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Selective Dealumination of ZSM-5 by Hydrothermal Treatment 被引量:1
1
作者 Zhang, K Zhang, HB +3 位作者 Xiang, SH Liu, SY Li, HX He, F 《Chinese Chemical Letters》 SCIE CAS CSCD 1998年第4期397-400,共4页
We studied the factors affecting the framework aluminium distribution in the ZSM-5 structure by hydrothermal treatment under different conditions. (27)AlMASNMR, XPS and chemical analysis revealed that with steaming at... We studied the factors affecting the framework aluminium distribution in the ZSM-5 structure by hydrothermal treatment under different conditions. (27)AlMASNMR, XPS and chemical analysis revealed that with steaming at lower water vapor pressure, the framework aluminium located at the external surface is less stable. Steaming at higher water vapor pressure is beneficial in removing the framework Al in HZSM-5, and especially helpful in removing that located at the internal surface of HZSM-5. By changing steaming conditions, one may control the framework aluminium distribution in the HZSM-5 structure. 展开更多
关键词 selective dealumination water vapor pressure steaming HZSM-5
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Influence of Steam Treating on Deethylating Type Isomerization Catalyst 被引量:1
2
作者 Cao Ku Gu Haohui +3 位作者 Liang ZhanQiao Ruan Chi Liu Zhongxun Gui Shoux 《China Petroleum Processing & Petrochemical Technology》 SCIE CAS 2005年第2期53-62,共10页
This article mainly worked on methods to reduce side reactions of the de-ethylating type catalyst for xylene isomerization. In laboratory the de-ethylating type catalyst for xylene isomerization was subjected to steam... This article mainly worked on methods to reduce side reactions of the de-ethylating type catalyst for xylene isomerization. In laboratory the de-ethylating type catalyst for xylene isomerization was subjected to steam treatment at different temperatures and durations to achieve dealumination of the ZSM-5 zeolite to some extent, which could affect the change in BrФnsted acid content to decrease xylene loss along with reduction of side reactions. Test results showed that the degree for reducing side reactions by steam treatment depended upon two important parameters-treating temperature and duration. The optimal condition required treating the catalyst at 500℃ for 8 hours. 展开更多
