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Zn含量对Zn/ZSM-5催化剂表面Zn物种结构及催化性能的影响
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作者 耿蕊 刘亚聪 +4 位作者 牛宪军 董梅 樊卫斌 秦张峰 王建国 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第6期800-808,共9页
HZSM-5(Si/Al=30)为载体,用等体积浸渍法合成了系列不同Zn负载量的双功能Zn/ZSM-5催化剂,考察了Zn负载量在乙烯芳构化过程中的催化性能。用X射线粉末衍射(XRD)、N_(2)吸附-脱附和吡啶吸附红外光谱(Py-FTIR)方法考察了催化剂的结构和酸性... HZSM-5(Si/Al=30)为载体,用等体积浸渍法合成了系列不同Zn负载量的双功能Zn/ZSM-5催化剂,考察了Zn负载量在乙烯芳构化过程中的催化性能。用X射线粉末衍射(XRD)、N_(2)吸附-脱附和吡啶吸附红外光谱(Py-FTIR)方法考察了催化剂的结构和酸性,用电感耦合等离子发射光谱(ICP)、紫外可见光谱(UV-vis DRS)、X射线吸收精细结构(XAFS)技术解析了Zn物种的结构及其流失行为。结果表明,Zn含量对其在HZSM-5上的存在状态及催化乙烯芳构化反应性能均有明显的影响,具有较多活性六配位ZnOH+物种的1.5%-Zn(IM)/Z5催化剂表现出较高的芳烃选择性和催化剂稳定性,且表现出较低的Zn流失速率。 展开更多
关键词 zn/zsm-5 等体积浸渍 zn负载量 zn物种 乙烯芳构化
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Zn/ZSM-5催化剂中Zn物种与CO_(2)和正丁烷耦合反应间相关性研究
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作者 孙旭科 刘荣升 +4 位作者 范改丽 刘昱含 叶芳秀 于政锡 刘中民 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第6期154-163,共10页
随着全球温室气体排放的持续增长,二氧化碳(CO_(2))的高效转化与利用已成为应对气候变化、推动可持续发展的重要途径之一.在本课题组的前期研究中,以正丁烷为模型化合物,成功实现了H-ZSM-5分子筛催化CO_(2)与正丁烷发生耦合反应.实验还... 随着全球温室气体排放的持续增长,二氧化碳(CO_(2))的高效转化与利用已成为应对气候变化、推动可持续发展的重要途径之一.在本课题组的前期研究中,以正丁烷为模型化合物,成功实现了H-ZSM-5分子筛催化CO_(2)与正丁烷发生耦合反应.实验还发现,通过对H-ZSM-5进行Zn改性,可以显著提高其催化性能,这为CO_(2)的高效转化和利用提供了新的研究方向.然而,目前关于Zn-ZSM-5催化剂中Zn物种的具体存在状态及其与耦合反应性能之间的关系尚不明确,这限制了高效催化剂的进一步设计.因此,深入探究Zn物种在Zn-ZSM-5催化剂中的存在状态及其与催化性能之间的关联机制,从而设计和开发更高效的CO₂转化催化剂已成为当务之急.本文通过紫外-可见光漫反射光谱、X-射线光电子能谱和1H魔角旋转-核磁共振等多种技术系统地表征了Zn-ZSM-5分子筛中酸性中心和Zn物种存在状态的演变过程,讨论了Zn物种活性中心与耦合反应之间的构-效关系,阐明了耦合反应的机理.研究表明,Zn-ZSM-5分子筛中Zn物种主要以ZnO团簇、Zn-OH^(+)和(Zn-O-Zn)^(2+)的形式存在,且其含量随Zn负载量的变化而改变.其中,ZnO团簇及(Zn-O-Zn)^(2+)物种的含量随Zn负载量的增加而上升,而Zn-OH^(+)物种含量则先上升后下降,这是由于部分Zn-OH^(+)物种转化为(Zn-O-Zn)^(2+)物种.在CO_(2)与正丁烷的耦合反应中,正丁烷的转化受到Brønsted酸位点的减少、Zn活性位点的形成以及粗晶ZnO物种的堆积等多种因素的影响.Zn-OH^(+)物种是主要的CO_(2)催化转化活性中心,而芳烃的生成则主要受Zn-OH^(+)和(Zn-O-Zn)^(2+)物种的影响.Zn-OH^(+)和(Zn-O-Zn)^(2+)物种均具有较强的脱氢性能,可通过脱氢路径促进芳烃的生成.Zn5%-ZSM-5(Zn负载量为5 wt%)样品表现出最优的催化性能:正丁烷转化率为94.71%,CO_(2)转化率为30.43%,芳烃选择性为53.71%.原位实验进一步证实了内酯、羧酸和不饱和醛酮等含氧化合物作为中间体的存在.