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高稳定磺酸化三维共价有机框架材料的设计构筑及其对U(Ⅵ)的吸附
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作者 刘思妍 赵玉宝 +1 位作者 石伟群 袁立永 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第3期246-257,I0003,共13页
从废水中分离回收U(Ⅵ)对放射性环境治理以及核工业发展具有重要意义。随着共价有机框架材料(COFs)的不断发展,越来越多的COFs材料被用于放射性核素的吸附分离。然而对于三维共价有机框架材料(3D-COFs)而言,由于分子构筑单元及拓扑连接... 从废水中分离回收U(Ⅵ)对放射性环境治理以及核工业发展具有重要意义。随着共价有机框架材料(COFs)的不断发展,越来越多的COFs材料被用于放射性核素的吸附分离。然而对于三维共价有机框架材料(3D-COFs)而言,由于分子构筑单元及拓扑连接方式有限,使得其在性能和应用上受到诸多限制。本工作运用键转化与后接枝相结合的方法,制备一种基于胺键的磺酸功能化3D-COF材料(COF-320-H_(2)SO_(3))用于水溶液中U(Ⅵ)的吸附去除。通过多种表征手段对其结构和性质进行了表征,并系统研究了COF-320-H_(2)SO_(3)对U(Ⅵ)的吸附行为。研究结果表明:亚胺键向胺键的转化显著提升了COFs材料的化学稳定性,同时具有亲水性和强配位能力的磺酸基的引入使材料对U(Ⅵ)吸附能力明显增强,即使在3 mol/L的HNO3条件下,对U(Ⅵ)的吸附容量仍保持在40 mg/g以上。本工作进一步展示了COFs材料特别是3D-COFs材料在分离放射性金属离子方面所展现的潜在应用价值。 展开更多
关键词 三维共价有机框架材料 合成后修饰 键转化 吸附 u()
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磁性介孔碳负载羟基磷灰石的制备及对U(Ⅵ)的吸附性能
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作者 曾冬玲 陈磊 +4 位作者 郑智阳 张志宾 曹小红 王有群 刘云海 《湿法冶金》 CAS 北大核心 2024年第3期265-274,283,共11页
采用共沉淀法研究制备了不同质量比的磁性介孔碳(MMC)与羟基磷灰石(HAP)复合材料(MMC@HAP-x,x=1、4和6)并用于去除溶液中U(Ⅵ)。采用XRD、FT-IR、Zeta等方法表征了MMC、HAP和MMC@HAP-x的结构、功能基团及表面电位等理化性质。探讨了MMC@... 采用共沉淀法研究制备了不同质量比的磁性介孔碳(MMC)与羟基磷灰石(HAP)复合材料(MMC@HAP-x,x=1、4和6)并用于去除溶液中U(Ⅵ)。采用XRD、FT-IR、Zeta等方法表征了MMC、HAP和MMC@HAP-x的结构、功能基团及表面电位等理化性质。探讨了MMC@HAP-x吸附U(Ⅵ)的动力学、热力学及吸附机制。结果表明:MMC@HAP-x对U(Ⅵ)的吸附最佳pH均为4.0,达到吸附平衡所需时间均小于10 min,MMC@HAP-6的理论饱和吸附量可达1164.62 mg/g,且吸附过程是自发的化学吸附过程。U(Ⅵ)在MMC@HAP-x的固定是由于HAP与UO_(2)^(+2)相互作用形成了Ca(UO_(2))_(2)(PO_(4))_(2)·3H_(2)O。MMC@HAP-6是一种快速的铀吸附剂,有望用于放射性废水中铀的去除。 展开更多
关键词 磁性介孔碳 羟基磷灰石 u() 吸附
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U(Ⅵ)与乙酰氧肟酸的配位化学
3
作者 姚鼎新 陈少康 +4 位作者 杨琪 柳倩 杨雅婷 杨素亮 田国新 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第3期213-220,I0002,共9页