关键词 steam treating dealumination BrФnsted acid xylene loss
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碱处理脱硅与提高Y型分子筛硅铝比--矛盾的对立与统一 被引量:16
3
作者 申宝剑 覃正兴 +6 位作者 高雄厚 林枫 周淑歌 沈文 王宝杰 赵红娟 刘宏海 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2012年第1期152-163,共12页
考察了 "水热处理"以及"碱处理+水热处理"两种方法所制得的超稳 Y 分子筛的骨架硅铝比、孔结构特征以及酸量, 并探讨了"碱处理+水热处理"方法对起始 NaY 分子筛的适应性. 结果表明, 在水热处理前, 对 NaY... 考察了 "水热处理"以及"碱处理+水热处理"两种方法所制得的超稳 Y 分子筛的骨架硅铝比、孔结构特征以及酸量, 并探讨了"碱处理+水热处理"方法对起始 NaY 分子筛的适应性. 结果表明, 在水热处理前, 对 NaY 分子筛进行碱处理脱硅可在不改变最终样品的骨架超稳化水平和酸量的同时, 样品的介孔体积显著增加. 直接水热处理 NaY 分子筛所得样品介孔体积不超过 0.14 cm3/g, 而先碱处理后水热处理, 所得样品介孔体积可达 0.22 cm3/g. 该法适用于制备骨架硅铝比高的 NaY 分子筛. 起始原料的骨架硅铝比较低时, 所得样品的介孔体积增幅小, 而且微孔受损严重. 展开更多
关键词 Y 分子筛 碱处理脱硅 水热脱铝 硅铝比 超稳化处理 介孔
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多环芳烃在贵金属催化剂上竞争加氢反应的研究 被引量:10
4
作者 刘会茹 徐智策 赵地顺 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2007年第18期1933-1939,共7页
采用水蒸汽脱铝获得了超稳Y载体,并用离子交换法制备了金属含量约为0.8wt%的双贵金属催化剂.用NH3程序升温脱附、X射线衍射、N2吸附-脱附等方法表征了载体和催化剂.以萘、蒽、芘加氢为模型反应,在高压反应釜中研究了催化剂的加氢活性以... 采用水蒸汽脱铝获得了超稳Y载体,并用离子交换法制备了金属含量约为0.8wt%的双贵金属催化剂.用NH3程序升温脱附、X射线衍射、N2吸附-脱附等方法表征了载体和催化剂.以萘、蒽、芘加氢为模型反应,在高压反应釜中研究了催化剂的加氢活性以及它们之间竞争加氢的反应.结果表明,催化剂具有深度加氢的能力.萘与蒽竞争加氢的结果表明,蒽的加氢活性高于萘加氢活性,并且蒽抑制萘加氢,萘抑制了八氢蒽向全氢蒽的转化.说明对于分子动力学直径相当的混合体系中,多环物质抑制少环物质的加氢.分子动力学直径不同的萘与芘加氢结果表明,萘的转化率始终高于芘的转化率,并且单和混合体系中萘和芘的转化率变化程度不大,说明分子能否扩散进入分子筛孔道内也是影响加氢活性的重要因素. 展开更多
关键词 贵金属催化剂 水蒸汽脱铝 多环芳烃 竞争加氢
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丝光沸石水蒸气/酸浸渍脱铝的多核固体核磁共振研究 被引量:4
5
作者 张铭金 陈雷 +5 位作者 易德莲 郑安民 杨俊 邓风 岳勇 叶朝辉 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2004年第8期1490-1494,M005,共6页
采用 1 H,2 9Si,2 7Al魔角旋转固体核磁共振 ( MAS NMR)及 1 H-2 9Si交叉极化 ( CP)技术研究丝光沸石水蒸气 /酸浸渍脱铝过程中各种铝物质的结构与性质 .结果表明 ,丝光沸石上骨架铝原子在水分子作用下 ,生成非骨架四配位铝物质 [Al( OH... 采用 1 H,2 9Si,2 7Al魔角旋转固体核磁共振 ( MAS NMR)及 1 H-2 9Si交叉极化 ( CP)技术研究丝光沸石水蒸气 /酸浸渍脱铝过程中各种铝物质的结构与性质 .结果表明 ,丝光沸石上骨架铝原子在水分子作用下 ,生成非骨架四配位铝物质 [Al( OH) 3( H2 O) ],分别在 2 7Al谱 δ45和 1 H谱 δ3 .0处出现共振信号 ,这种铝物质不同于扭曲四配位铝 ,在高温下进一步水合生成 Al( OH) 3( H2 O) 2 和 Al( OH) 3( H2 O) 3,即非骨架五配位和六配位铝物质 .1 H-2 9Si CP和1 H谱证实 ,水蒸气脱铝使丝光沸石产生了大量的硅羟基和铝羟基 . 展开更多
