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VOx/SBA-15催化剂上甲苯气相部分氧化 被引量:7
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作者 王彬 房克功 +1 位作者 陈建刚 孙予罕 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第1期94-98,共5页
采用等体积浸渍法制备了不同负载量的VOx/SBA-15催化剂。UV-Vis和H2-TPR等表征结果表明,在较低钒负载量下,钒物种的分散程度较高,主要以孤立的VO43-以及少量聚合体V-O-V形式存在;钒负载量较高时会有大量的聚合体V-O-V甚至晶相V2O5出现,... 采用等体积浸渍法制备了不同负载量的VOx/SBA-15催化剂。UV-Vis和H2-TPR等表征结果表明,在较低钒负载量下,钒物种的分散程度较高,主要以孤立的VO43-以及少量聚合体V-O-V形式存在;钒负载量较高时会有大量的聚合体V-O-V甚至晶相V2O5出现,而且,催化剂的酸性随着钒物种的高度分散而降低。甲苯气相部分氧化反应结果表明,随着钒负载量的提高,苯甲醛的选择性先升后降,CO、CO2等选择性逐渐提高。这是由于催化剂存在大量的聚合体V-O-V和晶相V2O5时,聚集态钒物种表面较多的酸量促使苯甲醛深度氧化。在相同钒负载量下,催化剂VOx/SBA-15的钒物种分散状态优于VO/MCM-41和VO/SiO,从而使得催化剂VO/SBA-15呈现较高的苯甲醛选择性。 展开更多
关键词 vox/SBA-15 催化氧化 甲苯 苯甲醛 钒基催化剂
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不同负载量VO_X/Mg-Al-O催化剂表面物种分析及其环己烷氧化脱氢性能研究
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作者 方健 路平 +1 位作者 余国贤 晋梅 《江汉大学学报(自然科学版)》 2016年第1期52-57,共6页
采用等体积浸渍法制备了不同钒负载量的VOX/Mg-Al-O催化剂,采用XRD、氮气吸附-脱附、FT-IR、H2-TPR等催化剂表征方法对所制备的催化剂进行分析表征,并将催化剂用于环己烷脱氢的催化反应,以研究催化剂表面物种性质与其氧化脱氢反应性能... 采用等体积浸渍法制备了不同钒负载量的VOX/Mg-Al-O催化剂,采用XRD、氮气吸附-脱附、FT-IR、H2-TPR等催化剂表征方法对所制备的催化剂进行分析表征,并将催化剂用于环己烷脱氢的催化反应,以研究催化剂表面物种性质与其氧化脱氢反应性能之间的关系。结果表明:当钒负载量为4%左右时,催化剂表面以还原性能好、单层分散的孤立态和聚合态钒氧物种为主;当钒负载量高于4%时,催化剂表面开始形成还原性能较差的镁钒酸盐物种。当采用4 VOX/Mg-Al-O催化剂、反应温度475℃、烃氧比为2、空气流量100 m L/min的操作条件下,在催化剂表面所形成的低价钒氧物种为环己烷脱氢反应的活性物种,可获得较好的环己烷氧化脱氢制取环己烯的催化性能。 展开更多
关键词 类水滑石催化剂 vox/mg-al-o 负载量 氧化脱氢 氧物种
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V-Mg-Al-O催化剂表面钒活性物种研究
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作者 翟梦然 陈志伟 +2 位作者 雷永康 方健 晋梅 《山东化工》 CAS 2016年第6期14-16,19,共4页
采用两步法制备以类水滑石为载体的VOX/Mg-Al-O催化剂,对类水滑石前驱体进行TG-DTA分析,采用XRD、FT-IR、H_2-TPR等催化剂表征手段以获得催化剂表面活性物种类型与结构。根据TG-DTA结果,类水滑石前驱体分子结构式为Mg_(0.69)Al_(0.31)(O... 采用两步法制备以类水滑石为载体的VOX/Mg-Al-O催化剂,对类水滑石前驱体进行TG-DTA分析,采用XRD、FT-IR、H_2-TPR等催化剂表征手段以获得催化剂表面活性物种类型与结构。根据TG-DTA结果,类水滑石前驱体分子结构式为Mg_(0.69)Al_(0.31)(OH)_2(CO_3)_(0.16)×0.81H_2O。结合XRD、FT-IR和H2-TPR表征结果,可知:当钒负载量较低时,催化剂表面以还原性能好、单层分散的孤立态和聚合态钒氧物种为主;当钒负载量较高时,催化剂表面以还原性能较差的镁钒酸盐物种为主。 展开更多
关键词 类水滑石 vox/mg-al-o 催化剂制备 活性物种
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VO_x/SiO_2催化剂上正丁烷催化脱氢制正丁烯 被引量:5
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作者 胥月兵 陆江银 +1 位作者 钟梅 王吉德 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2008年第3期26-30,共5页