乙酰氧肟酸(又名乙异羟肟酸,AHA)是最有希望应用于水法后处理PUREX流程铀纯化循环的配位剂。本工作用pH电位滴定方法和拉曼光谱滴定方法研究了AHA的电离过程及其与U(Ⅵ)在1.0 mol/L NaClO_(4)介质中的配位化学。酸碱滴定过程中AHA表现... 乙酰氧肟酸(又名乙异羟肟酸,AHA)是最有希望应用于水法后处理PUREX流程铀纯化循环的配位剂。本工作用pH电位滴定方法和拉曼光谱滴定方法研究了AHA的电离过程及其与U(Ⅵ)在1.0 mol/L NaClO_(4)介质中的配位化学。酸碱滴定过程中AHA表现为一元酸,其质子化常数为109.24±0.11(误差由HyperQuad软件拟合计算给出),研究pH范围内未观察到AHA的二级电离。但AHA与U(Ⅵ)形成配合物时可脱去第二个质子,在中性和碱性pH范围内与U(Ⅵ)进一步形成五种以前报道未发现的配合物。配合物中AHA既可以是脱一个质子的离子,也可以脱两个质子的形式存在。拟合得到了七种主要配合物的稳定常数,并发现该类配体在中性以及碱性区与U(Ⅵ)的配位反应能够与水解作用竞争并抑制水解。拉曼光谱滴定实验结果表明,随着配合物中配体数量的增加,配合物中U(Ⅵ)的特征拉曼光谱峰向低波数移动。根据配合物稳定常数计算拉曼光谱滴定过程中配合物物种的分布,结果显示:不同于通常的认知,配比相同的AHA与U(Ⅵ)配合物,其配体是否去质子化对U(Ⅵ)拉曼散射光谱的影响难以分辨,但对其强度产生显著影响。 展开更多
关键词 乙酰氧肟酸 u() 配位 稳定常数 拉曼光谱
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U(Ⅵ)与二烷基二硫代膦酸配位化学研究
4
作者 隋俏蕊 夏田田 +3 位作者 邓琴 兰友世 杨素亮 田国新 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期279-288,共10页
二烷基二硫代膦酸类萃取剂有优良的三价锕系离子选择性,研究其与锕系离子的配位能够加深对该类萃取剂配位特性的理解。本文通过配合物单晶培养及结构分析、斜率法、拉曼光谱等手段研究了二(2,4,4-三甲基戊基)二硫代膦酸(纯化Cyanex_(3)0... 二烷基二硫代膦酸类萃取剂有优良的三价锕系离子选择性,研究其与锕系离子的配位能够加深对该类萃取剂配位特性的理解。本文通过配合物单晶培养及结构分析、斜率法、拉曼光谱等手段研究了二(2,4,4-三甲基戊基)二硫代膦酸(纯化Cyanex_(3)01,HA)及二(2-甲基丙基)二硫代膦酸(HL)与U(Ⅵ)的配位化学。采用缓慢挥发法,成功获得了UO_(2)L_(2)·H_(2)O和UO_(2)L_(3)·(CH_(3))_(2)NH_(2)·H_(2)O两种新的配合物单晶,并测定了其结构及拉曼光谱。在以HA-二甲苯溶液为有机相、1.0 mol/L NaNO_(3)溶液为水相的萃取体系中,萃取U(Ⅵ)分配比与平衡有机相萃取剂浓度及水相酸度的关系表明,尽管萃取过程为阳离子交换,但可能生成两种不同比例的U(Ⅵ)与萃取剂萃合物;负载U(Ⅵ)有机相的拉曼光谱分析结果显示,在U(Ⅵ)浓度相对较低且自由萃取剂浓度较高的平衡有机相中,不含水萃合物占比较高,反之则容易生成水分子与U(Ⅵ)比例为1∶1的萃合物。关联负载U(Ⅵ)有机相、配合物晶体的拉曼光谱以及两种晶体的结构,推测两种萃合物分别为UO_(2)A_(2)·HA和UO_(2)A_(2)·H_(2)O。 展开更多
关键词 u() 配位化学 二(2 4 4-三甲基戊基)二硫代膦酸 二(2-甲基丙基)二硫代膦酸 晶体结构
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氨基修饰g-C_(3)N_(4)材料的制备及其光催化去除U(Ⅵ)
5
作者 许兆怡 郭翔宇 +2 位作者 丛泓昆 柳成荫 李晓强 《工业催化》 CAS 2024年第4期44-49,共6页
以三聚氰胺为前驱体,焙烧制得g-C_(3)N_(4)。g-C_(3)N_(4)经过与乙二胺水热反应得到氨基修饰的g-C_(3)N_(4)/NH_(2)改性光催化剂。研究g-C_(3)N_(4)/NH_(2)改性光催化剂对废水中U(Ⅵ)的去除能力,并采用XRD、SEM、XPS、FT-IR等技术对改... 以三聚氰胺为前驱体,焙烧制得g-C_(3)N_(4)。g-C_(3)N_(4)经过与乙二胺水热反应得到氨基修饰的g-C_(3)N_(4)/NH_(2)改性光催化剂。研究g-C_(3)N_(4)/NH_(2)改性光催化剂对废水中U(Ⅵ)的去除能力,并采用XRD、SEM、XPS、FT-IR等技术对改性样品的形貌、结构、光催化去除U(Ⅵ)能力等进行表征。结果表明,在模拟光源下,其中加入30 mL乙二胺的样品表现出最佳性能,可以在15 min将U(Ⅵ)浓度为10 mg·L^(-1)的U(Ⅵ)完全去除,150 min对U(Ⅵ)浓度为50 mg·L^(-1)的U(Ⅵ)去除率达76.5%。经表面修饰的材料表现出对U(Ⅵ)溶液优异的吸附和催化性能的原因是:水热过程使g-C_(3)N_(4)纳米片层剥离,提高了材料的比表面积;成功引入的氨基基团使g-C_(3)N_(4)提高了对U(Ⅵ)的捕获能力,提高了对光生电子的利用率,进而提高了g-C_(3)N_(4)/NH_(2)材料的催化性能。 展开更多
关键词 催化化学 g-C_(3)N_(4) 光催化 吸附 氨基 u()
