。结果表明,采用0.06 mol/L的三种有机碱后处理均可在SAPO-34分子筛表面刻蚀出部分多级孔道,从而在STO反应中加速金属氧化物表面形成的中间过渡物种从金属氧化物表面扩散进入SAPO-34分子筛孔道,提高了催化剂在STO反应中CO的转化率,同时,三种碱处理均可降低SAPO-34分子筛的酸量及酸强度,从而提高催化剂在STO反应中低碳烯烃选择性;采用0.02-0.10 mol/L的三乙胺处理SAPO-34分子筛,均在SAPO-34分子筛表面刻蚀出的多级孔,提高了STO反应中CO的转化率,且0.02和0.06 mol/L的三乙胺溶液处理后的SAPO-34分子筛,酸强度和酸量的降低,抑制了甲烷的形成和烯烃的加氢,因此,随着碱处理浓度从0、0.02到0.06 mol/L逐步提高,催化剂对低碳烯烃的选择性逐步提高。其中,在400℃,3.0 MPa和GHSV=3600 mL/(g·h)条件下,采用0.06 mol/L的三乙胺处理的SAPO-34物理混合ZnZrOx,与未经处理的SAPO-34分子筛相比,CO转化率从24.0%提升至26.4%,低碳烯烃选择性从78.2%提升至84.7%,且该催化剂具有较好的催化稳定性。 展开更多
关键词 合成气制低碳烯烃 双功能催化剂 sapo-34分子筛 碱处理
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缺陷晶种导向的多级孔SAPO-34分子筛的制备及其在甲醇制烯烃中的应用
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作者 丁佳佳 申学峰 刘红星 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第5期1-7,共7页
为了制备具有更高性能的甲醇制烯烃(MTO)催化剂,实现甲醇向低碳烯烃的高效转化,首先通过对常规SAPO-34分子筛进行后处理制备了具有缺陷位的晶种,并在水热合成体系中,成功制备了具有多级孔结构的SAPO-34分子筛。利用X射线衍射(XRD)、扫... 为了制备具有更高性能的甲醇制烯烃(MTO)催化剂,实现甲醇向低碳烯烃的高效转化,首先通过对常规SAPO-34分子筛进行后处理制备了具有缺陷位的晶种,并在水热合成体系中,成功制备了具有多级孔结构的SAPO-34分子筛。利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N2吸/脱附、压汞法以及NH3程序升温脱附(NH3-TPD)等表征手段分析了制备的SAPO-34分子筛的晶体结构、形貌、孔道和酸性特征等。将制备的SAPO-34分子筛在固定床反应器上进行了MTO反应的催化性能评价(反应温度为460℃,反应压力为常压,甲醇质量空速为3.0 h-1,原料为纯甲醇)。结果表明,该多级孔结构SAPO-34分子筛具有大孔、介孔和微孔三级孔道结构。介/大孔的存在:一方面可以使目标产物快速从孔道中扩散出去,减少二次反应发生的机率;另一方面可以使重烃分子更容易扩散至活性位上进行进一步的反应。因此,在MTO反应中,多级孔结构SAPO-34分子筛具有最高的乙烯和丙烯选择性(85.3%)和较低的C4和C5+(碳数为4和碳数大于等于5的烃类)选择性,并可在135 min内保持性能稳定,同时经多次反应再生后,仍然能保持良好的催化性能。 展开更多
关键词 缺陷晶种 分子筛 多级孔sapo-34 甲醇制烯烃
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A Comparison of Hydrothermal Aging, SO2 and Propene Poisoning Effects on NH3-SCR over Cu-ZSM-5 and Cu-SAPO-34 Catalysts
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作者 Kouadio Brou Albert Koffi Konan Martin +1 位作者 Zran Van Eric-Simon Horo Kone 《Journal of Materials Science and Chemical Engineering》 2024年第5期10-28,共19页
This study was aimed to investigate the effects of hydrothermal aging, propene and SO<sub>2</sub> poisoning on the ammonia-selective catalytic reduction (NH<sub>3</sub>-SCR) performance of both... This study was aimed to investigate the effects of hydrothermal aging, propene and SO<sub>2</sub> poisoning on the ammonia-selective