基于上述研究,我们提出了Zn-ZSM-5上CO_(2)和正丁烷耦合的反应机理,主要包括以下三条反应路径:(1)在Zn-OH^(+)物种的催化作用下,正丁烷和CO_(2)首先被耦合活化形成内酯,随后经过一系列反应形成羧酸、酸酐和其他含氧化合物,最终通过复杂的反应生成芳烃.(2)部分CO_(2)在Zn-OH^(+)物种的催化下,通过逆水煤气变换(RWGS)反应以及与烃类化合物的干重整反应生成CO.这些CO随后在Zn-OH^(+)物种的催化下与烯烃发生耦合反应,最终生成芳烃产物.(3)正丁烷在Zn-OH^(+)和(Zn-O-Zn)^(2+)物种的催化下,发生脱氢和异构化反应产生烯烃.部分烯烃可通过与CO耦合或烯烃发生聚合、环化、脱氢等过程生成芳烃产物.综上所述,本文深入探讨了CO_(2)与正丁烷在Zn-ZSM-5催化剂上的耦合反应机制.通过系统研究,建立了催化剂中Zn物种与催化性能之间的构-效关系,并提出了耦合反应的具体路径.本文不仅有助于深入理解Zn-ZSM-5的催化作用机制,而且对于未来设计和开发更高效的催化体系具有重要的参考价值. 展开更多
关键词 耦合反应 CO_(2)利用 锌的引入 zn-OH+ (zn-O-zn)^(2+) zsm-5
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不同Zr含量对Cu-Zn/ZSM-5催化剂催化CO_(2)加氢制甲醇性能的影响
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作者 李国峰 刘凯楠 +3 位作者 李帅 杨伟强 孙庆国 莫文龙 《工业催化》 CAS 2023年第12期48-53,共6页
采用浸渍法制备不同Zr添加量的系列催化剂0%Zr-Cu-Zn/ZSM-5、2%Zr-Cu-Zn/ZSM-5、4%Zr-Cu-Zn/ZSM-5、6%Zr-Cu-Zn/ZSM-5、8%Zr-Cu-Zn/ZSM-5。采用XRD、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR作为表征手段,以CO_(2)加氢制备甲醇作为催化剂性能评价的反应体... 采用浸渍法制备不同Zr添加量的系列催化剂0%Zr-Cu-Zn/ZSM-5、2%Zr-Cu-Zn/ZSM-5、4%Zr-Cu-Zn/ZSM-5、6%Zr-Cu-Zn/ZSM-5、8%Zr-Cu-Zn/ZSM-5。采用XRD、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR作为表征手段,以CO_(2)加氢制备甲醇作为催化剂性能评价的反应体系,探究不同Zr添加量对催化剂物性结构和加氢性能的影响。结果表明,助剂Zr的加入对催化剂的酸性、孔道结构以及催化性能有显著影响,添加4%Zr的催化剂4%Zr-Cu-Zn/ZSM-5具有最佳的活性,CO_(2)转化率约为14%,甲醇选择性约为85%。 展开更多
关键词 催化化学 助剂Zr Cu-zn/zsm-5催化剂 CO_(2)加氢 甲醇
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CTAB辅助晶种法合成Zn/ZSM-5催化剂及其在催化重整纤维素挥发分的作用
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作者 姚乃瑜 曹景沛 +5 位作者 赵静平 庞新博 刘天龙 蔡士杰 陈晨旭 赵小燕 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第6期2359-2368,共10页
石油的大量消耗和环境的日益恶化引发了人们对可持续化学的关注和发展。生物质能源是地球上唯一可再生的碳源,被认为是替代目前短期内无法再生的化石燃料的潜在能源。生物质热解挥发分在ZSM-5上催化生成芳烃是一种有前途的生物质增值化... 石油的大量消耗和环境的日益恶化引发了人们对可持续化学的关注和发展。生物质能源是地球上唯一可再生的碳源,被认为是替代目前短期内无法再生的化石燃料的潜在能源。生物质热解挥发分在ZSM-5上催化生成芳烃是一种有前途的生物质增值化利用方式,通过调节ZSM-5分子筛孔道结构和表面活性位点来提高轻质芳烃的产率和抑制积炭的生成。采用十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,使用晶种法在合成过程中添加了金属Zn合成多级孔Zn/ZSM-5分子筛,阐述了合成过程中金属Zn与CTAB的作用对ZSM-5晶化过程的影响,并将该催化剂应用于纤维素热解挥发分催化重整制备轻质芳烃的研究中。并使用XRD、SEM、BET、NH3-TPD和XPS等手段对催化剂进行表征,从而得到催化剂的物化结构。结果表明,适量CTAB的加入增大了分子筛的比表面积,显著增加了介孔,促进了反应物与产物的传质,抑制了反应中积炭的生成。并且CTAB的存在能够调控金属Zn的存在形态,加强了金属Zn与分子筛骨架的相互作用,形成更多的Zn-OH+活性位点,使催化剂拥有较强的脱氧能力和氢转移能力,促进了碳氢化合物的芳构化,金属Zn的加入也弥补了酸量的降低。ZnZ5-1(合成初始物料中CTAB/SiO_(2)摩尔比为1)具有适宜的介孔(3~10 nm)和适当的酸量,表现出较好的催化性能,轻质芳烃产率最高达166.7 mg/g。在合成过程中使用介孔模板剂的同时引入金属活性位点,通过2者协同作用调控催化剂特性,为提高生物质挥发分催化重整制轻质芳烃产率提供了思路。 展开更多