在微型固定床反应器上考察了催化剂的焙烧温度、钒氧化物负载量、反应温度、H2/n-C4H10比及空速对负载法制备的VOx/SiO2催化剂上正丁烷催化脱氢制正丁烯的反应性能的影响。结果表明:V2O5负载量为12%(质量分数)、焙烧温度为550℃为最佳... 在微型固定床反应器上考察了催化剂的焙烧温度、钒氧化物负载量、反应温度、H2/n-C4H10比及空速对负载法制备的VOx/SiO2催化剂上正丁烷催化脱氢制正丁烯的反应性能的影响。结果表明:V2O5负载量为12%(质量分数)、焙烧温度为550℃为最佳催化剂制备条件,反应温度在590~600℃,氢烃摩尔比为1~2及空速在(2~4)×103ml/(h·g)范围可获得最佳正丁烯收率30.6%;正丁烯中1-丁烯及2-丁烯产物分布受反应温度影响较大,而几乎不受氢烃比和空速的影响。 展开更多
关键词 vox/SiO2催化剂 正丁烷 催化脱氢 正丁烯
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VO_x/SiO_2催化剂上正丁烷氧化脱氢 被引量:2
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作者 陆江银 杨朋坤 《新疆大学学报(自然科学版)》 CAS 2011年第1期76-82,共7页
采用浸渍法制备了系列VOx/SiO2催化剂,研究了VOx负载量、反应温度、n-butane/O2,空速及反应时间对反应的影响.在反应温度为550℃,VOx负载为3%,n-butane/O2/N2=4/4/42(摩尔比),原料气重时空速为1.5×104mol.h-1.(g.cat)-1时最佳,此... 采用浸渍法制备了系列VOx/SiO2催化剂,研究了VOx负载量、反应温度、n-butane/O2,空速及反应时间对反应的影响.在反应温度为550℃,VOx负载为3%,n-butane/O2/N2=4/4/42(摩尔比),原料气重时空速为1.5×104mol.h-1.(g.cat)-1时最佳,此时正丁烷转化率和C4烯烃收率分别为40.1%和18.8%,并通过BET、XRD、NH3-TPD、H2-TPR、FT-IR对催化剂进行了表征,XRD,H2-TPR表征结果表明,在低负载量下,VOx能在载体上分散,高负载量时V2O5晶体出现.NH3-TPD表征结果说明,催化剂表面的酸性以弱酸位为主,催化剂活性钒物种表面的酸性增加会提高催化剂的活性,同时也会加剧正丁烷深度氧化反应的程度. 展开更多
关键词 vox/SiO2催化剂 正丁烷 氧化脱氢
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氟掺杂VO_x/TiO_y低温选择性催化还原催化剂的制备及其性能 被引量:1
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作者 李云涛 钟秦 马卫华 《动力工程》 CSCD 北大核心 2009年第9期854-858,共5页
通过溶胶-凝胶法制得氟掺杂氧化钛载体,然后负载活性组分氧化钒,制得了不同氟掺杂量的氧化钒/氧化钛催化剂,并对这些催化剂进行了活性测试和表征.结果表明:氟掺杂能大幅度提高催化剂的低温选择性催化还原(SCR)性能,且氟掺杂量为[F]/[Ti]... 通过溶胶-凝胶法制得氟掺杂氧化钛载体,然后负载活性组分氧化钒,制得了不同氟掺杂量的氧化钒/氧化钛催化剂,并对这些催化剂进行了活性测试和表征.结果表明:氟掺杂能大幅度提高催化剂的低温选择性催化还原(SCR)性能,且氟掺杂量为[F]/[Ti]=1.35×10-2时,催化活性最好;在453 K时,该催化剂对NO的脱除效率为61%,在483 K时,NO的脱除效率为97%;SO2和H2O对氟掺杂催化剂上的低温SCR反应存在协同抑制效应,且该抑制效应是可逆的;催化剂活性得到提高的原因在于,氟掺杂增强了活性组分氧化钒与载体氧化钛之间的相互作用,有利于提高催化剂的氧化还原性能,同时促进了超氧自由基的形成,有利于中间产物NO2-和NO3-的生成. 展开更多
关键词 氟掺杂vox/TiOy 低温选择性催化还原 NO 超氧自由基
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MgO改性VO_x/SiO_2催化剂上正丁烷氧化脱氢反应性能
7
作者 陆江银 杨朋坤 柳彦从 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2010年第8期42-46,共5页
研究VO_x/SiO_2催化剂上正丁烷氧化脱氢制丁烯的反应性能,考察VO_x负载量和助剂MgO对VO_x/SiO_2催化性能的影响。结果表明,综合考虑反应物转化率和目标产物正丁烯和1,3-丁二烯选择性,VO_x的最佳负载量为3%;助剂MgO的加入可以提高丁烯和1... 研究VO_x/SiO_2催化剂上正丁烷氧化脱氢制丁烯的反应性能,考察VO_x负载量和助剂MgO对VO_x/SiO_2催化性能的影响。结果表明,综合考虑反应物转化率和目标产物正丁烯和1,3-丁二烯选择性,VO_x的最佳负载量为3%;助剂MgO的加入可以提高丁烯和1,3-丁二烯的选择性,抑制正丁烷的裂解,提高C_4烯烃的总收率。 展开更多
关键词 vox/SiO2 催化剂 正丁烷 氧化脱氢 MgO改性