catalytic reduction (NH<sub>3</sub>-SCR) performance of both Cu-SAPO-34 and Cu-ZSM-5. The catalytic activities of fresh, aged and poisoned samples were tested in ammonia-selective catalytic reduction (NH<sub>3</sub>-SCR) of NO<sub>x</sub> conditions. The XRD, TG and N<sub>2</sub>-desorption results showed that the structures of the Cu-SAPO-34 and Cu-ZSM-5 remained intact after 750˚C hydrothermally aged, SO<sub>2</sub> and propene poisoned. After hydrothermal aging at 750˚C for 12 h, the NO reduction performance of Cu-ZSM-5 was significantly reduced at lower temperatures, while that of Cu-SAPO-34 was less affected. Moreover, Cu-SAPO-34 catalyst showed high NO conversion with SO<sub>2</sub> or propene compared to Cu-ZSM-5. However, Cu-ZSM-5 showed a larger drop in catalytic activity with SO<sub>2</sub> or propene compared to Cu-SAPO-34 catalyst. The H<sub>2</sub>-TPR results showed that Cu<sup>2 </sup> ions could be reduced to Cu<sup> </sup> and Cu<sup>0</sup> for Cu-ZSM-5, while no significant transformation of copper species was observed for Cu-SAPO-34. Meanwhile, the UV-vis DRS results showed that CuO species were formed in Cu-ZSM-5, while little changes were observed for the Cu-SAPO-34. Cu-SAPO-34 showed high sulfur and hydrocarbon poison resistance compared to Cu-ZSM-5. In summary, Cu-SAPO-34 with small-pore zeolite showed higher hydrothermal stability and better hydrocarbon and sulfur poison resistant than Cu-ZSM-5 with medium-pore. 展开更多
关键词 Hydrothermal Aging Propene and SO2Poisoning Ammonia-Selective Catalytic Reduction(NH3-SCR) Cu-sapo-34 CU-ZSM-5
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含改性中空SAPO-34分子筛共聚膜的制备及其氮气/甲烷分离性能 被引量:1
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作者 丁晓莉 唐永富 +2 位作者 崔浩然 赵红永 张玉忠 《天津工业大学学报》 CAS 北大核心 2023年第4期9-14,共6页
为实现氮气/甲烷的有效分离,采用后处理刻蚀法合成了中空磷酸硅铝(SAPO)-34分子筛,并用2,4-二氨基-6-二烯丙氨基-1,3,5-三嗪(NDAM)进行二烯丙氨基功能化。用傅里叶红外光谱仪(FTIR)、X射线衍射仪(WAXD)对二烯丙氨基化中空SAPO-34分子筛... 为实现氮气/甲烷的有效分离,采用后处理刻蚀法合成了中空磷酸硅铝(SAPO)-34分子筛,并用2,4-二氨基-6-二烯丙氨基-1,3,5-三嗪(NDAM)进行二烯丙氨基功能化。用傅里叶红外光谱仪(FTIR)、X射线衍射仪(WAXD)对二烯丙氨基化中空SAPO-34分子筛进行了结构表征,并对其进行了气体吸附性能测试。气体吸附性能测试显示,二烯丙氨基化后的中空SAPO-34分子筛具有更高的N_(2)、CH_(4)吸附能力。另外,通过紫外交联法制备了甲基丙烯酸十二氟庚酯(DFHMA)-季戊四醇三丙烯酸酯(PETA)-二烯丙氨基化中空SAPO-34分子筛共聚膜,考察了中空SAP-34分子筛二烯丙氨基化改性对共聚膜的N_(2)/CH_(4)渗透分离性能的影响,并与聚甲基丙烯酸十二氟庚酯(PDFHMA)/中空SAPO-34共混膜进行了比较。结果表明:共聚膜在不降低聚合物基质选择性的前提下,N_(2)渗透系数提高至496 Barrer,超越了2008年罗宾逊上限,实现了N_(2)/CH_(4)有效分离,并且共聚膜中分子筛的分散性及膜的机械性能和渗透性能较共混膜更佳。 展开更多