关键词 纤维素 催化重整 多级孔zn/zsm-5 轻质芳烃 热解
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Zn/ZSM-5分子筛晶粒大小和预处理条件对丙烷芳构化性能的影响 被引量:12
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作者 张建祥 关乃佳 +3 位作者 李伟 刘明 刘述全 李赫咺 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2000年第1期11-14,共4页
在常压连续流动固定床反应器上,以Zn/HZSM - 5 为催化剂,考察了分子筛晶粒大小、焙烧温度、水热处理温度和正硅酸乙酯改性对丙烷芳构化转化率、芳烃收率以及产物分布的影响。用吡啶吸附红外光谱表征了分子筛的表面酸性和酸... 在常压连续流动固定床反应器上,以Zn/HZSM - 5 为催化剂,考察了分子筛晶粒大小、焙烧温度、水热处理温度和正硅酸乙酯改性对丙烷芳构化转化率、芳烃收率以及产物分布的影响。用吡啶吸附红外光谱表征了分子筛的表面酸性和酸强度(B 酸和L 酸) ,并与反应结果进行关联,得出了一系列有意义的结果。 展开更多
关键词 丙烷芳构化 zn/zsm-5 分子筛 晶粒大小 催化剂
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Zn/ZSM-5分子筛催化剂上乙烯芳构化研究 被引量:5
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作者 孙玉建 骞伟中 魏飞 《过程工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2009年第S2期51-55,共5页
采用制备的Zn/HZSM-5催化剂在固定床微反中研究了乙烯无氧芳构化过程,考察了ZSM-5分子筛的硅铝比、催化剂的Zn含量、反应温度、空速、乙烯分压等条件对乙烯的转化率、芳烃的选择性和催化剂稳定性等的影响,得到优化的工艺条件为:使用高... 采用制备的Zn/HZSM-5催化剂在固定床微反中研究了乙烯无氧芳构化过程,考察了ZSM-5分子筛的硅铝比、催化剂的Zn含量、反应温度、空速、乙烯分压等条件对乙烯的转化率、芳烃的选择性和催化剂稳定性等的影响,得到优化的工艺条件为:使用高硅铝比(150)的ZSM-5分子筛,Zn含量为2%,反应温度为500℃,空速为3000mL/(g-h),芳烃收率可达60%以上,且催化剂稳定性较好. 展开更多
关键词 乙烯芳构化 zn/zsm-5 转化率 选择性 稳定性
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Zn/ZSM-5催化剂在甲醇制芳烃(MTA)反应中的失活与再生 被引量:8
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作者 张娜 徐亚荣 +1 位作者 徐新良 王吉德 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2015年第6期18-21,27,共5页
在固定床反应器中进行Zn/ZSM-5分子筛催化甲醇转化制芳烃反应的积炭失活实验,采用X射线衍射,傅里叶变换红外光谱,N_2吸附-脱附,氨气程序升温脱附,热重等方法对新鲜及失活催化剂进行了表征。结果表明,在甲醇制芳烃反应中,催化剂的失活主... 在固定床反应器中进行Zn/ZSM-5分子筛催化甲醇转化制芳烃反应的积炭失活实验,采用X射线衍射,傅里叶变换红外光谱,N_2吸附-脱附,氨气程序升温脱附,热重等方法对新鲜及失活催化剂进行了表征。结果表明,在甲醇制芳烃反应中,催化剂的失活主要是由于催化剂表面积炭导致的微孔堵塞引起的,据分析结果推测积炭物种主要是芳香族化合物或带有双键的聚合态化合物。失活催化剂经再生后,催化剂平均孔径增大,稳定性增强,在312h的反应过程中,甲醇转化率始终保持99.8%以上,但芳烃的收率及选择性下降。 展开更多
关键词 zn/zsm-5 甲醇制芳烃(MTA) 失活 再生 活性组分
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正戊烷和甲醇共芳构化反应中Zn/ZSM-5催化剂的失活研究 被引量:2
