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SSZ-13分子筛晶相转变研究
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作者 赵一伦 刘青瑞 +1 位作者 夏清华 周丹 《湖北大学学报(自然科学版)》 CAS 2024年第3期369-375,共7页
SSZ-13分子筛被广泛运用于工业生产的过程中,然而传统合成方法需要N,N,N-三甲基-1-金刚烷基氢氧化铵为模板剂,高昂的合成成本限制了SSZ-13的工业化应用。为制备出更绿色高效的SSZ-13分子筛,本工作系统探究了SSZ-13的合成最佳配比及合成... SSZ-13分子筛被广泛运用于工业生产的过程中,然而传统合成方法需要N,N,N-三甲基-1-金刚烷基氢氧化铵为模板剂,高昂的合成成本限制了SSZ-13的工业化应用。为制备出更绿色高效的SSZ-13分子筛,本工作系统探究了SSZ-13的合成最佳配比及合成条件,并使用金属与有机胺的络合物为模板剂通过转动水热法合成了Cu掺杂的SSZ-13分级孔分子筛。在调整分子筛晶化的过程中,通过XRD表征,我们观察到由FAU向CHA晶相转变的晶体转化现象。这说明控制合成条件可实现分子筛原晶相的解构、次级结构的重组,以得到新的晶相。 展开更多
关键词 分级孔分子筛 合成调控 ssz-13 晶相转变
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制备方法对SSZ-13负载Cu催化剂NH_(3)-SCO性能的影响 被引量:1
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作者 陈莉 樊星 +2 位作者 李佳 张玮航 李坚 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第7期3378-3386,共9页
分别采用离子交换和浸渍法制备了Cu-SSZ-13和CuO/SSZ-13催化剂,考察了催化剂选择性催化NH_(3)氧化(NH_(3)-SCO)的性能,以提高低温(≤200℃)下NH_(3)转化率和N_(2)选择性为目标,优选出离子交换2次制备的Cu-SSZ-13(2)催化剂,考察了O_(2)... 分别采用离子交换和浸渍法制备了Cu-SSZ-13和CuO/SSZ-13催化剂,考察了催化剂选择性催化NH_(3)氧化(NH_(3)-SCO)的性能,以提高低温(≤200℃)下NH_(3)转化率和N_(2)选择性为目标,优选出离子交换2次制备的Cu-SSZ-13(2)催化剂,考察了O_(2)含量和空速对Cu-SSZ-13(2)催化NH_(3)氧化性能的影响,并采用N_(2)吸脱附、XRD、NH_(3)-TPD和NH_(3)-TPSR等手段对催化剂理化特性及表面反应过程进行了表征.结果表明,采用Cu-SSZ-13(2)催化剂200℃时NH_(3)转化率为98.5%,N_(2)选择性为92.2%;O_(2)含量增加时低温下NH_(3)转化率提高,但N_(2)选择性降低;空速增大时低温下NH_(3)转化率降低,而N_(2)选择性受空速影响不大.N_(2)O副产物的生成是Cu-SSZ-13和CuO/SSZ-13低温(≤200℃)下催化NH_(3)氧化时N_(2)选择性较低的主要原因.与CuO/SSZ-13相比,Cu-SSZ-13(2)的比表面积、孔容和孔径更大,表面CuO较少而Lewis和Brønsted酸位点更多,这些可能是导致Cu-SSZ-13(2)具有较好的低温催化NH_(3)氧化活性和N_(2)选择性的原因.除N_(2)O外,Cu-SSZ-13(2)表面NH_(3)-TPSR过程中也检测到NO和NO_(2)副产物,结合低温下NH_(3)氧化时NO和NO_(2)选择性随空速升高而增大的结果,推测Cu-SSZ-13(2)表面NH_(3)-SCO遵循内部选择性催化还原(iSCR)机理. 展开更多
关键词 选择性催化氧化 Cu-ssz-13 N_(2)选择性 反应机理
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机动车尾气脱硝催化剂Cu-SSZ-13的改性研究进展
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作者 王晋刚 张剑波 +2 位作者 唐雪娇 刘金鹏 鞠美庭 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第9期4636-4648,共13页