关键词 共聚膜 二烯丙氨基化中空sapo-34分子筛 N_(2)/CH_(4)
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疏水性Silicalite-1外壳增强Cu/SAPO-34的选择性催化还原低温水热稳定性
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作者 张强 于梦云 +2 位作者 李建祥 田梦阳 周洲 《中国石油大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第2期173-179,共7页
采用二次生长法合成具有不同氟含量的Cu/SAPO-34@Silicalite-1核壳结构复合分子筛,通过调节晶种导向液中的氟含量,来调节核壳结构的疏水性,并利用X射线衍射、热重分析仪、扫描电子显微镜和微反等手段表征样品的结构和低温水热稳定性。... 采用二次生长法合成具有不同氟含量的Cu/SAPO-34@Silicalite-1核壳结构复合分子筛,通过调节晶种导向液中的氟含量,来调节核壳结构的疏水性,并利用X射线衍射、热重分析仪、扫描电子显微镜和微反等手段表征样品的结构和低温水热稳定性。结果表明:与Cu/SAPO-34核相比较,核壳结构分子筛具有更大的比表面积,更高的活性Cu^(2+)离子相对比例和强酸性比例,更好的疏水性和脱硝活性;添加氟化铵后增加了Cu/SAPO-34的结晶度,拓宽了Cu/SAPO-34的脱硝温度窗口,150℃湿烟气的脱硝率从82%提高到94%。 展开更多
关键词 低温选择性催化还原脱硝 Cu/sapo-34 SILICALITE-1 Core/Shell structure 疏水性
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锶改性SAPO-34催化甲醇制烯烃研究
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作者 王钰 《燃料与化工》 CAS 2023年第6期38-41,共4页
通过将碱土金属锶(Sr)引入SAPO-34形成改性催化剂Sr-SAPO-34,并在连续流动固定床反应系统中,对Sr改性催化剂催化MTO反应进行评价,考察了不同Sr含量催化剂的性能及影响反应的因素,总结出了以Sr-SAPO-34为催化剂进行MTO的反应条件。
关键词 MTO反应 sapo-34 催化剂 改性
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空壳型SAPO-34分子筛催化剂的制备及催化MTO反应 被引量:1
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作者 凌连群 石华 《云南化工》 CAS 2023年第2期123-126,共4页
采用复合模板剂合成出具有空壳结构的SAPO-34分子筛。使用XRD、SEM、BET对合成的分子筛样品进行表征,结果表明,所合成的分子筛为空壳型纯相SAPO-34分子筛,比表面积达到638.59 m^(2)/g。在催化甲醇制烯烃反应中,甲醇转化率达到100%,乙烯... 采用复合模板剂合成出具有空壳结构的SAPO-34分子筛。使用XRD、SEM、BET对合成的分子筛样品进行表征,结果表明,所合成的分子筛为空壳型纯相SAPO-34分子筛,比表面积达到638.59 m^(2)/g。在催化甲醇制烯烃反应中,甲醇转化率达到100%,乙烯和丙烯(双烯)选择性达到85.3%。催化剂单程寿命为28 min,是常规SAPO-34分子筛的1.75倍。空壳型SAPO-34分子筛具有优异的MTO催化性能,主要原因是缩短了反应产物从分子筛孔道扩散出来的路径,减少了产物二次反应的发生。 展开更多
关键词 sapo-34分子筛 复合模板剂 空壳型 MTO
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原料与模板剂对SAPO-34分子筛的影响
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作者 介志远 张久美 +5 位作者 赵世凯 唐钰栋 宋涛 吴松松 宁小亮 冯雪莲 《山东化工》 CAS 2023年第10期76-79,共4页