8
作者 侯扬飞 于明煊 +2 位作者 张娇玉 祝晓琳 李春义 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2019年第9期53-58,共6页
对正戊烷和甲醇共芳构化反应与单独芳构化反应进行了比较,通过催化剂连续反应及再生的方法对共芳构化反应中导致Zn /ZSM-5催化剂失活的因素进行了系统的探究,并采用X射线衍射(XRD)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、吡啶吸附红外光谱(Py-FT... 对正戊烷和甲醇共芳构化反应与单独芳构化反应进行了比较,通过催化剂连续反应及再生的方法对共芳构化反应中导致Zn /ZSM-5催化剂失活的因素进行了系统的探究,并采用X射线衍射(XRD)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、吡啶吸附红外光谱(Py-FTIR)、氮气吸附-脱附等方法对新鲜剂和再生后的催化剂进行了表征。结果表明:共芳构化反应相比于甲醇单独芳构化反应,催化剂失活减慢,共芳构化反应相比于正戊烷单独芳构化反应,可以得到更高的芳烃选择性;共芳构化反应中有甲醇存在时,催化剂除了积炭失活外,还存在分子筛水热脱铝失活,导致再生后的催化剂不能完全恢复原有的活性。 展开更多
关键词 甲醇 正戊烷 共芳构化 zn/zsm-5 失活 再生
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Zn/ZSM-5中Zn的赋存状态对其催化性能的影响 被引量:8
9
作者 忻睦迪 邢恩会 +3 位作者 欧阳颖 徐广通 罗一斌 舒兴田 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2019年第12期42-50,共9页
利用原位水热合成法、液相离子交换法、等体积浸渍法、机械混合法以及固相离子交换法制备具有不同赋存状态的Zn改性ZSM-5分子筛(Zn ZSM-5),并通过X射线衍射、透射电镜、27 Al魔角旋转核磁共振谱等手段对Zn的赋存状态进行全面表征。结果... 利用原位水热合成法、液相离子交换法、等体积浸渍法、机械混合法以及固相离子交换法制备具有不同赋存状态的Zn改性ZSM-5分子筛(Zn ZSM-5),并通过X射线衍射、透射电镜、27 Al魔角旋转核磁共振谱等手段对Zn的赋存状态进行全面表征。结果表明:利用原位水热合成以及液相离子交换法可使Zn物种以Zn 2+形式迁移至分子筛阳离子位;机械混合法以及固相离子交换法可使Zn物种以骨架外ZnO的形式赋存于分子筛表面;等体积浸渍法引入的Zn物种同时以赋存于阳离子位的Zn 2+以及分子筛外表面的ZnO颗粒形式存在;Zn物种与分子筛之间的协同作用使得Zn ZSM-5分子筛在正庚烷催化裂解反应中提高了BTX(苯、甲苯、二甲苯)的收率及选择性。 展开更多
关键词 锌改性 zsm-5 阳离子位 氧化锌 催化裂解
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轻烃在Zn/ZSM-5上的芳构化 被引量:4
10
作者 都国华 骆晓玲 《天然气工业》 EI CAS CSCD 北大核心 1997年第6期54-58,共5页
轻烃芳构化是采用油气加工后生成的液态烃(C3~C9),在Zn改质的ZSM-5沸石分子筛催化剂的作用下(500℃,常压)发生脱氢、芳构化反应,生成苯(B)、甲苯(T)、二甲苯(X)等混合芳烃,实现低碳烷烃改质的过程。这... 轻烃芳构化是采用油气加工后生成的液态烃(C3~C9),在Zn改质的ZSM-5沸石分子筛催化剂的作用下(500℃,常压)发生脱氢、芳构化反应,生成苯(B)、甲苯(T)、二甲苯(X)等混合芳烃,实现低碳烷烃改质的过程。这些混合芳烃既可作高辛烷值汽油的调合剂又可作为化工原料,反应后的副产物还可以综合利用,因此可以显著提高轻烃的应用价值。这种用低碳烷烃制取芳烃的工艺过程不仅为芳烃合成探索了一条新路子,而且也为油田轻烃的高附加值综合加工利用拓宽了途径。为此测试了催化剂的基本物理性质,在100ml试验装置上评价了轻烃(C3~C9)在Zn/ZSM—5上的芳构化,并进行了反应条件的试验,找出了适宜的工艺条件。 展开更多
关键词 轻烃 芳构化 zn/ZMS-5 催化剂 油气加工
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Zn-Pt/ZSM-5催化CO_(2)辅助丙烷脱氢的密度泛函理论研究
11
作者 屈姝良 樊华华 +2 位作者 聂小娃 丁凡舒 郭新闻 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期392-403,共12页