关键词 ^1H ^29Si ^27Al MAS NMR ^1H-^29Si CP 水蒸气/酸浸渍脱铝 非骨架四配位铝 脱铝机制
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高温水蒸气处理对ZnHZSM-5活性中心的影响 被引量:9
6
作者 程谟杰 杨亚书 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1996年第8期721-726,共6页
应用X-射线衍射、能谱表面分析和吡啶吸附红外光谱研究了高温水蒸气处理对HZSM-5和ZnHZSM-5催化剂的影响,并以丙烷芳构化作为探针反应考查了催化活性中心的变化.高温水蒸气处理对分子筛的结晶度影响不大,但水蒸气处理使得分子筛骨架... 应用X-射线衍射、能谱表面分析和吡啶吸附红外光谱研究了高温水蒸气处理对HZSM-5和ZnHZSM-5催化剂的影响,并以丙烷芳构化作为探针反应考查了催化活性中心的变化.高温水蒸气处理对分子筛的结晶度影响不大,但水蒸气处理使得分子筛骨架铝脱出,脱出的铝在表面富集,分子筛锌交换位的骨架铝脱出较难,脱铝导致分子筛的酸性减弱.高温水蒸气处理后的HZSM-5和ZnHZSM-5催化剂的丙烷反应活性都降低,在ZnHZSM-5上丙烯的选择性增加,反映了具有脱氢活性的锌的强L酸中心数目相对B酸中心减少较少。 展开更多
关键词 ZnHZSM-5 水蒸气处理 丙烷 活性中心 催化剂
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丝光沸石上精萘的择形异丙基化反应 被引量:3
7
作者 贾宏敏 田正华 +1 位作者 赵桂利 李犇 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第2期205-208,共4页
2,6-二异丙基萘(2,6-D IPN)是制备高级聚酯材料PEN和液晶聚合物的原料。该文以精萘和丙烯为原料,以水汽脱铝氢型丝光沸石(SDHM)代替传统的傅-克催化剂,在0.5 L高压釜中进行择形异丙基化反应,得到了高选择性和高收率的2,6-D IPN。不同来... 2,6-二异丙基萘(2,6-D IPN)是制备高级聚酯材料PEN和液晶聚合物的原料。该文以精萘和丙烯为原料,以水汽脱铝氢型丝光沸石(SDHM)代替传统的傅-克催化剂,在0.5 L高压釜中进行择形异丙基化反应,得到了高选择性和高收率的2,6-D IPN。不同来源的精萘中的含氮量对催化剂的活性产生很大影响。含氮量越低,异丙基化效果越好。为了减缓催化剂的失活,反应在氢氛下进行,以降低稠环芳烃的脱氢和结焦。和氮氛下的结果相比,氢氛下精萘的转化率和2,6-D IPN的产率均显著提高,其连续反应7釜的平均值分别达到90%和35%。 展开更多
关键词 精萘 2 6-二异丙基萘 水汽脱铝氢型丝光沸石 择形异丙基化
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Y沸石载体酸量对贵金属催化剂加氢活性和抗硫性能的影响 被引量:2
8
作者 刘会茹 李建荣 +1 位作者 赵地顺 李永丹 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2007年第3期274-280,共7页
采用水蒸气脱铝获得表面酸量不同的USY载体,并用离子交换法制备了金属(Pd+Pt)含量为1.15%的双金属催化剂.用NH3的程序升温脱附、X射线衍射、N2吸附-脱附和X射线光电子能谱等方法表征了载体和催化剂.以四氢萘加氢为探针反应,4,6-二甲基... 采用水蒸气脱铝获得表面酸量不同的USY载体,并用离子交换法制备了金属(Pd+Pt)含量为1.15%的双金属催化剂.用NH3的程序升温脱附、X射线衍射、N2吸附-脱附和X射线光电子能谱等方法表征了载体和催化剂.以四氢萘加氢为探针反应,4,6-二甲基二苯并噻吩为硫源,在固定床反应器中考察了催化剂的活性和耐硫性.结果表明硫含量为200μg/g时,载体酸量为626和203μmol/g的两个催化剂的耐硫性最好,而载体酸量更低和更高的催化剂的耐硫性较差,表明载体的酸量太大或太小都不利于催化剂的抗硫性.X射线能量散射分析表明,酸量大时S在酸性位吸附很多,这可能导致催化剂中毒.酸量过小的催化剂抗硫性差则与金属中心缺电子效应较小有关. 展开更多
关键词 Y沸石 水蒸气 脱铝 四氢萘 加氢 耐硫性 溢流氢
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含水蒸气烧炭再生对β沸石催化剂脱铝的影响 被引量:3
9
作者 傅吉全 曹廷炳 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2003年第11期811-815,共5页