以价格低廉的二乙胺(DEA)为模板剂,利用水热合成法制备SAPO-34分子筛,通过XRD,SEM等手段对所得样品进行表征。考察了硅溶胶用量,水用量,磷酸用量以及DEA用量等因素对合成分子筛的影响。结果表明:磷酸用量与DEA用量对合成SAPO-34分子筛... 以价格低廉的二乙胺(DEA)为模板剂,利用水热合成法制备SAPO-34分子筛,通过XRD,SEM等手段对所得样品进行表征。考察了硅溶胶用量,水用量,磷酸用量以及DEA用量等因素对合成分子筛的影响。结果表明:磷酸用量与DEA用量对合成SAPO-34分子筛的影响较大,硅溶胶用量及水用量的变化产生较小的影响。在晶化温度200℃,晶化时间24 h下,当合成液配物质的量比为0.6SiO_(2)∶1Al_(2)O_(3)∶1P_(2)O_(5)∶2DEA∶60H_(2)O时,以DEA为模板剂合成的SAPO-34分子筛具有相对较高的结晶度,晶体呈现典型的立方体形貌,但粒径较大。在此基础上,考察了DEA与四乙基氢氧化铵(TEAOH)双模板剂的影响。结果显示:双模板剂下合成的SAPO-34分子筛粒径处于两种单一模板剂的粒径之间,当TEAOH、DEA物质的量比1∶1时,具有相对较高的收率(47%)与相对结晶度(72%)。 展开更多
关键词 sapo-34 模板剂 二乙胺 水热合成
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SAPO-34分子筛合成因素的研究进展
15
作者 介志远 赵世凯 +5 位作者 张久美 唐钰栋 宋涛 吴松松 宁小亮 冯雪莲 《山东化工》 CAS 2023年第11期98-100,共3页
为解决国家能源安全和全球环境恶化的双重问题,发展以清洁能源为主的“低碳经济”,已成为世界各国的共同选择。分子筛的合成是一个多种因素共同作用的结果,综述了影响SAPO-34分子筛合成因素的研究进展,从混合模板剂、硅源、晶化时间三... 为解决国家能源安全和全球环境恶化的双重问题,发展以清洁能源为主的“低碳经济”,已成为世界各国的共同选择。分子筛的合成是一个多种因素共同作用的结果,综述了影响SAPO-34分子筛合成因素的研究进展,从混合模板剂、硅源、晶化时间三个方面介绍了对合成SAPO-34分子筛性能的影响,最后对晶化母液的资源化利用进行了论述,并对绿色发展指出方向。 展开更多
关键词 sapo-34分子筛 水热合成 模板剂 晶化
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SAPO-34分子筛催化剂制备及催化流化床甲醇制烯烃反应
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作者 高培然 石华 《云南化工》 CAS 2023年第10期64-67,共4页
采用复合模板剂合成出较小晶粒结合而成的SAPO-34分子筛。使用XRD、SEM、BET对合成的分子筛样品进行了表征,结果表明,所合成的分子筛为纯相SAPO-34分子筛,比表面积达到615.217 m^(2)/g。采用合成的SAPO-34分子筛为原粉,加入高岭土为基... 采用复合模板剂合成出较小晶粒结合而成的SAPO-34分子筛。使用XRD、SEM、BET对合成的分子筛样品进行了表征,结果表明,所合成的分子筛为纯相SAPO-34分子筛,比表面积达到615.217 m^(2)/g。采用合成的SAPO-34分子筛为原粉,加入高岭土为基质、硅溶胶为黏结剂,喷雾干燥得到成型催化剂。在催化流化床甲醇制烯烃(MTO)甲醇反应中,甲醇质量空速为6.0 h^(-1)条件下,甲醇转化率为99.35%,催化剂活性时间为65 min,乙烯和丙烯(双烯)选择性达到90.37%,焦炭选择性为3.89%。在相同条件下,常规SAPO-34分子筛催化剂活性时间为40 min,使用二异丁胺制备的SAPO-34分子筛催化剂活性时间是常规SAPO-34分子筛催化剂的1.625倍。使用二异丁胺合成的SAPO-34分子筛MTO催化剂具有优异的流化床甲醇制烯烃性能,主要原因是小晶粒团聚而成的SAPO-34分子筛粒,反应产物从分子筛孔道扩散出来的路径变短,减少了产物二次反应的发生。 展开更多
关键词 sapo-34分子筛 复合模板剂 甲醇制烯烃 焦炭选择性
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Cu-SAPO-34脱硝催化剂研究进展
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作者 蒲欣 刘兴誉 +2 位作者 王玉斌 贾媛媛 张鹏 《工业催化》 CAS 2023年第5期12-17,共6页
Cu-SAPO-34作为近年兴起的一种铜基小孔分子筛脱硝催化剂,具有比表面积大、酸性位丰富、骨架稳定等特点,催化活性和水热稳定性优异。总结Cu-SAPO-34催化剂的制备方法,包括水溶液离子交换法、一步水热合成法、固态离子交换法、浸渍法和... Cu-SAPO-34作为近年兴起的一种铜基小孔分子筛脱硝催化剂,具有比表面积大、酸性位丰富、骨架稳定等特点,催化活性和水热稳定性优异。总结Cu-SAPO-34催化剂的制备方法,包括水溶液离子交换法、一步水热合成法、固态离子交换法、浸渍法和沉积沉淀法;综述稀土元素掺杂、过渡金属掺杂、介孔引入等改性方法对Cu-SAPO-34催化剂脱硝性能的影响,并对Cu-SAPO-34脱硝催化剂的未来发展方向进行展望。 展开更多