Cu-SSZ-13催化剂具有优异的CHA骨架结构,在机动车尾气脱硝领域具有很好的应用前景,目前在欧洲已经实现商业应用。为解决尾气中硫氧化物和水热冲击对Cu-SSZ-13骨架和活性位点产生的损害问题,对其进行改性是目前的研究重点。本文归纳了近... Cu-SSZ-13催化剂具有优异的CHA骨架结构,在机动车尾气脱硝领域具有很好的应用前景,目前在欧洲已经实现商业应用。为解决尾气中硫氧化物和水热冲击对Cu-SSZ-13骨架和活性位点产生的损害问题,对其进行改性是目前的研究重点。本文归纳了近年来针对Cu-SSZ-13催化活性位点的研究进展以及水热老化、硫中毒导致其失活的机理研究成果;重点论述了针对Cu-SSZ-13催化活性和耐受性能提升的最新改性方法(包括创建新型纳米结构、构建中毒牺牲位点、金属掺杂改性等),以期为提升Cu-SSZ-13催化性能和抗中毒性能研究提供新思路;对Cu-SSZ-13改性技术的未来发展进行展望,提出通过特定金属掺杂和新颖制备方法来控制沸石内的离子种类可实现调控活性位点的创新思路。最后针对性讨论了催化剂改性过程中需要解决的关键问题。 展开更多
关键词 Cu-ssz-13 NH3-选择性催化还原 水热失活 硫中毒 改性
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Cu-SSZ-13用于NH_(3)选择性还原NO_(x)实验教学设计
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作者 张周 谢利娟 +1 位作者 滕跃 赵明星 《实验技术与管理》 CAS 北大核心 2023年第10期206-210,共5页
以柴油车尾气氮氧化物(NOx)净化处理为研究主题,结合氨气(NH3)选择性催化还原NOx技术(NH3-SCR)理论及研究成果,进行了Cu-SSZ-13用于NH3选择性还原NOx综合实验设计。实验采用液相离子交换法得到三种不同Cu负载量的Cux-SSZ-13催化剂,并对... 以柴油车尾气氮氧化物(NOx)净化处理为研究主题,结合氨气(NH3)选择性催化还原NOx技术(NH3-SCR)理论及研究成果,进行了Cu-SSZ-13用于NH3选择性还原NOx综合实验设计。实验采用液相离子交换法得到三种不同Cu负载量的Cux-SSZ-13催化剂,并对其进行了物理表征和催化活性评价。实验结果表明,不同Cu负载的催化剂均具有较高的结晶度,且分子筛载体结构变化不大;Cu3.9-SSZ-13催化剂在200~500℃范围内NOx转化率均高于90%,N2选择性高于98.5%,催化剂活性最优。该实验将技术研究热点与教学实践环节相结合,有助于培养学生的综合实验技能和科研素养。 展开更多
关键词 选择性催化还原 Cu-ssz-13 NOx去除 教学设计
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L沸石晶间转化快速合成SSZ-13沸石及其中空结构形成机理
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作者 张宗洋 李玉平 +4 位作者 张若茜 刘宇峰 陈泽 韩丽娜 韩培德 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第10期97-106,共10页
以N,N,N-三甲基-1-金刚烷胺氢氧化物(TMAdaOH)为有机模板,在180℃晶化温度下,通过补加硅源,以低硅铝比L沸石直接转晶合成SSZ-13分子筛.采用XRD,FTIR,SEM,N_2吸附-脱附和HRTEM等表征手段对晶化过程进行了跟踪,发现180℃高温下晶化4.5 h... 以N,N,N-三甲基-1-金刚烷胺氢氧化物(TMAdaOH)为有机模板,在180℃晶化温度下,通过补加硅源,以低硅铝比L沸石直接转晶合成SSZ-13分子筛.采用XRD,FTIR,SEM,N_2吸附-脱附和HRTEM等表征手段对晶化过程进行了跟踪,发现180℃高温下晶化4.5 h即可获得高结晶度的SSZ-13沸石;且在该实验条件下,晶化过程中晶粒出现了中空现象.进一步结合SEM-EDS表征结果对中空现象的形成机理进行了研究,发现主要是由于在低硅L沸石缓慢降解和SSZ-13快速成核和生长过程中,存在晶粒中间部位较边缘硅铝比高的现象,即晶粒硅铝比分布不均匀.随着晶化时间的延长,富硅的晶核会在碱液作用下选择性脱硅,从而产生中空现象.最后对合成的中空样品进行铜离子交换,测试其对NO_x的NH_(3)选择性催化还原反应的催化性能,并结合NH_(3)程序升温脱附(NH_(3)-TPD)和H_2程序升温还原(H_2-TPR)表征对催化结果进行了分析. 展开更多
关键词 ssz-13沸石 晶间转化 L沸石 中空沸石 NH_(3)选择性催化还原(NH_(3)-SCR)反应
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金属改性对SSZ-13分子筛CH4-SCR中NO_(x)消除效率的影响
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作者 刘子枫 宋崇林 +2 位作者 王晨晰 吕刚 崔立峰 《燃烧科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2023年第2期150-158,共9页