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维生素B_(12)改性纳米零价镍去除溶液中U(Ⅵ)的机理
6
作者 付晓辉 李冠超 +4 位作者 王昱莹 李小燕 黄希 刘小亮 胡伟芳 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期45-50,共6页
采用液相还原法制备了维生素B_(12)改性的纳米零价镍(VB_(12)@nZVNi),运用SEM-EDS、Zeta、XPS对材料进行表征,研究其形貌特征,并对VB_(12)@nZVNi去除U(Ⅵ)的机理进行等温吸附、动力学与热力学研究。动力学研究结果表明,VB_(12)@nZVNi对U... 采用液相还原法制备了维生素B_(12)改性的纳米零价镍(VB_(12)@nZVNi),运用SEM-EDS、Zeta、XPS对材料进行表征,研究其形貌特征,并对VB_(12)@nZVNi去除U(Ⅵ)的机理进行等温吸附、动力学与热力学研究。动力学研究结果表明,VB_(12)@nZVNi对U(Ⅵ)的去除包括吸附和还原两种方式,其吸附过程很好地符合准二级吸附动力学模型和Langmuir等温吸附模型,理论最大吸附容量高达670.6 mg/g。热力学研究结果表明,该反应是自发进行的吸热反应,吸附过程是物理吸附与化学吸附并存,为表面单层吸附且离子间没有相互作用。还原反应符合准一级还原动力学模型,维生素B_(12)中的Co可促进Ni^(0)对U(Ⅵ)的还原。VB_(12)@nZVNi材料的合成方法简便、环境友好、去除效果好,在含U(Ⅵ)废水处理中具有较好的应用前景。 展开更多
关键词 纳米零价镍 维生素B_(12) 机理
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Y^(3+)掺杂g-C_(3)N_(4)光催化还原U(Ⅵ)
7
作者 卢转红 何腾 +2 位作者 李平 梁建军 范桥辉 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期378-386,I0003,共10页
光催化是一种重要的分离溶液中铀的技术方法。氮化碳(CN)作为一种无金属聚合物半导体,其成本低、制备简单,并具有优异的理化和光电特性,在光催化领域受到越来越多的关注。然而,由于氮化碳活性位点少、载流子分离效率低,其在U(Ⅵ)光催化... 光催化是一种重要的分离溶液中铀的技术方法。氮化碳(CN)作为一种无金属聚合物半导体,其成本低、制备简单,并具有优异的理化和光电特性,在光催化领域受到越来越多的关注。然而,由于氮化碳活性位点少、载流子分离效率低,其在U(Ⅵ)光催化还原领域的应用受限。本工作通过原位掺杂的方法在氮化碳中引入Y^(3+)构建了Y掺杂氮化碳(YCN),改善氮化碳光催化活性。结果显示,Y^(3+)的引入影响了3-s-三嗪单元的周期性拓扑结构和层间堆积结构,使3-s-三嗪单元在高温条件下发生不完全聚合,显著增加了催化剂活性位点,有效改善了能带结构。与CN相比,YCN_(2)表现出更强的可见光吸收和光生载流子分离效率,且伴随着载流子密度增加,活性氧物种(·O_(2)^(-))数量明显增多,其在20 min内可以去除约95%的U(Ⅵ)。YCN_(2)对U(Ⅵ)的光催化还原速率(0.112 min^(-1))是原始CN(0.021 min^(-1))的5.3倍。光催化反应中,水溶性U(Ⅵ)主要被·O_(2)^(-)还原为难溶的UO_(2+x)沉积于催化剂表面,可实现U(Ⅵ)的高效分离。 展开更多
关键词 光催化 氮化碳 u()还原 Y^(3%PLuS%) 掺杂
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聚丙烯腈/Hummers氧化莲房碳复合材料对铀的吸附性能
8
作者 李超 张坤明 +2 位作者 王成 王静 刘军 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期473-482,I0003,共11页
天然水体中铀分离回收对非常规铀资源开发具有重要意义。本工作合成了一种新型聚丙烯腈/Hummers氧化莲房碳复合材料,考察其在弱碱性条件下于U(Ⅵ)-CO_(3)体系中对U(Ⅵ)吸附行为。静态吸附实验表明,室温下、pH=8.0、ρ(U(Ⅵ))=50 mg/L、c... 天然水体中铀分离回收对非常规铀资源开发具有重要意义。本工作合成了一种新型聚丙烯腈/Hummers氧化莲房碳复合材料,考察其在弱碱性条件下于U(Ⅵ)-CO_(3)体系中对U(Ⅵ)吸附行为。静态吸附实验表明,室温下、pH=8.0、ρ(U(Ⅵ))=50 mg/L、c_(T)(CO_(3))=2 mmol/L时,复合材料在840 min达到最大吸附容量约51.92 mg/g。pH值、钙离子浓度、镁离子浓度、氟离子浓度和碳酸盐浓度增加会抑制U(Ⅵ)吸附。热力学分析表明,吸附过程主要为自发吸热的化学吸附。表征分析结果证实了复合材料对U(Ⅵ)吸附的结构稳定性,其表面—OH和—COOH(C=O)为主要U(Ⅵ)吸附位点。钙/镁离子存在下,U(Ⅵ)在复合材料上的吸附亲和力顺序为:Mg-U(Ⅵ)-CO_(3)体系>Ca-U(Ⅵ)-CO_(3)体系。本工作研究结果有助于对天然含铀水体中铀的分离和提取提供新材料和新方法。 展开更多