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金属改性VO_x/SiO_2催化剂上正丁烷氧化脱氢
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作者 杨朋坤 陆江银 田润丰 《新疆大学学报(自然科学版)》 CAS 2010年第3期343-348,共6页
在3%VOx/SiO2催化剂对正丁烷氧化脱氢(ODH)效果良好的基础上,采用共同浸渍的方法,添加金属Li、K、Ca、Sr、Al、Ni、Zn、Fe的金属氧化物为改进剂.实验结果表明:加入Li、Ca、Sr、Zn等金属虽然降低了催化剂的活性,但可以大大改善对正丁烷... 在3%VOx/SiO2催化剂对正丁烷氧化脱氢(ODH)效果良好的基础上,采用共同浸渍的方法,添加金属Li、K、Ca、Sr、Al、Ni、Zn、Fe的金属氧化物为改进剂.实验结果表明:加入Li、Ca、Sr、Zn等金属虽然降低了催化剂的活性,但可以大大改善对正丁烷深度氧化的程度;Al、Fe不但降低了催化剂的活性,同时也使正丁烷深度氧化程度大增;K有利于正丁烷发生裂解反应,而不利于脱氢产物的生成;Ni可以显著改善C4烯烃的选择性,有利于1,3-丁二烯生成不利于正丁烯的生成,同时也降低了催化剂的活性.通过H2-TPR研究表明:NiO和VOx相结合形成了新物种,其还原温度介于两者之间;FeOx和VOx结合生成了更强氧化性物种;Li、K、Ca、Sr、Al、Zn改性后均未出现新的氢消耗峰,并且其氢消耗峰均向高温移动,说明金属改进剂的加入使钒活性组分更难被还原. 展开更多
关键词 MO-vox/SiO2催化剂 正丁烷 氧化脱氢 金属改性
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钨对VO_x/TiO_2催化燃烧氯苯的作用 被引量:3
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作者 秦昆 刘善堂 《工业催化》 CAS 2012年第6期15-18,共4页
采用等体积浸渍法(VOx和WOx的添加采用共浸渍)制备不同钨添加量的VOx-WOx/TiO2(VW/Ti)催化剂。采用XRD和EDS对VW/Ti催化剂样品进行表征,并考察催化剂催化燃烧氯苯的活性。结果表明,钨添加前,VOx/TiO2催化剂中TiO2以锐钛矿相和金红石相共... 采用等体积浸渍法(VOx和WOx的添加采用共浸渍)制备不同钨添加量的VOx-WOx/TiO2(VW/Ti)催化剂。采用XRD和EDS对VW/Ti催化剂样品进行表征,并考察催化剂催化燃烧氯苯的活性。结果表明,钨添加前,VOx/TiO2催化剂中TiO2以锐钛矿相和金红石相共存,锐钛矿相为主要晶相,同时还存在V2O5晶相;添加一定量钨后,催化剂中TiO2金红石相和V2O5晶相消失,W与Ti质量比0.024时,催化剂中活性组分VOx在载体TiO2表面分散最均匀,催化活性最高,T50和T90分别为226.72℃和298.67℃。W与Ti质量比0.12时,出现WO3晶相,催化活性略降。因此,适量添加钨不仅可以抑制TiO2由锐钛矿相向金红石相转变,还可以促进活性组分VOx在载体上的分散,进而改善催化剂催化降解氯苯的活性。 展开更多
关键词 催化化学 vox -WOx /TiO2催化剂 钨添加 催化燃烧 氯苯
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New insights into the role of vanadia species as active sites for selective catalytic reduction of NO with ammonia over VO_x/CeO_2 catalysts 被引量:1
10
作者 Farong Ji Chenxu Li +2 位作者 Jianqiang Wang Jun Wang Meiqing Shen 《Journal of Rare Earths》 SCIE EI CAS CSCD 2020年第7期719-724,I0002,共7页
A series of VOx/CeO2 catalysts we re synthesized via vanadia supported on ceria with different BET surface areas.The catalysts were employed to investigate the active sites for the selective catalytic reduction of NO ... A series of VOx/CeO2 catalysts we re synthesized via vanadia supported on ceria with different BET surface areas.The catalysts were employed to investigate the active sites for the selective catalytic reduction of NO with NH3(NH3-SCR).The kinetic results show that VOx/CeO2 catalysts exhibit