通过不同过渡金属元素改性SSZ-13分子筛的方式制备在高温段高活性的单金属CH4-SCR催化剂.探究了不同改性金属对催化剂NO_(x)转化率的影响,并以此为基础制备多种双金属改性催化剂.采用多种分析技术对不同催化剂的理化特性进行分析,结果表... 通过不同过渡金属元素改性SSZ-13分子筛的方式制备在高温段高活性的单金属CH4-SCR催化剂.探究了不同改性金属对催化剂NO_(x)转化率的影响,并以此为基础制备多种双金属改性催化剂.采用多种分析技术对不同催化剂的理化特性进行分析,结果表明,在单金属催化剂中In-SSZ-13催化剂有明显优势,最高NO_(x)转化率为38.6%.而1%Cr-5%In-SSZ-13催化剂表现好于其他单金属和双金属改性催化剂,最高NO_(x)转化率为92.4%,并且在500~650℃的NO_(x)转化率在74%以上;1%Cr-5%In-SSZ-13催化剂比In-SSZ-13催化剂有更小的晶粒尺寸以及更多的微观孔隙和活性中心,提升了催化剂的反应物吸附能力;同时1%Cr-5%In-SSZ-13催化剂中出现了结合能明显改变的In^(3+)与Cr^(3+),说明两者之间存在相互作用,使得在CH4-SCR过程中In与Cr之间产生协同催化效果. 展开更多
关键词 CH4-SCR 金属改性 ssz-13 NOX排放
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Ce改性对Cu/SSZ-13催化剂抗钾中毒的影响机理研究
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作者 彭嘉琪 王攀 +3 位作者 李飞祥 朱增赞 敖成成 雷利利 《内燃机工程》 CAS CSCD 北大核心 2023年第5期82-87,94,共7页
采用等体积浸渍法制备了Ce-Cu/SSZ-13、Ce-K-Cu/SSZ-13和K-Cu/SSZ-13催化剂,通过模拟气试验平台研究了Ce-Cu/SSZ-13、K-Cu/SSZ-13和Ce-K-Cu/SSZ-13催化剂的氨气选择性催化还原(NH_(3)selective catalytic reduction,NH_(3)-SCR)性能,并... 采用等体积浸渍法制备了Ce-Cu/SSZ-13、Ce-K-Cu/SSZ-13和K-Cu/SSZ-13催化剂,通过模拟气试验平台研究了Ce-Cu/SSZ-13、K-Cu/SSZ-13和Ce-K-Cu/SSZ-13催化剂的氨气选择性催化还原(NH_(3)selective catalytic reduction,NH_(3)-SCR)性能,并且利用X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)、比表面积(brunauer emmett teller,BET)、X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectrometer,XPS)和NH_(3)程序升温脱附(NH_(3)temperature programmed desorption,NH_(3)-TPD)等表征手段评价碱金属钾(K)对Ce-Cu/SSZ-13催化剂理化性质的影响规律。结果表明,碱金属K的引入使得Cu/SSZ-13催化剂的NH_(3)-SCR性能下降,导致催化剂出现中毒失活现象。与K-Cu/SSZ-13催化剂相比,Ce-K-Cu/SSZ-13催化剂的NOx脱除效率显著提高,T_(80)(NO_(x)转化率达到80%的温度区间)温度窗口扩宽到220℃~580℃,催化剂表面酸性位点和活性中心Cu^(2+)物种数量增加,表明Ce对Cu/SSZ-13催化剂的改性可以提高NH_(3)-SCR性能,且对催化剂K中毒失活具有一定的抑制作用。 展开更多
关键词 Ce改性 Cu/ssz-13催化剂 钾中毒 选择性催化还原 氮氧化物
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Pt状态对Pt/SA和Pt/SSZ-13催化剂上NH_(3)-SCO的N_(2)选择性的影响
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作者 姚潘 刘静莹 +1 位作者 徐海迪 陈耀强 《化学研究与应用》 CAS 北大核心 2023年第7期1716-1725,共10页