关键词 聚丙烯腈 Hummers氧化 莲房碳 u()吸附 u()-CO_(3)体系
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柚子皮生物炭负载Mg/Al-LDH对废水中U(Ⅵ)的吸附性能研究 被引量:3
9
作者 王灵智 谢水波 +4 位作者 魏柏 王晨旭 郭宇 刘迎九 李绪忠 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2023年第1期163-168,共6页
采用液相共沉淀法制备了柚子皮生物炭负载镁铝层状双氢氧化物复合材料BC@Mg/Al-LDH,并将其用于废水中U(Ⅵ)的去除。探究了pH、温度、吸附时间、初始质量浓度、干扰离子对BC@Mg/Al-LDH吸附U(Ⅵ)的影响。结果表明,在U(Ⅵ)初始质量浓度为10... 采用液相共沉淀法制备了柚子皮生物炭负载镁铝层状双氢氧化物复合材料BC@Mg/Al-LDH,并将其用于废水中U(Ⅵ)的去除。探究了pH、温度、吸附时间、初始质量浓度、干扰离子对BC@Mg/Al-LDH吸附U(Ⅵ)的影响。结果表明,在U(Ⅵ)初始质量浓度为10 mg/L、pH=5、温度为303 K、吸附时间为5 min时,BC@Mg/Al-LDH对U(Ⅵ)的吸附量达到96 mg/g。吸附过程符合准二级动力学模型和Freundlich等温模型。FT-IR和XPS分析发现主要吸附机理为表面羟基络合和层间碳酸盐共沉淀。干扰离子试验表明,Ca^(2+)、Fe^(3+)、Mg^(2+)、Cu^(2+)等对吸附效果无影响。BC@Mg/Al-LDH经5次再生循环利用后吸附率仍可接近80%。 展开更多
关键词 生物炭 层状双氢氧化物 吸附
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污泥基生物炭负载纳米零价铁除U(Ⅵ)性能及机理 被引量:1
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作者 农海杜 毛悦梅 +3 位作者 沙海超 谢水波 陈胜兵 曾涛涛 《环境科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2023年第11期195-202,共8页
为了考察污泥基生物炭负载纳米零价铁(n ZVI/SB)对铀(U(Ⅵ))的去除性能与机理,该文研究了环境条件对nZVI/SB除铀的影响,发现在初始pH为5、投加量0.2 g/L、温度313 K、吸附时间4 h条件下,n ZVI/SB对U(Ⅵ)的吸附量最大(231.80 mg/g)。nZVI... 为了考察污泥基生物炭负载纳米零价铁(n ZVI/SB)对铀(U(Ⅵ))的去除性能与机理,该文研究了环境条件对nZVI/SB除铀的影响,发现在初始pH为5、投加量0.2 g/L、温度313 K、吸附时间4 h条件下,n ZVI/SB对U(Ⅵ)的吸附量最大(231.80 mg/g)。nZVI/SB对U(Ⅵ)的吸附过程与行为符合准二级动力学与Langmuir吸附等温线模型。通过扫描电镜、能谱分析、X衍射分析仪和X射线光电子能谱等手段对nZVI/SB去除U(Ⅵ)的机理进行分析,发现铀去除方式包括吸附和还原共同作用。经过5次循环实验后,nZVI/SB对U(Ⅵ)去除率保持在90%以上,表明nZVI/SB复合材料用于含U(Ⅵ)废水处理具有良好的重复使用性能。 展开更多
关键词 污泥基生物炭 纳米零价铁 u() 吸附量 吸附 还原
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离子印迹壳聚糖/碳纳米管复合膜对U(Ⅵ)的选择性吸附研究 被引量:2
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作者 喻海兰 周利民 +3 位作者 唐晓欢 孙国权 刘峙嵘 王一平 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第1期23-33,共11页