通过密度泛函理论(DFT)计算研究了Zn-Pt/ZSM-5催化丙烷脱氢的反应机理,筛选出最优能量途径。研究发现丙烷在Zn-Lewis和Pt-Lewis酸位点上具有不同的反应路径和限速步骤。Bader电荷计算结果表明,丙烷分子吸附后,[Zn-O-Pt]^(2+)活性位点中P... 通过密度泛函理论(DFT)计算研究了Zn-Pt/ZSM-5催化丙烷脱氢的反应机理,筛选出最优能量途径。研究发现丙烷在Zn-Lewis和Pt-Lewis酸位点上具有不同的反应路径和限速步骤。Bader电荷计算结果表明,丙烷分子吸附后,[Zn-O-Pt]^(2+)活性位点中Pt上的电子密度增加,有利于丙烷活化,Pt位点对H的吸引能力更强,导致Pt—H键断裂生成H_(2)需要克服较高能垒。Pt的引入改变了Zn/ZSM-5的电子性质,影响其催化剂性能。在反应体系中引入CO_(2)改变了丙烷脱氢反应路径,降低了限速步骤能垒,促进反应正向进行。 展开更多
关键词 丙烷脱氢 zn-Pt/zsm-5 CO_(2)辅助 反应机理 密度泛函理论
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ZSM-5浸渍Zn催化甲醇耦合轻烃改质芳构化反应研究
12
作者 杜文强 《聚酯工业》 CAS 2024年第2期8-11,共4页
采用等体积浸渍法,对ZSM-5分子筛进行了4种不同质量分数Zn的负载改性,并对浸渍Zn的ZSM-5分子筛样品进行了XRD、N2-吸脱附和NH3-TPD表征和催化甲醇耦合轻烃改质芳构化反应研究。研究结果证明:ZSM-5分子筛样品浸渍Zn后比表面积、孔体积和... 采用等体积浸渍法,对ZSM-5分子筛进行了4种不同质量分数Zn的负载改性,并对浸渍Zn的ZSM-5分子筛样品进行了XRD、N2-吸脱附和NH3-TPD表征和催化甲醇耦合轻烃改质芳构化反应研究。研究结果证明:ZSM-5分子筛样品浸渍Zn后比表面积、孔体积和酸量减少,并且随着浸渍Zn质量分数的增大,比表面积、孔体积和酸量减少越大,这可能是由于分子筛引入锌物种后,锌物种堵塞孔道,导致其比表面积和孔体积缩小;400℃,0.4 MPa(N_(2)),质量空速为1.0 h-1(甲醇:抽余油=1:1)时,负载Zn后ZSM-5分子筛催化剂的催化性能得到提高,在负载量为2.0%时,ZSM-5分子筛催化剂具有最优的催化性能,此时甲醇转化率100%,芳烃选择性34.18%,辛烷值91(RON),证实浸渍Zn后有利于甲醇耦合轻烃改质芳构化反应的发生。 展开更多
关键词 zn zsm-5 甲醇 轻烃 耦合
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Cu-Zn/ZSM-5催化剂催化湿式氧化H-酸 被引量:1
13
作者 孙晓君 夏至 +3 位作者 魏金枝 刘献斌 刘楠 刘欣荣 《东北林业大学学报》 CAS CSCD 北大核心 2008年第4期66-67,共2页
以萘系染料中间体中具有代表性的H-酸(1-氨基-8-萘酚-3,6-二磺酸,分子式为C10H9O7S2N)的水溶液为研究对象,分别采用以等体积浸渍法制备的不同负载量的Cu-Zn/ZSM-5催化剂、以共沉淀法制得的Cu-Zn-Al催化剂对H-酸水溶液进行湿空气催化氧... 以萘系染料中间体中具有代表性的H-酸(1-氨基-8-萘酚-3,6-二磺酸,分子式为C10H9O7S2N)的水溶液为研究对象,分别采用以等体积浸渍法制备的不同负载量的Cu-Zn/ZSM-5催化剂、以共沉淀法制得的Cu-Zn-Al催化剂对H-酸水溶液进行湿空气催化氧化降解。研究结果表明:对于处理H-酸水溶液,Cu-Zn/ZSM-5系列催化剂的COD去除率更高,这主要是由于催化活性中心在分子筛上获得了更优的分散性;最佳的CuO负载量为3.41%,ZnO负载量为1.16%,此时H-酸COD去除率为88.18%。 展开更多
关键词 催化湿式氧化 Cu-zn/zsm-5催化剂 H-酸 分子筛
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杂原子Zn-ZSM-5沸石分子筛合成及影响因素研究 被引量:3
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作者 张雄福 陈连璋 +1 位作者 王金渠 刘海鸥 《大连理工大学学报》 CAS CSCD 北大核心 1999年第3期391-395,459,共6页
以正丁胺为模板剂,水热法合成了Zn-ZSM-5、Zn-AlZSM-5沸石分子筛.以XRD、IR、SEM、吸附量等分析手段对合成的沸石进行了结构和物性表征.发现晶化温度、m(Na2O)/m(SiO2)。
关键词 分子筛 zsm-5 水热合成 沸石 杂原子沸石