以苯与丙烯的烷基化反应中试失活 β沸石催化剂为研究对象 ,在水蒸气存在下进行烧炭再生 ,着重考察了温度对催化剂脱铝的影响 ,并揭示出脱铝影响催化剂的活性、酸性、晶体结构和孔结构特征 .用滴定法及核磁共振法确定了新鲜催化剂和再... 以苯与丙烯的烷基化反应中试失活 β沸石催化剂为研究对象 ,在水蒸气存在下进行烧炭再生 ,着重考察了温度对催化剂脱铝的影响 ,并揭示出脱铝影响催化剂的活性、酸性、晶体结构和孔结构特征 .用滴定法及核磁共振法确定了新鲜催化剂和再生催化剂骨架的硅 /铝比 ,并结合XRD表征阐明在高于 450℃下烧炭再生时确有脱铝发生 .控制再生温度可使催化剂性能基本得到恢复 .寿命实验结果表明 ,含水蒸气再生后的样品与新鲜催化剂有相当的寿命 ,该方法可用于失活催化剂的再生 .提出了水蒸气存在下能有效控制烧炭反应 。 展开更多
关键词 Β沸石 水蒸气 烧炭 再生 脱铝 丙烯 烷基化 异丙苯
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氢氛下萘异丙基化提高催化剂的活性 被引量:1
10
作者 赵桂利 田正华 +2 位作者 王沛 贾宏敏 李犇 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第9期1694-1698,共5页
Isopropylation of naphthalene is a series reaction, which results in a variety of isomers having different alkylation levels.Among them, 2,6-diisopropylnaphthalene (2,6-DIPN) is a raw material for the production of ... Isopropylation of naphthalene is a series reaction, which results in a variety of isomers having different alkylation levels.Among them, 2,6-diisopropylnaphthalene (2,6-DIPN) is a raw material for the production of advanced polyester materials such as PEN and liquid crystal polymers.In this study, the preparation of 2,6-DIPN through the isopropylation of industrial refined naphthalene with propylene was conducted in 0.5 L autoclave with steam dealuminated H-mordenite (SDHM) as the shape-selective catalyst instead of the conventional Friedel-Crafts catalysts and resulted in high selectivity and high yield of 2,6-DIPN.In order to slacken the deactivation of HM, the reaction was carried out in H2 atmosphere.The dehydrogenation of fused-ring polycyclics could be minimized and coke formation could be reduced.The preferred reaction conditions found were temperature of 275—300 ℃,hydrogen pressure of 0.4 MPa,reaction time of 7—8 h and 6%—7% of SDHM by mass,in which no side reactions were observed. From NH3-TPD profiles,it could be seen that the relative strength of strong acid sites of SDHM in hydrogen isopropylation was greater than that in nitrogen isopropylation after the same reaction period.Comparing with the results obtained in nitrogen atmosphere, the conversion of refined naphthalene and yield of 2,6-DIPN could be remarkably increased to an average value as high as 90 % and 35 % respectively.Hence the catalytic activity of SDHM could be maintained for a longer time in H2 atmosphere. 展开更多