氨气选择性催化氧化(NH_(3)-SCO)催化剂是满足国六标准的柴油车尾气后处理系统的不可或缺的组成部分。N_(2)选择性是评价NH_(3)-SCO催化剂性能的重要指标之一,但高于300℃时通常会在NH_(3)-SCO催化剂上发生NH_(3)非选择性氧化反应,导致N... 氨气选择性催化氧化(NH_(3)-SCO)催化剂是满足国六标准的柴油车尾气后处理系统的不可或缺的组成部分。N_(2)选择性是评价NH_(3)-SCO催化剂性能的重要指标之一,但高于300℃时通常会在NH_(3)-SCO催化剂上发生NH_(3)非选择性氧化反应,导致N_(2)选择性急剧下降。本工作制备了与商用Pt/SiO_(2)-Al_(2)O_(3)(Pt/SA)元素组成相似的Pt/SSZ-13催化剂,其在300℃以上的N_(2)选择性比Pt/SA的高52%。NH_(3)-SCR活性结果显示,在200-500℃的温度范围内,Pt/SSZ-13的NO_(x)转化率显著高于Pt/SA。Pt/SSZ-13在200℃时获得最高NO_(x)转化率(95%),在300℃以上的NO_(x)转化率不低于82%;而Pt/SA在200℃时的NO_(x)转化率仅为68%,并且其NO_(x)转化率随着温度的升高而逐渐降低。XRD和CO-DRIFT光谱结果表明,Pt/SSZ-13上共同存在的Pt^(σ+)和Pt^(0)物种有利于NH_(3)-SCO反应遵循i-SCR反应路径;而Pt在Pt/SA上主要以Pt^(0)形式存在,故其NH_(3)-SCO反应主要遵循NH机制。Pt/SSZ-13的NH_(3)-SCO活性与Pt/SA相似,但其N_(2)选择性明显高于后者。因此,本工作为后续设计并制备同时具有优异NH_(3)-SCO活性和高N_(2)选择性的NH_(3)-SCO催化剂提供了一个新的研究策略。 展开更多
关键词 氨选择性催化氧化 氮气选择性 ssz-13 硅铝氧化物
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Pd-SSZ-13分子筛催化剂的制备及其催化燃烧丙酮性能的研究
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作者 李鹏辉 赵梦茹 +2 位作者 高杰 冯俊 王余杰 《安徽化工》 CAS 2023年第1期98-101,106,共5页
利用铜氨络合物(Cu-TEPA)作为结构导向剂,采用水热合成法制备出Cu-SSZ-13分子筛,再采用等体积浸渍法在Cu-SSZ-13分子筛上负载不同含量的Pd。运用BET、SEM、XRD以及H2-TPR对其进行表征,并考查了其催化燃烧丙酮的性能。结果表明,负载了0.5... 利用铜氨络合物(Cu-TEPA)作为结构导向剂,采用水热合成法制备出Cu-SSZ-13分子筛,再采用等体积浸渍法在Cu-SSZ-13分子筛上负载不同含量的Pd。运用BET、SEM、XRD以及H2-TPR对其进行表征,并考查了其催化燃烧丙酮的性能。结果表明,负载了0.5wt%Pd(NO3)2溶液的Cu-SSZ-13分子筛催化剂催化燃烧丙酮的活性最好,其中T10%为351℃,T50%为390℃,T90%为460℃。 展开更多
关键词 Pd-ssz-13分子筛 水热合成法 等体积浸渍 丙酮
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贵金属中毒对Cu-SSZ-13分子筛NH_(3)-SCR性能的影响
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作者 薛森 丁文庆 +5 位作者 韩学旺 曹贺贺 张燕 余运波 单玉龙 单文坡 《能源环境保护》 2023年第6期36-42,共7页
柴油车排放的氮氧化物(NO_(x))对我国大气污染具有重要贡献。NH_(3)选择性催化还原NO_(x)(NH_(3)-SCR)是目前柴油车广泛采用的NO_(x)净化技术,而Cu-SSZ-13催化剂由于兼具优异的NH_(3)-SCR活性和水热稳定性而被用于国六柴油车NO_(x)排放... 柴油车排放的氮氧化物(NO_(x))对我国大气污染具有重要贡献。NH_(3)选择性催化还原NO_(x)(NH_(3)-SCR)是目前柴油车广泛采用的NO_(x)净化技术,而Cu-SSZ-13催化剂由于兼具优异的NH_(3)-SCR活性和水热稳定性而被用于国六柴油车NO_(x)排放控制。在柴油车后处理系统中,氧化催化剂的贵金属迁移会造成Cu-SSZ-13催化剂中毒,进而影响其活性和选择性等性能。本研究系统考察了不同贵金属种类和富集浓度对Cu-SSZ-13催化剂性能的影响,以及水热老化对贵金属中毒的再生作用。当贵金属中毒达到一定程度时,Cu-SSZ-13的催化性能(尤其是高温活性)会受到较大影响;水热老化会一定程度恢复贵金属中毒催化剂的NO_(x)净化性能,但可以促进副产物N2O的生成;贵金属Pt和Pd对Cu-SSZ-13活性影响程度和中毒机制相似。XRD(X射线衍射)、N2物理吸附表征结果表明,贵金属对Cu-SSZ-13的结构影响不大,但会轻微降低催化剂的比表面积和孔容;通过NH_(3)氧化和NO氧化实验可知,贵金属会促进副反应的发生,额外消耗NH_(3)-SCR体系中的还原剂NH_(3),从而降低Cu-SSZ-13的NO_(x)净化性能。本研究有助于理解贵金属对Cu-SSZ-13催化剂的中毒作用及其机制。 展开更多
关键词 Cu-ssz-13 NH3-SCR 贵金属中毒 水热老化
