泰州市一次典型臭氧污染过程及生成机制研究

基于2022年8月6—18日一次典型臭氧(O_(3))污染过程监测的数据,从时间、空间维度开展挥发性有机物(VOCs)浓度水平、臭氧生成潜势(OFP)分析,并运用正定矩阵因子分解(PMF)模型和基于观测的箱体模型(OBM)识别VOCs的主要来源和O_(3)生成机制。结果表明:本次O_(3)污染过程中,受不利气象条件的影响,泰州市VOCs体积分数和NO_(2)浓度在污染中阶段比污染前阶段分别升高了8.2%、24.2%,是O_(3)污染加重的主要原因。对OFP贡献较高的是烯/炔烃、芳香烃,间/对二甲苯是3个监测站点污染前阶段OFP贡献最高的物种,异戊二烯、乙苯、间/对二甲苯分别是兴化市、姜堰区、海陵区监测站点污染中和污染后阶段OFP贡献最高物种。源解析结果显示,溶剂使用源(26.5%)、工业源(20.9%)、移动源(20.5%)是泰州市污染期间VOCs的主要污染源。此次O_(3)污染过程中泰州市的O_(3)生成机制存在显著的时空差异性。时间上,由于各监测站点大气中氮氧化物(NO_x)比例递减,O_(3)生成对于NO_x的敏感性递增,整体呈现出由VOCs控制区转变为协同控制区,再转变为NO_x控制区的趋势;空间上,泰州北部区域和城区主要处于VOCs控制区,近城区处于协同控制区。基于以上结果,建议在NO_x排放量较大的北部及城区,应侧重于VOCs减排;在VOCs排放量较大的近城区,实行NO_x和VOCs协同减排,以实现O_(3)污染的精准防治。

北京市冬季典型重污染时段PM_(2.5)污染来源模式解析

为了探究近年来北京市PM_（2.5）污染区域来源规律和重污染累积过程中PM_（2.5）的生成途径,利用第三代三维空气质量模型CAMx的颗粒物源示踪（PSAT）和过程分析（PA）技术,模拟计算了北京市2013年和2014两次冬季典型重污染时段PM_（2.5）的源-受体关系和物理、化学过程对PM_（2.5）的生成贡献.结果表明：在区域来源贡献中,随着空气污染等级由优升至严重污染,外地PM_（2.5）贡献率从42.9%升至67.4%,本地贡献率由57.1%降至32.6%,其中外地二次PM_（2.5）贡献率从20.2%升至39.8%,为北京市重污染时段的主要贡献因子;在外地贡献中,廊坊市、山东省、天津市、唐山市的贡献率较大,分别为3.2%-4.7%、3.8%-7.5%、3.6%-5.8%、2.2%-3.2%.PA分析结果表明：在不利气象条件（持续性的逆温层结）下,南边界的输送在重污染过程中起到了重要作用,对ρ（PM_（2.5））增长的贡献速率可达10μg/（m3·h）.此外,本地化学转化在重污染时段对ρ（PM_（2.5））爆发性增长的贡献率也可以达到40.0%,其中特殊天气条件下二次PM_（2.5）生成贡献的显著增加是造成ρ（PM_（2.5））出现峰值的主要原因.研究显示,随着污染程度的加重,北京市受区域性污染的影响逐渐加大;在重污染过程中,不利气象条件下的本地化学转化与水平输送对近地层ρ（PM_（2.5））峰值的出现与维持发挥了重要作用.

北京夏季典型天气TSP组成和来源对比

于2005年7月选择分别受北方冷空气、海上高压和地方性山谷风影响的3个天气过程条件下,在北京市区和郊区采集了23个大气总悬浮颗粒物（TSP）样品,并采用扫描电镜-X射线能谱技术,根据单颗粒尺度、形貌、特征化学组成解析出各类源对颗粒数浓度的贡献.结果发现：有机/碳质颗粒（占总颗粒数的31.3%,下同）和矿物颗粒（占29.5%）为优势种类,二次源颗粒占10.6%,燃煤飞灰占7.2%,燃煤、机动车排放和建筑施工产生的3类颗粒占4.1%~6.5%.3种天气下颗粒组成特征鲜明,来源差别明显：①冷空气影响下空气质量最好,TSP样品中粒径小于1.0μm和大于5.0μm颗粒较多,一次源处于绝对主导地位（占90%）;②海上高压控制天气下,粒径为1.0-2.5μm的颗粒大幅度增加,有大量的次生粒子生成（占10%-20%）;③地方性天气中颗粒质量浓度偏高,粒径小于1.0μm和1.0-2.5μm颗粒所占比例均较高,但有机/碳质颗粒比例减少,其他次要种类颗粒增多.市区人为源颗粒的种类最多,对郊区影响明显.