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Differences between Zn/HZSM-5 and Zn/HZSM-11 zeolite catalysts in alkylation of benzene with dimethyl ether 被引量:4
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作者 Hui Liu Huijuan Wei +5 位作者 Wenjie Xin Chao Song Sujuan Xie Zhenni Liu Shenglin Liu Longya Xu 《Journal of Energy Chemistry》 SCIE EI CAS CSCD 2014年第5期617-624,共8页
HZSM-11 zeolite supported Zn catalysts with different Zn contents (xZn/HZSM-11A) were prepared. In the alkylation of benzene with dimethyl ether (DME) in a fixed bed reactor, the catalyst with Zn content of 6 wt% ... HZSM-11 zeolite supported Zn catalysts with different Zn contents (xZn/HZSM-11A) were prepared. In the alkylation of benzene with dimethyl ether (DME) in a fixed bed reactor, the catalyst with Zn content of 6 wt% (6Zn/HZSM-11A) showed appropriate performance. Focus was put on the comparison between 6Zn/HZSM-5 and 6Zn/HZSM-11 with the same crystal size of 600-800 nm, and also with the similar BET surface area, micropore volume, Si/Al2 molar ratio, and acidity. In the alkylation of benzene with DME, the 6Zn/HZSM-11 showed better activity and stability, and especially enhanced the conversion of benzene and selectivities to xylene and trimethylbenzene, compared with the 6Zn/HZSM-5. This was mainly related to the higher adsorption capacity and adsorption-desorption rates to the three adsorbates (benzene, m-xylene and 1,3,5-trimethylbenzene) over the 6Zn/HZSM-11 in comparison with the 6Zn/HZSM-5. 展开更多
关键词 dimethyl ether BENZENE zn/zsm-11 zn/zsm-5 SORPTION
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二甲醚水蒸气重整制氢Cu-Zn-Al-Cr/ZSM-5双功能催化剂研究 被引量:2
16
作者 李娟 胡蓉蓉 +5 位作者 闫常峰 郭常青 海航 郑晓晓 罗伟民 李文博 《太阳能学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第1期52-57,共6页
用共沉淀耦合机械混合法制备Cu-Zn-Al-Cr/ZSM-5双功能催化剂,与Cu-Zn-Al/ZSM-5催化剂进行对比研究,并考察其在二甲醚水蒸气重整制氢反应中的催化性能,研究ZSM-5在二甲醚水解反应以及铜基催化剂Cu-Zn-Al-Cr在甲醇水蒸气重整制氢反应中的... 用共沉淀耦合机械混合法制备Cu-Zn-Al-Cr/ZSM-5双功能催化剂,与Cu-Zn-Al/ZSM-5催化剂进行对比研究,并考察其在二甲醚水蒸气重整制氢反应中的催化性能,研究ZSM-5在二甲醚水解反应以及铜基催化剂Cu-Zn-Al-Cr在甲醇水蒸气重整制氢反应中的活性,同时采用热重、X射线衍射、H2程序升温还原等手段对催化剂的焙烧温度、物相结构、还原性能等进行分析。结果表明,Cu-Zn-Al-Cr/ZSM-5双功能催化剂的性能明显优于Cu-Zn-Al/ZSM-5催化剂,同时Cu-Zn-Al-Cr/ZSM-5双功能催化剂在二甲醚水蒸气重整制氢反应中有较好的低温活性和CO选择性,当反应温度为280℃,水醚比为7∶1时,二甲醚转化完全,氢气收率达到85.7%,反应温度低于240℃时,无CO生成;同时催化剂之间的耦合作用使Cu-Zn-Al-Cr/ZSM-5催化剂在较高温度下具有较好的活性和稳定性。 展开更多