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微波辅助双模板剂体系快速合成纳米SSZ-13分子筛及NH3-SCR脱硝性能研究
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作者 卓佐西 秦刚华 +4 位作者 刘春红 胡晨晖 祁志福 杜凯敏 高强生 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2023年第5期153-158,共6页
采用硅溶胶为硅源、偏铝酸钠为铝源、四甲基氢氧化铵(TMAOH)和N,N,N-三甲基金刚烷氢氧化铵(TMAdaOH)为混合模板剂,通过微波加热方式在8 h内快速合成结晶度良好的纳米SSZ-13分子筛。结合XRD和SEM理化性质表征,考察了微波辅助晶化时间、... 采用硅溶胶为硅源、偏铝酸钠为铝源、四甲基氢氧化铵(TMAOH)和N,N,N-三甲基金刚烷氢氧化铵(TMAdaOH)为混合模板剂,通过微波加热方式在8 h内快速合成结晶度良好的纳米SSZ-13分子筛。结合XRD和SEM理化性质表征,考察了微波辅助晶化时间、晶化温度、初始凝胶中TMAdaOH用量、硅源和铝源类型等因素对合成SSZ-13分子筛的影响,进一步通过离子交换的方式负载铜离子制备Cu-SSZ-13催化剂。结果表明,在中低温(175~350℃)区域NOx转化率达99%,NH3-SCR脱硝性能满足中低温脱硝催化剂的要求。 展开更多
关键词 ssz-13 微波合成 TMAdaOH NH3-SCR
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SSZ-13沸石膜分离CO_(2)的研究进展
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作者 陈景 高伟 +1 位作者 赵建平 景旭亮 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2023年第9期2718-2722,共5页
综述了SSZ-13沸石膜的制备及其用于分离CO_(2)的研究进展。讨论了合成方法、合成条件和表面改性对SSZ-13沸石膜的影响。探讨了SSZ-13沸石膜的分离稳定性及在不同条件下的分离性能。SSZ-13沸石膜作为一种无机膜,具有疏水性、高比表面积... 综述了SSZ-13沸石膜的制备及其用于分离CO_(2)的研究进展。讨论了合成方法、合成条件和表面改性对SSZ-13沸石膜的影响。探讨了SSZ-13沸石膜的分离稳定性及在不同条件下的分离性能。SSZ-13沸石膜作为一种无机膜,具有疏水性、高比表面积、独特的孔径、良好的物化稳定性等优点,在分离CO_(2)方面具有广阔的应用前景。指出了非沸石孔隙是目前制约SSZ-13膜分离性能的重要因素,厚度薄、无缺陷、分离性能稳定是SSZ-13膜的发展方向,为今后开发高性能的SSZ-13膜提供参考。 展开更多
关键词 ssz-13沸石膜 CO_(2) 合成 表面改性 分离性能
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不同水热老化条件对Cu-SSZ-13分子筛催化剂理化特性的影响
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作者 钱叶剑 谢兆辉 +5 位作者 潘涛 孙豫 位晓飞 孙泽 胡帅 孟顺 《内燃机工程》 CAS CSCD 北大核心 2023年第2期26-33,共8页
使用催化剂小样老化装置对Cu-SSZ-13催化剂样品进行不同条件的水热老化处理,利用X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)、N2吸脱附、X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy,XPS)等表征测试评价了水热老化处理中温度和水含量对... 使用催化剂小样老化装置对Cu-SSZ-13催化剂样品进行不同条件的水热老化处理,利用X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)、N2吸脱附、X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy,XPS)等表征测试评价了水热老化处理中温度和水含量对于催化剂的晶体结构、气体吸附特性等理化的影响。结果表明,随水热老化温度的升高,由于表面分子筛结构出现坍塌,造成菱沸石(CHA)特征峰峰强降低,比表面积、孔容减小,总的NH3脱附量降低,表面Cu^(2+)比例增加。在5%水蒸气体积分数下,水热老化会在一定程度上破坏分子筛结构的完整性,造成比表面积的减小和CuO比例的升高;在10%及更高水蒸气体积分数下水热处理后,比表面积劣化减弱,表面Cu^(2+)比例增加。 展开更多