关键词 2 6-二异丙基萘 氢氛下异丙基化 水汽脱铝氢型丝光沸石
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丝光沸石的处理对萘异丙基化反应的影响 被引量:2
11
作者 贾宏敏 田正华 +1 位作者 王文瀚 吴刚平 《鞍山科技大学学报》 2006年第3期225-230,共6页
萘和丙烯的异丙基化反应是连串反应,生成不同烷基化程度的异构体。其中,2,6-二异丙基萘(2,6-diisopropylnaphthalene,简称2,6-DIPN)是制备高分子单体2,6-萘二甲酸的前体。采用水汽脱铝丝光沸石(SDHM)进行萘的择形异丙基化反应合成2,6-DI... 萘和丙烯的异丙基化反应是连串反应,生成不同烷基化程度的异构体。其中,2,6-二异丙基萘(2,6-diisopropylnaphthalene,简称2,6-DIPN)是制备高分子单体2,6-萘二甲酸的前体。采用水汽脱铝丝光沸石(SDHM)进行萘的择形异丙基化反应合成2,6-DIPN,效果优于用盐酸脱铝得到的丝光沸石。综合考察了影响SDHM催化性能的主要因素,优化后的处理条件为:水汽脱铝温度450℃,通水汽时间1.5 h,灼烧温度450℃及灼烧时间6 h。同时考察了丝光沸石中Na2O含量对SDHM催化性能的影响,发现较低的Na2O含量有利于提高沸石的活性、选择性和进一步脱铝。 展开更多
关键词 2 6-二异丙基萘 盐酸脱铝 水汽脱铝 氢型丝光沸石 择形异丙基化
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镁修饰丝光沸石对萘异丙基化选择性的影响 被引量:2
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作者 贾宏敏 田正华 赵桂利 《鞍山科技大学学报》 2005年第6期401-404,408,共5页
2,6-二异丙基萘是制备高级聚酯材料PEN和液晶聚合物的原料。用择形催化剂丝光沸石代替传统的Friedel-Crafts催化剂,在高压釜中以萘和丙烯为原料经异丙基化反应合成了2,6-DIPN。采用浸渍法用少量镁盐修饰水汽脱铝氢型丝光沸石(SDHM),减少... 2,6-二异丙基萘是制备高级聚酯材料PEN和液晶聚合物的原料。用择形催化剂丝光沸石代替传统的Friedel-Crafts催化剂,在高压釜中以萘和丙烯为原料经异丙基化反应合成了2,6-DIPN。采用浸渍法用少量镁盐修饰水汽脱铝氢型丝光沸石(SDHM),减少了SDHM外表面的强B酸中心和非择形产物的生成,从而使2,6-DIPN的择形率提高到71%。2,6-DIPN/2,7-DIPN摩尔比达到2.89,有利于2,6-DIPN的分离提纯。 展开更多
关键词 2 6-二异丙基蔡 水汽脱铝氢型丝光沸石(SDHM) 择形异丙基化 镁修饰
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脱铝超稳Y沸石上萘的异丙基化
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作者 于清跃 武文良 《精细石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2009年第5期51-55,共5页
实验以水蒸气和氯化铵水溶液对超稳Y沸石(USY)进行联合脱铝,以过量浸渍法制备了脱铝USY负载磷钨酸催化剂,用X射线衍射(XRD)和氨气程序升温脱附(NH_3-TPD)技术对催化剂进行表征,并测试了催化剂的萘异丙基化活性。结果表明:水蒸气脱铝USY... 实验以水蒸气和氯化铵水溶液对超稳Y沸石(USY)进行联合脱铝,以过量浸渍法制备了脱铝USY负载磷钨酸催化剂,用X射线衍射(XRD)和氨气程序升温脱附(NH_3-TPD)技术对催化剂进行表征,并测试了催化剂的萘异丙基化活性。结果表明:水蒸气脱铝USY保持了完整的晶体结构、较高的结晶度和较大的酸量;水蒸气脱铝USY沸石的萘异丙基化反应适宜条件为:活化温度550℃,反应温度150℃,平衡时间160min;萘的最大转化率为92.3%,二异丙基萘(DIPN)选择性达到45.9%,具有接近95%的β位选择性和85%左右的β,β′位选择性;反应4次后萘的转化率保持在70%以上,β,β′位选择性维持80%以上。 展开更多
关键词 异丙基萘 超稳Y沸石 水蒸气脱铝
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丝光沸石催化萘异丙基化反应的积炭失活研究
14
作者 贾宏敏 田正华 《鞍山科技大学学报》 2006年第2期113-115,119,共4页