关键词 催化剂工程 Cu-sapo-34 小孔分子筛 制备方法 改性 脱硝
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Cu改性SAPO-34分子筛催化CO_(2)环加成反应
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作者 王舒琦 李媖 +2 位作者 许瞳 李春萍 白杰 《内蒙古工业大学学报(自然科学版)》 2023年第4期302-308,共7页
针对硅铝磷分子筛(SAPO-34)酸性较弱的问题,围绕SAPO-34分子筛的酸性调控开展研究工作,通过将金属Cu原子引入分子筛骨架中,扰动SAPO-34分子筛的酸性位点的分布,获得含高酸量的分子筛催化剂。采用一步水热法,使Cu原位生长入SAPO-34分子... 针对硅铝磷分子筛(SAPO-34)酸性较弱的问题,围绕SAPO-34分子筛的酸性调控开展研究工作,通过将金属Cu原子引入分子筛骨架中,扰动SAPO-34分子筛的酸性位点的分布,获得含高酸量的分子筛催化剂。采用一步水热法,使Cu原位生长入SAPO-34分子筛骨架中。BET、XRD以及UV-vis等结构表征结果表明,Cu原子成功掺入SAPO-34分子筛中。由酸性定量结果,随着Cu添加量的增加,CuAPSO-34分子筛的酸量先增大后减小。利用CO_(2)环加成反应对CuAPSO-34分子筛的催化性能进行评价,在最优的反应条件下,氧化苯乙烯的转化率达到42%。由于Cu改性后产生总酸量提高,其性能优于改性前的SAPO-34分子筛。 展开更多
关键词 sapo-34 金属改性 酸性位点 二氧化碳环加成
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以两亲性单季铵盐分子为模板剂合成的多级孔SAPO-34分子筛
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作者 申学峰 丁佳佳 刘红星 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第11期2065-2073,共9页
设计合成两亲性的单季铵盐分子作为助结构导向剂,两亲性分子具有晶体生长抑制剂或者致孔剂作用,最终导向合成多级孔/小晶粒SAPO-34分子筛。助结构导向剂减少Si进入AlPO_(4)骨架,降低分子筛的强酸酸性。相较于传统的SAPO-34分子筛(CS),... 设计合成两亲性的单季铵盐分子作为助结构导向剂,两亲性分子具有晶体生长抑制剂或者致孔剂作用,最终导向合成多级孔/小晶粒SAPO-34分子筛。助结构导向剂减少Si进入AlPO_(4)骨架,降低分子筛的强酸酸性。相较于传统的SAPO-34分子筛(CS),添加助结构导向剂合成的多级孔SAPO-34颗粒尺寸较小,介孔孔体积较高,强酸酸性较弱,其在甲醇制烯烃反应中的双烯(乙烯和丙烯)选择性提高约4%,催化剂的寿命延长一倍。 展开更多
关键词 sapo-34 两亲性分子 多级孔 甲醇制烯烃反应
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添加剂辅助合成纳米SAPO-34分子筛及其甲醇制烯烃反应性能
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作者 刘闯 李相呈 王振东 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2023年第11期1513-1518,共6页
以四乙基氢氧化铵为有机结构导向剂及二环己胺(DCHA)为添加剂,合成了纳米尺寸SAPO-34分子筛,利用XRD、SEM、N2吸附-脱附、NH3-TPD考察了合成条件对分子筛结构与性能的影响。表征结果显示,添加一定量的DCHA可抑制晶体的生长,但添加过多... 以四乙基氢氧化铵为有机结构导向剂及二环己胺(DCHA)为添加剂,合成了纳米尺寸SAPO-34分子筛,利用XRD、SEM、N2吸附-脱附、NH3-TPD考察了合成条件对分子筛结构与性能的影响。表征结果显示,添加一定量的DCHA可抑制晶体的生长,但添加过多会生成杂晶。在n(SiO_(2))∶n(Al_(2)O_(3))=0.40、180℃、晶化时间3.0 d的条件下,n(DCHA)∶n(Al_(2)O_(3))=0.20时合成的SAPO-34-0.20为晶体尺寸100 nm左右的纳米晶体,相比常规SAPO-34分子筛,晶体尺寸更小、酸强度适中、外比表面积和总孔体积更大。甲醇制烯烃(MTO)评价实验结果表明,添加DCHA合成的SAPO-34分子筛的MTO反应寿命较常规SAPO-34分子筛提高近1倍,且双烯选择性更高,显示较好的应用前景。 展开更多
关键词 纳米sapo-34分子筛 二环己胺 添加剂 甲醇制烯烃
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