串联系统可靠性分配的模糊层次分析方法

文中提出了一种基于层次分析的串联系统可靠性模糊分配方法。此方法以层次分析为基础,利用三角模糊数构造评判矩阵,并且通过调节隶属程度和决策者对决策的乐观程度指数进行模糊运算,使决策更加合理,最后引入熵权作为可靠性分配的依据。工程应用实例表明该方法具有较好的实用性及有效性。

中国多环芳烃区域地球化学研究进展

多环芳烃(PAHs)污染控制是当前环境保护的热点问题之一,开展环境中PAHs污染机理、迁移与归宿及控制技术的研究对环境的生态安全具有重要意义。简要论述了我国开展PAHs区域地球化学研究的现状、特点及目前还有待完善或深入研究的地方,并对未来该领域研究的科学问题进行了展望。分析表明:1)我国在PAHs区域地球化学方面开展了一系列研究,基础研究日趋成熟,关于PAHs区域地球化学的理论不断完善;2)国内关于PAHs的研究多集中于华东和华北经济发达、人口密集的城市或地区,而我国西部城市和地区不同环境中PAHs的研究相对滞后,我国环境介质中PAHs实地的不同污染特征数据库还有待完善;3)对环境中PAHs迁移、转化过程的研究处于起步阶段,有关PAHs的迁移、转化理论及模型的构建还有待深入研究;4)我国关于PAHs源解析方法大多参考国外的技术和方法,还没有建立各类污染源的完整成分谱。

黄河包头段冻融过程中PAHs的分布特征及来源解析

为研究黄河包头段冻融过程中PAHs（多环芳烃）的分布特征及来源,分别于2012—2014年流凌期、封河期及融冰期采集黄河包头段干流水相及冰相样品,分析该河段PAHs的时空分布特征,并通过主成分分析法探究污染物的来源.结果表明,水相中共检测出11种PAHs,ρ（∑_（11）PAHs）的范围为6.58～222.37 ng/L,平均值为61.48 ng/L,其中Fla（荧蒽）为最主要的污染物,部分组分在个别采样点超出了EPA882-Z-99-001中规定的标准限值;冰相中共检测出8种PAHs,ρ（∑_8PAHs）的范围为4.91～59.39 ng/L,平均值为27.17 ng/L,ρ（4环PAHs）所占比例最大.ρ（PAHs）在水相与冰相中沿程分布规律一致,S2、S5采样点较高,S4、S7采样点相对较低.水相冻融过程中,大部分采样点的ρ（PAHs）均在稳定封河时较高.水相冻融过程中原有7种PAHs反应的信息可由3个因子来代替,分别代表生活污水及工业污废水排放源、煤燃烧排放源及交通源的污染,方差累积贡献率达80.00%.

基于GWLF模型的新安江上游练江流域面源污染特征解析

应用通用流域污染负荷模型(GWLF),对新安江上游练江流域2005-2012年的水文化学过程进行了模拟,在月尺度上评估了流域把口断面的水量及溶解性总氮污染物通量,并解析了其负荷来源分配。结果表明:GWLF模型能够作为有效的决策支持工具对目标流域开展有效评估,模拟结果纳氏效率系数在0.75以上。从年均水平上看,流域溶解态总氮主要通过地表径流和地下水传输,分别占到全部负荷量的42%和40%,且与流域水文关系密切。水质较差的风险敏感期主要出现在水量较少的时段,且该期间内农村生活源(37%)和点源(9%)贡献相对显著,应予以特别关注。上述流域面源污染特征解析结果能够为实施有针对性的管理措施提供参考。

江淮地区秋季一次典型污染过程分析

结合2018年10月15—20日国控站点监测数据、气象资料及激光雷达走航观测结果,对江淮地区一次重度污染过程进行了分析。利用拉格朗日粒子扩散模型和拉格朗日混合单粒子轨迹模型定性分析了区域污染来源,分别基于激光雷达和空气站实测数据提出了外来源占比的估算方法,结合嵌套网格空气质量预报模式(NAQPMS)的源解析结果,对比分析了外来源占比。以淮北市为例,结合NAQPMS和单颗粒气溶胶质谱的PM2.5在线源解析结果,对比分析此次污染过程的行业来源。结果表明,本地污染累积时段,主要以燃煤和机动车尾气混合源为主(占比>70%);受北方污染输送时段,机动尾气占比显著升高,从19.4%(16日00:00)升至66.7%(17日11:00),淮北市、蚌埠市、合肥市3个城市污染物外来输送占比分别为52.2%~70.6%、48.8%~58.8%、41.5%~59.0%。