铀矿开采及铀分离纯化过程中产生的含铀废水可能严重污染环境和生态系统。利用吸附法分离含铀废水中的U(Ⅵ)既可有效回收铀资源,又能减轻环境污染。为达到高效分离含铀废水中U(Ⅵ)的目的,本文结合离子印迹及化学交联法制备了离子印迹壳... 铀矿开采及铀分离纯化过程中产生的含铀废水可能严重污染环境和生态系统。利用吸附法分离含铀废水中的U(Ⅵ)既可有效回收铀资源,又能减轻环境污染。为达到高效分离含铀废水中U(Ⅵ)的目的,本文结合离子印迹及化学交联法制备了离子印迹壳聚糖(CS)/碳纳米管(CNT)(ICC)复合膜,采用静态吸附法考察了ICC对水溶液中U(Ⅵ)的吸附性能,并采用SEM、XRD、FTIR及XPS对吸附前后的ICC进行表征。表征结果表明,ICC具有多孔结构以及较丰富的功能基团(氨基、羧基),且CNT在壳聚糖基质中均匀分散。吸附实验结果表明:利用不同原料配比所制备的ICC中,以CS与CNT质量比为1∶0.3的ICC-2对U(Ⅵ)吸附性能最佳,是由于其具有丰富的孔结构以及经离子印迹产生的大量与铀酰离子匹配的空腔;ICC吸附U(Ⅵ)的吸附等温线符合Langmuir模型,在pH=5.0、298 K时,最大吸附容量达215.83 mg/g;吸附动力学符合准二级动力学模型,表明以化学吸附为控速步骤;ICC-2能选择性去除水溶液中的U(Ⅵ),且吸附过程为自发吸热过程。吸附U(Ⅵ)的ICC-2利用0.2 mol/L HNO_(3)脱附再生,脱附率达95.2%,且经多次吸附-脱附循环后仍维持较高的吸附容量,表明ICC-2有良好的重复使用性。ICC-2吸附剂具有吸附容量高、吸附速率快、选择性好的优点,可望用于处理放射性废水。 展开更多
关键词 壳聚糖 碳纳米管 离子印迹 铀吸附
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用改性纳米零价铁去除废水中U(Ⅵ)的性能及机制 被引量:2
12
作者 李琨 龚逸 +5 位作者 李明哲 吴诗艺 饶一民 李冠超 万里洋 李小燕 《湿法冶金》 CAS 北大核心 2023年第5期513-521,共9页
为了绿色高效处理含铀废水,研究了用液相还原法制备多硫化钙改性纳米零价铁(CPS@nZVI)材料并用于去除溶液中U(Ⅵ),考察了CPS@nZVI对溶液中U(Ⅵ)的去除效果。并通过SEM-EDS、XPS和XRD对材料的形貌和表面物质组成进行表征。结果表明:在溶... 为了绿色高效处理含铀废水,研究了用液相还原法制备多硫化钙改性纳米零价铁(CPS@nZVI)材料并用于去除溶液中U(Ⅵ),考察了CPS@nZVI对溶液中U(Ⅵ)的去除效果。并通过SEM-EDS、XPS和XRD对材料的形貌和表面物质组成进行表征。结果表明:在溶液pH=3.5、U(Ⅵ)初始质量浓度10.0 mg/L、固液质量体积比0.5 g/1 L、反应温度25℃、反应时间120 min条件下,CPS@nZVI材料对溶液中U(Ⅵ)去除率为98.13%,去除量为19.53 mg/g;SEM-EDS、XPS、XRD表征结果表明,样品主要由Fe~0、FeS组成;反应过程符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型,该吸附过程受化学吸附控制,为单分子层吸附;还原过程符合伪一级还原动力学,溶液中的U(Ⅵ)以吸附和还原沉淀2种方式去除。 展开更多
关键词 纳米零价铁 多硫化钙 改性 废水 吸附 去除
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不同来源腐殖酸与U(Ⅵ)结合特性差异的实验与分子动力学模拟
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作者 赵煜帆 吴鹏 +5 位作者 尹霄羽 李飞泽 廖家莉 杨远友 刘宁 兰图 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2023年第5期444-455,共12页
采用元素分析、化学滴定、光谱分析等方法对三种不同来源腐殖酸(AHA、YHA和EHA)进行了分析表征和官能团测定,系统地研究了不同pH、时间、温度和离子强度下它们与U(Ⅵ)的配位行为,并借助分子动力学模拟方法研究了不同腐殖酸模型与U(Ⅵ)... 采用元素分析、化学滴定、光谱分析等方法对三种不同来源腐殖酸(AHA、YHA和EHA)进行了分析表征和官能团测定,系统地研究了不同pH、时间、温度和离子强度下它们与U(Ⅵ)的配位行为,并借助分子动力学模拟方法研究了不同腐殖酸模型与U(Ⅵ)相互作用的溶液动力学,探究了动力学过程、配位结构和作用机理。实验结果表明:三种不同来源腐殖酸的元素组成和官能团类型基本相似,均具有较强的芳香性和共轭双键,但也略有差异。YHA的低H/C原子比、高酸度和高官能团含量表明其腐殖化程度较高,存在高的共轭性或芳香族成分,具有较强的金属配位能力。不同来源腐殖酸与U(Ⅵ)的配位行为存在显著差异,且受pH、时间、温度和离子强度的明显影响。分子动力学模拟表明:单个腐殖酸分子与U(Ⅵ)的配位在很短时间内完成,主要的结合位点为羧基,在水溶液中可自发形成具有显著差异的HA-U(Ⅵ)配位结构,其主要驱动力为静电相互作用。上述研究结果不仅有助于进一步理解腐殖酸存在下铀在环境中的化学行为,对放射性废物的地质处置及安全性评价也具有参考价值。 展开更多