关键词 Cu—zn—Al-Cr zsm-5催化剂 二甲醚 水蒸气重整 制氢
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Zn改性ZSM-5分子筛催化油酸制备芳香烃的研究 被引量:1
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作者 徐天宇 崔君君 +2 位作者 孙浩伟 董蕾 苏有勇 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第5期82-85,89,共5页
采用离子交换法在HZSM-5分子筛上引入Zn物种,探究了Zn改性ZSM-5分子筛对油酸催化裂化反应特性以及对液体产物成分中芳香烃的影响。利用XRD、SEM和BET对分子筛的理化性质进行表征,结果表明,Zn物种的负载使得HZSM-5分子筛的比表面积、孔... 采用离子交换法在HZSM-5分子筛上引入Zn物种,探究了Zn改性ZSM-5分子筛对油酸催化裂化反应特性以及对液体产物成分中芳香烃的影响。利用XRD、SEM和BET对分子筛的理化性质进行表征,结果表明,Zn物种的负载使得HZSM-5分子筛的比表面积、孔容和平均孔径均降低;Zn改性ZSM-5分子筛提高了芳香烃的产率;与HZSM-5分子筛相比,使用0.5 mol/L Zn-ZSM-5分子筛时,在反应温度为475℃、质量空速为6.99 h-1和剂油比为0.3的条件下,油酸转化率为56.58%,液体产物酸值为5.5(KOH)mg/g,液体产物芳香烃类质量分数从71.16%提高至97.64%,并且对甲苯和1,3-二甲基苯的选择性分别达到45.19%和31.02%。 展开更多
关键词 油酸 zn-zsm-5分子筛 催化裂化 芳香烃
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多级孔Zn-La/HZSM-5制备及在甲醇芳构化中的应用 被引量:3
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作者 孙志岩 赵伟林 +3 位作者 胡志君 张玲 赵岑 王海彦 《石油化工高等学校学报》 CAS 2013年第5期23-26,32,共5页
采用NaOH溶液对ZSM-5分子筛进行碱处理,制备了多级孔径ZSM-5分子筛。采用浸渍法制备了多级孔Zn-La/HZSM-5分子筛,并采用XRD、BET、SEM和NH3-TPD等方法进行了表征,在固定床反应器中进行甲醇芳构化反应。结果表明,经过碱处理,ZSM-5分子筛... 采用NaOH溶液对ZSM-5分子筛进行碱处理,制备了多级孔径ZSM-5分子筛。采用浸渍法制备了多级孔Zn-La/HZSM-5分子筛,并采用XRD、BET、SEM和NH3-TPD等方法进行了表征,在固定床反应器中进行甲醇芳构化反应。结果表明,经过碱处理,ZSM-5分子筛的平均孔径、孔容和比表面积增大,孔径呈微孔和介孔多级孔分布。Zn和La的负载量均为0.5%时,Zn-La/ZSM-5分子筛具有较好的芳构化活性。在反应温度475℃、反应压力0.6MPa、空速(LHSV)0.8h-1条件下,芳烃(苯、甲苯和二甲苯)的收率可达32.3%。 展开更多
关键词 多级孔 zsm-5分子筛 甲醇 芳构化
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碱处理和Zn改性ZSM-5分子筛上乙醇芳构化性能的研究 被引量:2
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作者 孙爱明 倪友明 +1 位作者 欧丽娟 李光兴 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2015年第1期95-98,共4页
采用Na OH溶液处理和浸渍Zn的方式对ZSM-5分子筛进行改性,考察其催化乙醇芳构化性能。结果表明,改性后的ZSM-5分子筛保持了原有的骨架结构,比表面积和孔容增加了,酸性分布发生了变化;改性后的分子筛的寿命和轻质芳烃(BTX)产率都有所提高... 采用Na OH溶液处理和浸渍Zn的方式对ZSM-5分子筛进行改性,考察其催化乙醇芳构化性能。结果表明,改性后的ZSM-5分子筛保持了原有的骨架结构,比表面积和孔容增加了,酸性分布发生了变化;改性后的分子筛的寿命和轻质芳烃(BTX)产率都有所提高;经过0.4 mol/L Na OH溶液处理后再浸渍0.8%的Zn的HZSM-5具有最佳的乙醇芳构化性能,在反应温度437℃、压力0.1 MPa、质量空速(WHSV)3.2 h-1时,BTX的初始产率可以达到约45%,10 h后才缓慢降到30%。 展开更多