基于质谱技术的在线大气颗粒物来源与污染过程解析研究——以江苏省淮安市为例

通过大气细颗粒物实时在线源解析技术(质谱直接测量法)采集录入淮安市市区部分特征污染源排放成分谱,对淮安市大气细颗粒物进行在线源解析,获取高时间分辨的颗粒物源解析结果,分析颗粒物来源、季度变化和重污染天气的污染过程,评估形成重污染过程的污染影响因子和影响程度,为区域大气污染综合整治提供重要目标指向,同时也为淮安环境空气PM2.5重度污染实时预警与监控、大气污染源减排方案评估、污染事件监控等提供有效的在线监测技术平台。

京津冀及周边民用散煤燃烧控制对北京市PM_(2.5)的影响

为评估京津冀及周边“2+26”城市农村居民面源污染控制成效,揭示其对北京市秋冬季重污染天气PM_(2.5)污染的改善作用,及其对PM_(2.5)组分硫酸盐形成机制的影响,采用空气质量模型对北京市2018—2019年秋冬季5次重污染事件进行了模拟.结果表明:①在“2+26”城市平原地区民用散煤削减90%的控制情景下,区域PM_(2.5)浓度最大值由324μg/m^(3)降至251μg/m^(3),下降了23%.北京市城区PM_(2.5)浓度由139μg/m^(3)降至124μg/m^(3),下降了11%;同时,北京市城区SO_(2)、硫酸盐浓度分别降至6.2、14.9μg/m^(3),分别下降了45%、24%.②农村居民面源污染控制前北京市硫酸盐浓度的正贡献来源主要受水平平流输送过程影响,控制后水平平流输送过程仍起主导作用,但该过程在水平平流输送、垂直平流输送、水平扩散、垂直扩散这4个物理过程中的绝对重要性上升了2%;此外,农村居民面源污染控制后垂直扩散清除过程对硫酸盐浓度的贡献下降了33%,气溶胶二次转化过程的贡献下降了25%,但SO_(2)向硫酸盐转化的速率加快,其小时转化率上升了1.44%.③ISAM源解析方法结果表明,控制情景下区域工业过程是影响北京市SO_(2)浓度的最主要行业源因素,平均贡献率为65%,硫酸盐工业过程源的平均贡献率为82%.区域来源分析表明,北京市SO_(2)来源主要为外地源输送,硫酸盐主要来源与SO_(2)一致,其中河北省贡献较大,其对SO_(2)、硫酸盐的平均贡献率分别达43%、40%.研究显示,控制情景下污染期间北京市PM_(2.5)污染改善,且污染物浓度、形成过程和来源贡献均发生明显变化.

基于等标污染负荷法的牛皮加工过程废水污染源解析

对全国主要制革集中区几家传统牛皮制革企业加工过程中废水污染物及其排放量进行了调查．并采用等标污染负荷法对其进行解析。结果表明：如果采用传统的灰碱法脱毛工艺，牛皮制革主要的11个工序中，浸水、脱脂和染色加脂工序主要水污染物为油脂，鞣制、复鞣和中和工序主要污染物为总铬，浸灰、脱毛、脱灰、软化、浸酸5个工序主要污染物都是硫化物；主要污染工序为脱毛、浸灰、脱灰、染色加脂和鞣制，累积负荷比达到85％以上。污染负荷比的计算结果表明：采用传统工艺的牛皮制革整个过程中主要污染物是硫化物、总铬和油脂，它们的累积负荷比达到了85％以上。如果采用保毛脱毛工艺，虽然硫化物的排放量有所降低．但是其等标污染负荷仍然很高，硫化物还是主要的水污染物之一。该研究结果可为牛皮制革过程的水污染物控制提供科学、可靠的依据．