采用萘的异丙基化反应合成2,6-二异丙基萘(2,6-diisopropylnaphthalene,简称2,6-DIPN)是极具前景的方法。催化剂中以丝光沸石的择形催化效果最好,但其酸中心的积炭会使催化剂失活。以萘和丙烯为原料,以水汽脱铝氢型丝光沸石(SDHM)为催化... 采用萘的异丙基化反应合成2,6-二异丙基萘(2,6-diisopropylnaphthalene,简称2,6-DIPN)是极具前景的方法。催化剂中以丝光沸石的择形催化效果最好,但其酸中心的积炭会使催化剂失活。以萘和丙烯为原料,以水汽脱铝氢型丝光沸石(SDHM)为催化剂,在高压釜中合成2,6-DIPN。考察了SDHM催化萘异丙基化反应的积炭失活规律,其原因可归结为SDHM的酸性中心被积炭覆盖以及一维孔道易堵塞所致。 展开更多
关键词 2 6-二异丙基萘(2 6-DIPN) 水汽脱铝氢型丝光沸石(SDHM) 积炭 失活
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水热处理过程中Y分子筛的骨架脱铝、补硅及二次孔的形成 被引量:20
15
作者 覃正兴 申宝剑 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第8期3160-3169,共10页
在过去、现在乃至将来很长一段时间内,Y分子筛在多相催化领域都是极为重要的一种固体酸催化剂。超稳Y分子筛是其最为重要的应用形式。文章简要综述了Y分子筛骨架在水热处理过程中的结构变化历程,其中包括骨架脱铝、补硅的发生、非骨架... 在过去、现在乃至将来很长一段时间内,Y分子筛在多相催化领域都是极为重要的一种固体酸催化剂。超稳Y分子筛是其最为重要的应用形式。文章简要综述了Y分子筛骨架在水热处理过程中的结构变化历程,其中包括骨架脱铝、补硅的发生、非骨架铝的产生以及二次孔的形成。重点总结了近几年在实验、理论方面与水热脱铝相关的研究进展,强调了继续深入研究Y分子筛的后处理改性的必要性。 展开更多
关键词 分子筛 水热 脱铝 传递 介孔
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介孔USY沸石负载Pd催化剂对大分子芘的深度加氢性能研究 被引量:1
16
作者 张磊 傅雯倩 +2 位作者 胡建波 金辉乐 唐天地 《辽宁化工》 CAS 2012年第4期325-328,421,共5页
通过水蒸气脱铝的方法制备含有介孔结构的超稳Y沸石(USYM),同时采用四氯化硅蒸汽脱铝方法制备了缺乏介孔的超稳Y沸石(USYSI)。采用等体积浸渍方法将金属Pd负载到载体USYM,USYSI和Al-MCM-41上用于大分子芘的加氢反应。芘加氢反应活性在U... 通过水蒸气脱铝的方法制备含有介孔结构的超稳Y沸石(USYM),同时采用四氯化硅蒸汽脱铝方法制备了缺乏介孔的超稳Y沸石(USYSI)。采用等体积浸渍方法将金属Pd负载到载体USYM,USYSI和Al-MCM-41上用于大分子芘的加氢反应。芘加氢反应活性在USYM负载的Pd催化剂上明显高于USYSI和Al-MCM-41负载的Pd催化剂。催化剂的表征结果表明,与USYSI相比,引入到USYM沸石中的介孔结构有利于大分子芘的扩散;与Al-MCM-41相比,USYM沸石具有强酸中心有利于负载Pd催化剂对芳烃分子加氢活性的提高。 展开更多
关键词 介孔USY沸石 水蒸气脱铝 负载Pd催化剂 芘加氢
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ZSM-5分子筛水蒸气选择性脱铝及其对乙醇转化制丙烯的影响 被引量:5
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作者 薛彦峰 牛宇岚 +4 位作者 郑洪岩 崔晓静 马庆国 唐建可 丁莉峰 《燃料化学学报》 CSCD 北大核心 2021年第8期1111-1121,共11页
采用水蒸气对ZSM-5分子筛进行后处理,系统考察了水蒸气处理时间和处理温度对分子筛孔结构、骨架铝分布、酸性及乙醇转化制丙烯的影响。研究结果表明,随着水蒸气处理时间的延长及处理温度的升高,分子筛结晶度和比表面积明显下降。^(27)Al... 采用水蒸气对ZSM-5分子筛进行后处理,系统考察了水蒸气处理时间和处理温度对分子筛孔结构、骨架铝分布、酸性及乙醇转化制丙烯的影响。研究结果表明,随着水蒸气处理时间的延长及处理温度的升高,分子筛结晶度和比表面积明显下降。^(27)Al NMR及Co(Ⅱ)交换-ICP结果显示,在水蒸气作用下,分子筛骨架上孤立铝(Al_(single))物种被优先脱除,但临近铝(Al_(pairs))物种较为稳定。同时,吡啶吸附红外光谱结果显示,在水蒸气作用下,分子筛酸量和酸强度均显著降低。乙醇催化转化结果显示,随着水蒸气处理时间的延长和处理温度的升高,乙烯转化率和烷烃选择性迅速下降,但丙烯和丁烯等高碳烯烃的选择性明显提高。同时发现,乙烯转化率和孤立铝含量之间存在较好的正相关线性关系,而丙烯的生成则与孤立铝和邻近铝的共同作用有关。 展开更多
关键词 ZSM-5分子筛 水蒸气处理 分子筛脱铝 乙醇制丙烯 铝分布
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