关键词 腐殖酸 u() 结合特性 不同来源 分子动力学模拟
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U(Ⅵ)在芽孢杆菌Bacillus sp.dwc-2上的矿化动力学研究
14
作者 郭豫齐 涂鸿 +5 位作者 李飞泽 兰图 杨吉军 杨远友 刘宁 廖家莉 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第10期1878-1888,共11页
微生物诱导的U(Ⅵ)生物矿化会影响铀在环境中的化学形态和迁移行为,但目前对于生长和繁殖阶段的微生物诱导U(Ⅵ)矿化的动力学行为研究不多,相关的机制也不明确。本文从某拟用作极低放射性废物处置场场所的土壤中分离出1株芽孢杆菌Bacill... 微生物诱导的U(Ⅵ)生物矿化会影响铀在环境中的化学形态和迁移行为,但目前对于生长和繁殖阶段的微生物诱导U(Ⅵ)矿化的动力学行为研究不多,相关的机制也不明确。本文从某拟用作极低放射性废物处置场场所的土壤中分离出1株芽孢杆菌Bacillus sp.dwc-2,考察了pH值、甘油磷酸钠(SGP)、U(Ⅵ)初始浓度等因素对Bacillus sp.dwc-2在生长繁殖过程中诱导U(Ⅵ)矿化动力学行为的影响,并对其矿化机制进行了探讨。结果表明,Bacillus sp.dwc-2可诱导U(Ⅵ)形成钠铀云母(NaUO_(2)PO_(4)·3H_(2)O)的晶体矿物,该过程作为一种酶促反应,受pH值、SGP浓度、U(Ⅵ)初始浓度等因素的显著影响;当U(Ⅵ)初始浓度从50 mg/L增加至150 mg/L时,刺激了处于生长迟滞期至对数期(培养0~12 h)菌体磷酸酶活性的表达和磷酸盐的代谢,使其诱导U(Ⅵ)的矿化行为发生在生长对数期(培养12 h);SGP浓度的增加促进了磷酸酶的催化反应速率,进而促进了U(Ⅵ)的矿化,当SGP的浓度从25 mmol/L增加到125 mmol/L时,Bacillus sp.dwc-2诱导U(Ⅵ)的矿化时间从其生长稳定期(培养24 h)提前至生长对数期(培养12 h);中性和碱性条件下,磷酸酶活性在生长迟滞期至对数期(培养0~12 h)快速增加,从而促进了磷酸盐的消耗和U(Ⅵ)的矿化,特别是在碱性条件下,沉积物在生长对数期(培养8 h)时即转化为明显的晶体矿物。 展开更多
关键词 u() 芽孢杆菌Bacillus sp.dwc-2 生物矿化 生物响应
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改性微晶纤维素水凝胶对水中U(Ⅵ)的吸附性能研究
15
作者 林毅 谢水波 +3 位作者 张澜涛 史艳丹 刘迎九 李绪忠 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2023年第12期3303-3308,共6页
采用化学沉积法制备了微晶纤维素负载二氧化锰水凝胶(MCC@MnO_(2)/SA),用于吸附水中U(Ⅵ)。通过SEM-EDS、FTIR、XPS对水凝胶进行表征,并考察了不同pH值、接触时间、温度、U(Ⅵ)初始浓度条件下MCC@MnO_(2)/SA对U(Ⅵ)的吸附影响。结果表明... 采用化学沉积法制备了微晶纤维素负载二氧化锰水凝胶(MCC@MnO_(2)/SA),用于吸附水中U(Ⅵ)。通过SEM-EDS、FTIR、XPS对水凝胶进行表征,并考察了不同pH值、接触时间、温度、U(Ⅵ)初始浓度条件下MCC@MnO_(2)/SA对U(Ⅵ)的吸附影响。结果表明,在U(Ⅵ)初始浓度为10 mg/L、pH值为4、温度为303 K,吸附6 h时,MCC@MnO_(2)/SA对U(Ⅵ)的最大吸附量达234.11 mg/g,比改性前提高了11%左右。吸附过程符合拟二级动力学,其等温吸附模型更契合Langmuir,主要为单分子层化学吸附,吸附是自发吸热过程;主要吸附机理是化学吸附和共价金属离子与表面电子结合产生的价力,MnO_(2)提供了更多官能团。该水凝胶经5次循环后去除率仍保持78%以上,具有再生利用性。 展开更多
关键词 u() 水凝胶 微晶纤维素 二氧化锰
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改性海藻酸钠凝胶球去除稀土废水中的U(Ⅵ)
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作者 史艳丹 谢水波 +3 位作者 麦颖清 刘迎九 李绪忠 林毅 《有色金属工程》 CAS 北大核心 2023年第8期138-147,共10页
