NH_3再生对蜂窝状V_2O_5/ACH催化剂同时脱硫脱硝性能的影响

考察了NH3再生温度及再生次数对蜂窝状活性炭ACH担载V2O5催化剂（V2O5/ACH）同时脱硫脱硝再生性能的影响,并重点分析了NH3再生提高催化剂脱硫活性的微观机理。结果表明：在NH3（φ=0.05）/Ar气氛中于330-350℃再生70 min能使V2O5/ACH催化剂再生,且脱硝活性显著提高,脱硫活性也有所增加,其中最佳再生温度为330℃;V2O5/ACH催化剂于200℃同时脱硫脱硝反应后生成的硫酸铵盐在330-350℃可完全分解,但VOSO4却难以被还原脱除。

载钒量对蜂窝状V_2O_5/ACH催化剂同时脱硫脱硝活性的影响

蜂窝状活性炭（ACH）经850°C水蒸气活化、用等体积的偏钒酸铵和草酸的混合溶液浸渍,经干燥、煅烧和预氧化后制得新型V2O5/ACH催化剂.考察了V2O5担载量对蜂窝状V2O5/ACH同时脱硫脱硝反应活性的影响,并采用BET、FT-IR和TPD等手段表征了不同V2O5担载量时V2O5/ACH催化剂的物理化学特性.结果表明：V2O5担载量（质量百分数）为1%～5%时,随担载量的增加,新鲜催化剂的脱硫活性增加,脱硝活性降低.NH3气氛再生提高了较低担载量（1%～3%）时催化剂的脱硫活性,降低了较高担载量（5%）的脱硫活性.但NH3再生显著提高了催化剂的脱硝活性,且随V2O5担载量的降低这种促进作用愈加显著.为获得理想的同时脱硫脱硝活性,催化剂的适宜V2O5担载量为1%～3%.

粘结剂对蜂窝状V_2O_5/ACH同时脱硫脱硝活性的影响

在以硅酸盐和酚醛树脂为粘结剂的蜂窝状活性炭(ACH)载体上担载V2O5,制备了系列V2O5/ACH催化剂,考察了粘结剂对其同时脱硫脱硝活性的影响.结果表明,以硅酸盐为粘结剂的催化剂中碳和碱金属含量改变,影响脱硫脱硝活性,碳含量高、碱金属含量低的载体适合用于制备脱硫脱硝催化剂.以酚醛树脂为粘结剂的催化剂具有较高的碳含量和微孔孔容,脱硫活性较高,但脱硝活性低.添加硅酸盐所制催化剂因其具有较高的氧/碳比例,导致脱硝活性较高,但载体的微孔数量减少,从而降低了比表面积和微孔孔容,进而降低其脱硫活性.在添加30%硅酸盐或酚醛树脂(碳化温度为900℃)的最佳条件下,硅酸盐为粘结剂所制催化剂的脱硝率达90%以上,酚醛树脂为粘结剂所制催化剂的硫容为7.3%(ω).

NH_3再生提高蜂窝状V_2O_5/ACH催化剂脱硝活性的机理

对NH3再生提高V2O5/ACH催化剂脱硝活性的微观机理进行了分析.结果表明,在初次同时脱硫脱硝过程中,V2O5/ACH催化剂表面会形成一定量的含氧官能团和有利于NH3化学吸附的SO24-离子,进而在330℃NH3再生过程中,含氧官能团与吸附的NH3反应转化为含氮官能团;在二次同时脱硫脱硝过程中,NO不仅与NH3反应,而且也与催化剂表面形成的含氮官能团反应,从而提高了V2O5/ACH催化剂的脱硝活性.

载体预处理对蜂窝状V_2O_5/ACH低温脱硫脱硝活性的影响

经不同预处理条件制得的蜂窝状活性炭(ACH),等体积浸渍偏钒酸铵和草酸的混合溶液,经干燥、煅烧和预氧化后制得新型V2O5 ACH催化剂。实验结果表明,850℃下水蒸气活化可提高2%V2O5 ACH催化剂在200℃下的脱硫活性,但基本不改变脱硝活性;NH3再生后催化剂的脱硝活性显著提高,对SO2的吸附也有所增加。活化温度从850℃升至950℃,相应催化剂的脱硫脱硝活性略微降低;活化时水蒸气体积含量从28%增至80%,催化剂的脱硫脱硝活性也有不同程度的下降。在28%的水蒸气含量和850℃活化温度的最佳预处理条件下,经第二次再生后的2%V2O5 ACH催化剂的SO2转化率降为80%时的吸附硫容为4.9%,同时脱硝率达93%。