关键词 Cu-ssz-13 分子筛 老化温度 水蒸气含量 理化性质
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水热处理对Cu/SSZ-39脱硝催化剂性能的影响
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作者 岳彦伟 黄力 +2 位作者 王素芹 李金珂 王虎 《化学试剂》 CAS 北大核心 2023年第11期98-103,共6页
采用离子交换法制备了Cu/SSZ-39催化剂。随后,对催化剂进行不同温度下的水热处理。采用XRF、XRD、SEM、N_(2)-吸附脱附、H_(2)-TPR、XPS和NH_(3)-TPD表征,分析了催化剂的成分、结构、形貌等性质。随后,在固定床微型反应评价装置上测试... 采用离子交换法制备了Cu/SSZ-39催化剂。随后,对催化剂进行不同温度下的水热处理。采用XRF、XRD、SEM、N_(2)-吸附脱附、H_(2)-TPR、XPS和NH_(3)-TPD表征,分析了催化剂的成分、结构、形貌等性质。随后,在固定床微型反应评价装置上测试了催化剂的脱硝活性。结果显示,水热处理对Cu/SSZ-39催化剂的成分、晶型、形貌和孔结构影响较小,但会导致催化剂上Cu物种的结构和催化剂的酸性改变。650℃水热处理后,催化剂上部分Cu(OH)^(+)-Z物种转变成了CuO_(x)物种和Cu^(2+)-2Z物种。进一步提升水热处理温度至750℃,催化剂上更多CuO_(x)物种生成,同时催化剂的酸性下降。因此,经650℃水热处理后,催化剂的脱硝活性略低于新鲜催化剂,而在750℃下水热处理后的催化剂却显示了最低的脱硝活性。 展开更多
关键词 脱硝 Cu/ssz-39 水热处理 催化剂 选择性催化还原
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制备条件对Cu-SSZ-13分子筛的形貌及其氨选择性催化还原脱硝性能的影响 被引量:3
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作者 吕文婷 焦卫勇 +3 位作者 秦张峰 董梅 樊卫斌 王建国 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第11期1393-1403,共11页
采用传统水热法合成SSZ-13分子筛,铜离子交换法制备Cu-SSZ-13分子筛催化剂,用于氨选择性催化还原(NH_(3)-SCR)脱硝,研究了有机模板剂(OSDA)用量、硅源、铝源、水硅比、硅铝比以及老化时间等制备参数对Cu-SSZ-13分子筛形貌、晶粒大小、... 采用传统水热法合成SSZ-13分子筛,铜离子交换法制备Cu-SSZ-13分子筛催化剂,用于氨选择性催化还原(NH_(3)-SCR)脱硝,研究了有机模板剂(OSDA)用量、硅源、铝源、水硅比、硅铝比以及老化时间等制备参数对Cu-SSZ-13分子筛形貌、晶粒大小、酸性、Cu^(2+)位点以及NH_(3)-SCR催化性能的影响。结果表明,在一定范围内,SSZ-13分子筛的硅铝比越高,其晶粒越大,所负载的活性铜含量越低,NH_(3)-SCR催化活性也越差。以硅溶胶为硅源、硫酸铝为铝源所合成的SSZ-13分子筛晶粒较小,结晶度最高,所得到的Cu-SSZ-13催化剂的NH_(3)-SCR活性也最好。较高的水硅比所合成的分子筛晶粒较大,而增加模板剂的用量有利于提高SSZ-13分子筛的结晶度,降低其晶粒尺寸。适当延长老化时间,能降低SSZ-13分子筛晶粒尺寸,提升Cu-SSZ-13的NH_(3)-SCR催化活性。其中,Si/Al比为10、硅溶胶为硅源、硫酸铝为铝源、OSDA/Si比为0.4、水硅比为88、老化2 h得到的Cu-SZ-A10催化剂最优,在240000 h^(−1)的高空速下,200℃时NO转化率达60%,且在中高温区NO转化率保持为100%。该工作对SSZ-13分子筛形貌的调控以及高性能NH_(3)-SCR脱硝催化剂的制备具有重要的参考价值。 展开更多
关键词 ssz-13分子筛 水热合成 粒径 形貌 Cu-ssz-13 氨选择性催化还原脱硝
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缅甸密支那地区发现侏罗纪的SSZ型蛇绿岩 被引量:28
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作者 杨经绥 许志琴 +5 位作者 段向东 李静 熊发挥 刘钊 蔡志慧 李化启 《岩石学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2012年第6期1710-1730,共21页