通过一步滴定凝胶法制备了三聚氰胺协同戊二醛改性海藻酸钠复合生物材料(Me@SA/GA),用于稀土废水中U(Ⅵ)的去除。结果表明,Me@SA/GA制备时SA∶Me最优比例为3∶1,当U(Ⅵ)初始浓度为5 mg/L,pH值为5时,静态吸附试验中,Me@SA/GA投加量0.1 g... 通过一步滴定凝胶法制备了三聚氰胺协同戊二醛改性海藻酸钠复合生物材料(Me@SA/GA),用于稀土废水中U(Ⅵ)的去除。结果表明,Me@SA/GA制备时SA∶Me最优比例为3∶1,当U(Ⅵ)初始浓度为5 mg/L,pH值为5时,静态吸附试验中,Me@SA/GA投加量0.1 g/L,吸附15 h,对水中U(Ⅵ)的吸附量达到19.75 mg/g;动态吸附试验中,以1 mL/min的流速过柱,Thomas模型拟合其饱和吸附量为526.6 mg/g。傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X射线光电子能谱仪(XPS)表征结果表明Me@SA/GA吸附U(Ⅵ)的相互作用包括静电吸引、颗粒内扩散以及水凝胶的官能团(羧基、氨基和羟基)与U(Ⅵ)的配位。当Me@SA/GA投加量为1 g/L,对某实际稀土废水进行试验,其出水U(Ⅵ)浓度为0.02 mg/L,可达到我国稀土工业污染物排放标准(GB 26451—2011)要求。 展开更多
关键词 海藻酸钠凝胶球 三聚氰胺 稀土废水 u()
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茶渣生物炭/g-C_(3)N_(4)复合材料可见光催化还原水中U(Ⅵ)的特性 被引量:1
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作者 何志强 王悦 +3 位作者 刘金香 曾涛涛 向超 刘迎九 《材料工程》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第5期165-173,共9页
以茶渣为原料,三聚氰胺为前驱体,采用高温热聚合法制得茶渣生物炭/石墨相氮化碳(TBC/g-C_(3)N_(4))复合材料。采用SEM,XRD,XPS,UV-Vis DRS,PL和EIS对光催化剂的形貌、结构及光电特性进行表征,研究TBC/g-C_(3)N_(4)复合材料在可见光照射... 以茶渣为原料,三聚氰胺为前驱体,采用高温热聚合法制得茶渣生物炭/石墨相氮化碳(TBC/g-C_(3)N_(4))复合材料。采用SEM,XRD,XPS,UV-Vis DRS,PL和EIS对光催化剂的形貌、结构及光电特性进行表征,研究TBC/g-C_(3)N_(4)复合材料在可见光照射下光催化还原U(Ⅵ)的性能,并探讨TBC/g-C_(3)N_(4)复合材料光催化还原U(Ⅵ)的机理。结果表明:当TBC的质量分数为5%,初始pH值为4,催化剂用量为1 g/L时,可见光照射30 min后TBC/g-C_(3)N_(4)复合材料对U(Ⅵ)的去除率可达99.64%,远高于g-C_(3)N_(4)(58.8%)。TBC/g-C_(3)N_(4)复合材料循环5次后对U(Ⅵ)的去除率仍在80%以上,表现出良好的稳定性。TBC的加入使得g-C_(3)N_(4)禁带宽度从2.63 eV减少为2.14 eV,拓宽可见光吸收范围,促进光生电荷的分离,降低光生电子-空穴对的复合率,从而提升TBC/g-C_(3)N_(4)复合材料的光催化活性。 展开更多
关键词 g-C_(3)N_(4) 茶渣生物炭 复合材料 光催化还原 u()
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磷酸三钙去除U(Ⅵ)的性能与机理研究 被引量:1
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作者 赵凯鑫 高琼 +2 位作者 田强 晏敏皓 黄毅 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2023年第4期364-375,共12页