nearly constant apparent activation energies(Ea),indicating the same SCR reaction mechanism.The V-O-Ce bridging modes and oligomeric VOx were identified and quantified by Raman,FT-IR and H2-TPR.The amounts of the V-O-Ce bridging modes calculated by H2-TPR are correlated to the NH3-SCR intrinsic reaction rates.The turnover frequencies(TOFs) show a constant value at the same temperature,which were calculated based on the number of V-O-Ce bridging modes of VOx/CeO2 catalysts.Therefore,it can be concluded that the V-O-Ce bridging modes are the active sites of VOx/CeO2 catalysts for the NH3-SCR reaction. 展开更多
关键词 Selective catalytic reduction vox/CeO2 catalysts V-O-Ce bridging modes Active sites Rare earths
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共沉淀法掺杂SiO2对V2O5-WO3/TiO2催化剂SCR性能的影响 被引量:16
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作者 赵梦梦 陈梦寅 +4 位作者 张鹏举 赵辉 唐富顺 阮乐 杨宏斌 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第3期223-235,共13页
通过共沉淀法将SiO_2组分掺入到V2O5-WO3/SiO_2-TiO_2催化剂TiO_2载体中,并通过多种物理化学手段,考察了不同SiO_2掺杂量对催化剂结构、表面性质与SCR性能的影响.结果表明,SiO_2掺入到TiO_2中,Si与Ti形成Si—O—Ti键,使催化剂比表面积增... 通过共沉淀法将SiO_2组分掺入到V2O5-WO3/SiO_2-TiO_2催化剂TiO_2载体中,并通过多种物理化学手段,考察了不同SiO_2掺杂量对催化剂结构、表面性质与SCR性能的影响.结果表明,SiO_2掺入到TiO_2中,Si与Ti形成Si—O—Ti键,使催化剂比表面积增加.Si—O—Ti键的生成以及Si Ox物种上的-OH基团使催化剂表面Br?nsted酸增加,但新增的Br?nsted酸对SCR反应不利,并且SiO_2的掺杂也使得V^(5+)含量降低,Si—O—V键合作用使分散的VOx物种更难还原.Si组分以共沉淀法掺入到V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂会造成脱硝活性的显著下降. 展开更多
关键词 SiTiOx复合氧化物 V2O5-WO3/TIO2催化剂 掺杂 SCR vox物种
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La2O3掺杂对V2O5-WO3/TiO2催化剂SCR性能的影响 被引量:5
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作者 赵梦梦 陈梦寅 +5 位作者 李尚相 张鹏举 赵辉 唐富顺 阮乐 杨宏斌 《钢铁钒钛》 CAS 北大核心 2017年第1期60-68,共9页
通过共沉淀法将La组分掺入到TiO_2载体中,采用浸渍法将V和W组分负载到La_2O_3-TiO_2复合氧化物上,制备出V2O5-WO3/La_2O_3-TiO_2催化剂。考察不同La_2O_3掺杂量对其NH3催化还原NO性能的影响,同时通过多种物理化学手段进行表征分析。XRD,... 通过共沉淀法将La组分掺入到TiO_2载体中,采用浸渍法将V和W组分负载到La_2O_3-TiO_2复合氧化物上,制备出V2O5-WO3/La_2O_3-TiO_2催化剂。考察不同La_2O_3掺杂量对其NH3催化还原NO性能的影响,同时通过多种物理化学手段进行表征分析。XRD,NH_3-in situ DRIFTS,H_2-TPR,XPS和UV-vis DRS测试结果表明,元素La与Ti以La-O-Ti键相互作用,生成高度分散的镧物种,也使得TiO_2具有更好的热稳定性,但由于LaO_x物种与VO_x物种和WO_x物种之间的相互作用,降低了催化剂的氧化还原性和表面Brnsted酸数量,从而降低了其催化活性。 展开更多
关键词 V2O5-WO3/TIO2催化剂 多相催化 掺杂 NH3选择性催化还原NOx LaTiOx复合氧化物 vox物种
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