本文报道了在缅甸的密支那地区发现的一套侏罗纪SSZ型蛇绿岩和有关的岩石单元。蛇绿岩由地幔橄榄岩、安山玄武岩、淡色辉长岩和辉长岩类、橄榄辉石岩和含长辉石岩类、以及斜长花岗岩组成。锆石的U-Pb定年获得安山玄武岩的形成年龄为166&... 本文报道了在缅甸的密支那地区发现的一套侏罗纪SSZ型蛇绿岩和有关的岩石单元。蛇绿岩由地幔橄榄岩、安山玄武岩、淡色辉长岩和辉长岩类、橄榄辉石岩和含长辉石岩类、以及斜长花岗岩组成。锆石的U-Pb定年获得安山玄武岩的形成年龄为166±3Ma、淡色辉长岩177±1Ma、橄榄辉石岩171±2Ma,和斜长花岗岩176±1Ma。安山玄武岩以低K2O(平均0.21%)和中TiO2(0.8%~1.2%)为特征,熔岩的球粒陨石标准化属于近平坦和LREE轻微富集型〔(La/Yb)N变化于1~1.3之间〕。微量元素MORB标准化蛛网图显示,熔岩和其他基性岩的大离子亲石元素Sr,K,Rb和Ba含量明显富集,而高场强元素Nb、Th、Ta、Zr、Ti明显亏损,为典型的SSZ构造背景成因的熔岩特征。87Sr/86Sr(i)比值为0.70367~0.70397,以及εNd(t)为正值(4~5.3),均表明它们的岩浆源区为亏损地幔源区。从空间展布看,密支那蛇绿岩与缅甸东带蛇绿岩应属同一条蛇绿岩带,与我国西藏的雅鲁藏布江缝合带相连。但不同的是,雅鲁藏布江缝合带侏罗纪时(约170Ma)为MOR型蛇绿岩,但密支那侏罗纪出现的是SSZ型蛇绿岩。两者时间如此相近,我们认为用洋内俯冲来解释较为合适。但值得注意的是,也有人将缅甸东带蛇绿岩与西藏北带的班公湖-怒江缝合带相连,并且后者在侏罗纪时也已经出现SSZ型蛇绿岩。因此,有必要进一步开展对密支那蛇绿岩构造背景的研究。 展开更多
关键词 蛇绿岩 ssz 堆晶岩 密支那 缅甸
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江南造山带存在新元古代(~850Ma)俯冲作用--来自皖南SSZ型蛇绿岩锆石SHRIMP U-Pb年龄证据 被引量:78
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作者 丁炳华 史仁灯 +2 位作者 支霞臣 郑磊 陈雷 《岩石矿物学杂志》 CAS CSCD 北大核心 2008年第5期375-388,共14页
皖南伏川蛇绿岩是江南造山带上出露最完整的蛇绿岩,主要由地幔橄榄岩、堆晶岩、枕状熔岩和少量硅质岩组成。地幔橄榄岩主要是方辉橄榄岩,具有U型的稀土元素配分模式,副矿物尖晶石的Cr^#较高(54-60),堆晶岩组合为纯橄岩-易剥橄榄岩... 皖南伏川蛇绿岩是江南造山带上出露最完整的蛇绿岩,主要由地幔橄榄岩、堆晶岩、枕状熔岩和少量硅质岩组成。地幔橄榄岩主要是方辉橄榄岩,具有U型的稀土元素配分模式,副矿物尖晶石的Cr^#较高(54-60),堆晶岩组合为纯橄岩-易剥橄榄岩-辉长岩(DPG型),这些特征指示伏川蛇绿岩形成于俯冲带之上的构造环境,属SSZ型蛇绿岩。堆晶岩异剥橄榄岩的锆石SHRIMP U-Pb年龄为827±9Ma(n=12,MSWD=1.4),侵入到方辉橄榄岩中的辉长岩岩脉的锆石SHRIMP U-Pb年龄为848±12Ma(n=7,MSWD=1.9),说明扬子板块和华夏板块至少在848Ma之前就开始拼合,它们之间的古大洋在新元古代(~850Ma)之前就已经俯冲削减。 展开更多
关键词 SHRIMP U-Pb年龄ssz型蛇绿岩 新元古代 江南造山带
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西藏班公湖存在MOR型和SSZ型蛇绿岩——来自两种不同地幔橄榄岩的证据 被引量:49
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作者 史仁灯 杨经绥 +1 位作者 许志琴 戚学祥 《岩石矿物学杂志》 CAS CSCD 北大核心 2005年第5期397-408,共12页
在班公湖-怒江蛇绿岩带的西端日土出露两种不同的地幔橄榄岩:①角砾状方辉橄榄岩,由80%橄榄石(Fo=90.76~91.84,平均91.09)、15%斜方辉石(Mg#=90.97~91.41,平均91.16)、2%单斜辉石(Mg#=93.24~94.60,平均93.96)、3%棕色尖晶石(Cr#=0.20... 在班公湖-怒江蛇绿岩带的西端日土出露两种不同的地幔橄榄岩:①角砾状方辉橄榄岩,由80%橄榄石(Fo=90.76~91.84,平均91.09)、15%斜方辉石(Mg#=90.97~91.41,平均91.16)、2%单斜辉石(Mg#=93.24~94.60,平均93.96)、3%棕色尖晶石(Cr#=0.20~0.25,平均0.23<0.60)和磁铁矿组成,以低MgO(41.41%~42.02%)、高Al2O3(1.63%~1.94%)、CaO(1.34%~1.60%)和Ti(133.04~134.52μg/g)为特征,亏损REE,ΣREE为球粒陨石的17%~22%,估算其为原始地幔岩经过10%~15%部分熔融的残留物;②块状方辉橄榄岩,由85%橄榄石、13%斜方辉石、2%红褐色尖晶石(Cr#=0.69~0.74,平均0.71>0.60)和磁铁矿组成,不含单斜辉石,相对于角砾状方辉橄榄岩,高MgO(42.96%~44.69%),低Al2O3(0.23%~0.61%)、CaO(0.08%~0.11%)和Ti(68.55~68.82μg/g),强烈亏损REE,ΣREE仅为球粒陨石的3%~5%,估算其为原始地幔橄榄岩经过30%~40%部分熔融的残留物.