关键词 zsm-5分子筛 碱处理 zn改性 乙醇芳构化
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Preparation of Zn-modified nano-ZSM-5 zeolite and its catalytic performance in aromatization of 1-hexene 被引量:6
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作者 王高亮 吴伟 +4 位作者 昝望 白雪峰 王文静 戚鑫 O.V.KIKHTYANIN 《Transactions of Nonferrous Metals Society of China》 SCIE EI CAS CSCD 2015年第5期1580-1586,共7页
The promoting effect of introducing Zn into nano-ZSM-5 zeolites by conventional impregnation method and isomorphous substitution on the performance of 1-hexene aromatization was investigated. The nano-ZSM-5 zeolite wa... The promoting effect of introducing Zn into nano-ZSM-5 zeolites by conventional impregnation method and isomorphous substitution on the performance of 1-hexene aromatization was investigated. The nano-ZSM-5 zeolite was synthesized by a seed-induced method without organic templates. The Zn-modified nano-ZSM-5 zeolite catalysts, xZ n/HNZ5 and y Zn/Al-HNZ5, were prepared by the conventional impregnation method and isomorphous substitution, respectively. The structure, chemical composition and acidity of the catalysts were characterized by XRD, XRF, N2 adsorption, SEM, NH3-TPD and Py-IR, while the catalytic properties were evaluated at 480 °C and a weight hourly space velocity(WHSV) of 2.0 h-1 in the aromatization procedure of 1-hexene. Compared with xZ n/HNZ5, y Zn/Al-HNZ5 exhibited smaller particles and higher dispersion of Zn species, which led to greater intergranular mesopore and homogeneous acidity distribution. Experimental results indicated that the synergy effect between the Brnsted and Lewis acid sites of the isomorphously substituted nano-ZSM-5 zeolites could significantly increase aromatics yield and improve catalytic stability in the 1-hexene aromatization. 展开更多
关键词 nano-zsm-5 zeolite zn-modification catalytic performance isomorphous substitution AROMATIZATION
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