为了探究磷酸三钙对U(Ⅵ)的吸附性能与机理,以碳酸钙和磷酸氢二铵为原料,采用固相法合成磷酸三钙粉末,并利用X射线衍射仪(XRD)、傅里叶转换红外光谱仪(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)和比表面积分析仪(BET)对其理化特性进行表征。研究pH、... 为了探究磷酸三钙对U(Ⅵ)的吸附性能与机理,以碳酸钙和磷酸氢二铵为原料,采用固相法合成磷酸三钙粉末,并利用X射线衍射仪(XRD)、傅里叶转换红外光谱仪(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)和比表面积分析仪(BET)对其理化特性进行表征。研究pH、固液比、吸附时间、U(Ⅵ)初始浓度、吸附温度等因素对磷酸三钙去除U(Ⅵ)性能的影响。采用动力学吸附、等温吸附、热力学吸附等模型及XRD、FTIR、X射线光电子能谱(XPS)、SEM、能谱仪(EDS)、电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)等表征手段揭示磷酸三钙去除U(Ⅵ)的机理。结果表明:在pH=3.0、固液比0.1 g/L、吸附时间60 min、U(Ⅵ)初始质量浓度120 mg/L、吸附温度308 K的条件下,磷酸三钙对U(Ⅵ)的平衡吸附容量达到999.25 mg/g。该吸附过程符合准二级动力学模型(化学吸附)和Langmuir模型(单层吸附),且为自发吸热过程。磷酸三钙对U(Ⅵ)的去除机理为溶解和沉淀过程:在酸性水溶液中,磷酸三钙溶解出的Ca^(2+)和PO^(3-)_(4)与UO_(2)^(2+)发生沉淀反应,在磷酸三钙表面生成准钙铀云母(Ca(UO_(2))_(2)(PO_(4))_(2)·6H 2O)。以上结果表明:磷酸三钙可作为一种有应用前景的用于处理含U(Ⅵ)废水的吸附材料。 展开更多
关键词 磷酸三钙 u() 吸附容量 去除机理
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VB12负载纳米零价镍固定地下水中U(Ⅵ)/Se(Ⅳ)的效能研究
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作者 吴兴农 李小燕 +6 位作者 温馨 王澜 付晓辉 刘小亮 黄希 张益硕 刘波 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2023年第11期4032-4042,共11页
本研究用液相还原法制备了VB12负载纳米零价镍(VB12@nZVNi)复合材料,通过动态试验探讨了复合材料原位固定地下水中U(Ⅵ)/Se(Ⅳ)的固定效果.运用Thomas、Yoon-Nelson模型对所得试验数据进行拟合,讨论VB_(12)@nZVNi固定U(Ⅵ)/Se(Ⅳ)的性能... 本研究用液相还原法制备了VB12负载纳米零价镍(VB12@nZVNi)复合材料,通过动态试验探讨了复合材料原位固定地下水中U(Ⅵ)/Se(Ⅳ)的固定效果.运用Thomas、Yoon-Nelson模型对所得试验数据进行拟合,讨论VB_(12)@nZVNi固定U(Ⅵ)/Se(Ⅳ)的性能.结果表明,VB_(12)@nZVNi材料对模拟U(Ⅵ)/Se(Ⅳ)污染地下水有着较好的固定效果,对U(Ⅵ)/Se(Ⅳ)的最大吸附量分别为106.96 mg·g^(-1)、103.92 mg·g^(-1).Yoon-Nelson、Thomas模型符合其动态吸附过程,且理论吸附量和半穿透率与实际值比较接近.因此,VB_(12)@nZVNi可以作为一种有前景的固定材料,用于含U(Ⅵ)/Se(Ⅳ)地下水的固定和净化处理. 展开更多
关键词 维生素B12 纳米零价镍 负载 铀() 硒(Ⅳ) 地下水
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土壤腐殖酸的提取及其对U(Ⅵ)的吸附 被引量:16
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作者 朱海军 廖家莉 +4 位作者 张东 康厚军 刘期凤 杨远友 刘宁 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第6期683-688,共6页
用稀碱法从拟作为核废物填埋场的土壤中提取腐殖酸并用元素分析和红外光谱进行表征。用此腐殖酸对U(Ⅵ)进行的吸附实验结果表明:当U(Ⅵ)初始总浓度为0.84×10^-4mol/L、溶液pH为3时,5mg腐殖酸可从20mL溶液中吸附U(Ⅵ)80... 用稀碱法从拟作为核废物填埋场的土壤中提取腐殖酸并用元素分析和红外光谱进行表征。用此腐殖酸对U(Ⅵ)进行的吸附实验结果表明:当U(Ⅵ)初始总浓度为0.84×10^-4mol/L、溶液pH为3时,5mg腐殖酸可从20mL溶液中吸附U(Ⅵ)80%以上;两相接触8h后达到动态平衡;水相U(Ⅵ)浓度与吸附量之间的关系符合Langmuir经验公式;在0~40℃范围内,温度对吸附有不大的正影响;Al^3+、Ca^2+、Nd^3+、Eu^3+、CO3^2-、柠檬酸根离子、SO4^2-和EDTA等能使该腐殖酸对U(Ⅵ)的吸附率显著降低,而K^+、NO3^-等对吸附则无明显影响。 展开更多
关键词 土壤 腐殖酸 提取 吸附 u()
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