初步研究认为角砾状方辉橄榄岩是古大洋岩石圈在板块汇聚过程中构造侵位于缝合带中的残留物,是MOR型蛇绿岩的地幔橄榄岩;块状方辉橄榄岩是古大洋岩石圈在俯冲消减过程中再度发生熔融的残留物,是SSZ型蛇绿岩的地幔橄榄岩,这与本区发育MOR型蛇绿岩熔岩-洋中脊拉斑玄武岩(P-MORB)和SSZ型蛇绿岩熔岩-玻安岩(Boninite)是一致的. 展开更多
关键词 方辉橄榄岩 MOR型蛇绿岩 ssz型蛇绿岩 班公湖 西藏
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由新型铜胺络合物模板剂设计合成活性优异的Cu-SSZ-13分子筛 被引量:25
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作者 任利敏 张一波 +7 位作者 曾尚景 朱龙凤 孙琦 张海燕 杨承广 孟祥举 杨向光 肖丰收 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2012年第1期92-105,共14页
以低廉的铜胺络合物为新型模板剂, 成功地合成了含铜的 SSZ-13 沸石分子筛 (Cu-ZJM-1). 在合成过程中, 铜胺络合物既是模板分子, 又是催化活性组分铜物种的直接来源. 理论计算表明, 该模板分子的构型与尺寸恰好与构成 SSZ-13 分子筛结构... 以低廉的铜胺络合物为新型模板剂, 成功地合成了含铜的 SSZ-13 沸石分子筛 (Cu-ZJM-1). 在合成过程中, 铜胺络合物既是模板分子, 又是催化活性组分铜物种的直接来源. 理论计算表明, 该模板分子的构型与尺寸恰好与构成 SSZ-13 分子筛结构的 CHA 笼相匹配, 因而可以成功地导向该沸石分子筛结构. 采用 X 射线衍射、扫描电镜、氮气吸附、红外、紫外-可见吸收光谱、差热-热重分析、氨气程序升温脱附及氢气程序升温还原等手段对样品的性质及模板分子的状态进行了系统表征. 结果表明, 所制 Cu-ZJM-1 样品为结晶度很高的 SSZ-13 沸石结构, 硅铝比和铜负载量可调且铜处于高分散状态, 在 NH3 选择催化还原氮氧化物反应中表现出优异的催化性能. 展开更多
关键词 新型模板剂 铜胺络合物 设计合成 Cu-ssz-13 理论计算 氨还原消除氮氧化物反应
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东准噶尔卡拉麦里SSZ型蛇绿岩地球化学及其构造意义 被引量:18
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作者 杨梅珍 吴宏恩 杨高学 《岩石矿物学杂志》 CAS CSCD 北大核心 2009年第3期251-263,共13页
卡拉麦里蛇绿岩带受控于卡拉麦里深大断裂,主要由超镁铁质岩体、镁铁质岩脉和火山熔岩组成。超镁铁质岩体主要由地幔方辉橄榄岩组成,并有纯橄岩和铬铁矿矿石产出。超镁铁质岩石具有低SiO2、高MgO、LREE富集的"V"字形和LREE略... 卡拉麦里蛇绿岩带受控于卡拉麦里深大断裂,主要由超镁铁质岩体、镁铁质岩脉和火山熔岩组成。超镁铁质岩体主要由地幔方辉橄榄岩组成,并有纯橄岩和铬铁矿矿石产出。超镁铁质岩石具有低SiO2、高MgO、LREE富集的"V"字形和LREE略富集型稀土元素分布模式,具有SSZ(supra subduction zone)型的地幔橄榄岩特征。玄武岩、堆晶辉长岩以及辉长闪长岩岩脉具有低Al2O3、TiO2、K2O+Na2O含量,且K2O<Na2O,具相对高的MgO和极低的P2O5含量,具低Ti/V比值(10~20)、低的稀土元素丰度和LREE弱亏损型稀土元素配分模式,显示与洋内板块俯冲作用有关的SSZ型蛇绿岩地球化学特征。碱性玄武岩则具有洋岛玄武岩特征,具有高Al2O3、TiO2(2.50%~3.43%,平均3.16%)、K2O+Na2O(7.36%~9.40%)、P2O5(0.509%~1.579%,平均0.80%)和Ti/V(>50),相对低MgO(1.84%~2.81%,平均2.60%)的特征,富集不相容元素并具高的稀土元素总量和轻稀土元素明显富集的稀土元素配分模式,显示洋岛玄武岩特征,代表了洋盆早期洋内热点作用。卡拉麦里蛇绿岩带反映了哈萨克斯坦-准噶尔联合陆块与西伯利亚板块的古洋盆经历了洋内热点作用和大洋板块洋内俯冲消减的演化过程。 展开更多
关键词 ssz型蛇绿岩 地球化学 构造意义 卡拉麦里 东准噶尔
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