大连市区一次空气重污染过程分析及来源解析

利用常规空气质量监测数据、气象观测数据及HYSPLIT气流后向轨迹的模拟结果,对2016年1月2—3日大连市区出现的一次重污染过程进行综合分析,并利用在线单颗粒气溶胶质谱仪进行快速在线源解析,分析细颗粒物的行业来源。结果表明,大连市区此次污染过程是由于外来输送和本地不利气象条件的双重作用影响产生的,区域传输带来了大量的燃煤源颗粒物,燃煤排放是本次污染过程PM_(2.5)的主要来源。

广东省区域臭氧污染过程三维输送特征分析与定量来源解析

使用WRF-CMAQ模式模拟广东省2021年3月25~27日区域O_(3)污染过程,模拟效果良好.在珠三角范围内O_(3)污染消退时,韶关市出现了异常O_(3)污染.以韶关为主要关注对象,针对珠三角地区向韶关的O_(3)输送过程进行分析与研究,利用CMAQ模式中的过程分析(PA)与来源解析(ISAM)对污染传输与发展过程进行定量评估.结果表明:3月25日珠三角地区产生的O_(3)污染气团在高空残留,25日夜间至26日上午输送至韶关并下传,高空水平输送至韶关上空的O_(3)有66.1%下传,物理输送过程起主导作用;26日来自广州､东莞､清远､佛山的O_(3)比25日增加了12倍,区域输送是韶关市异常O_(3)污染的主要贡献,广州市与东莞市是区域输送的主要源地;韶关市地处盆地,易受到域外输送影响,O_(3)污染防治应注重区域的协同减排,联防联控.

基于等标污染负荷法的酒精工业废水的污染源节点识别及分析

对酒精生产过程中废水污染物及其排放量进行了调查,采用等标污染负荷法对其进行解析。结果表明,在传统的酒精生产工艺中,污染物排放量最大工序是玉米的酒精废糟液和粉碎拌料,两者累积负荷比达到了82.35%~87.00%;循环冷却水站排放量占66.49%~79.87%,是废水排放最大的工序。

基于卫星遥感与CMB模型的济南市冬季重污染过程PM_(2.5)溯源分析

济南市作为京津冀大气污染传输通道“2+26”城市之一,冬季易出现以PM_(2.5)为首要污染物的重污染天气。为探究济南市冬季PM_(2.5)重污染过程的污染成因和主要来源,以济南市冬季一次重污染过程(2020年1月1日—6日)为研究对象,基于卫星遥感、化学质量平衡(CMB)模型、潜在源贡献因子分析(PSCF)和浓度权重轨迹分析(CWT),同时结合气态污染物和PM_(2.5)组分小时数据以及各项气象要素等资料,全面和综合地对济南市冬季重污染过程污染特征、本地来源、区域传输和时空演变过程进行了分析。结果表明,济南市本次重污染过程以PM_(2.5)为首要污染物,随着湿度升高和大气边界层高度(PBL)的降低,PM_(2.5)日均质量浓度达到最高211μg·m^(−3),其中PM_(2.5)小时质量浓度最高达到333μg·m^(−3);NO_(3)^(−)、SO_(4)^(2−)、NH4+和有机物(OM)在PM_(2.5)中占比分别为30.7%、11.4%、13.9%和13.7%;重污染时段硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)平均值分别达到0.6和0.5,说明此次重污染过程主要来自于气态前体物的二次转化。CMB来源解析结果表明,二次源(硝酸盐、硫酸盐、二次有机碳)和机动车源是济南市冬季PM_(2.5)重污染过程的主要来源;与清洁天相比,硝酸盐的分担率和质量浓度均显著升高,分担率是清洁天的2.2倍,质量浓度是清洁天的10.5倍。本次重污染过程除济南本地污染源以外,还受山东省内德州东部、滨州西部以及济南市的商河县和济阳区等地污染气团近距离传输,以及来自西南方向的河南省东北部和安徽省西部地区的跨省输送的污染气团,途径济南市南部、泰安和济宁地区以及济南市的长清区和平阴县等地的共同影响。

效系数分摊法全新概念

热电联产热、电效系数分摊法全新概念的建立，弥补了传统法的不足，取得了热、电燃料分摊比值和文献相同的结果──将燃料合理地分摊给热、电双方。

南昌市2018年清明节前后大气PM2.5来源解析

利用单颗粒气溶胶质谱仪对南昌市2018年4月2日至9日期间的大气PM2.5污染来源进行了研究。结果表明,监测期间南昌市大气主要受到机动车尾气的影响。4月5日12时之后,由于受到北方沙尘传输影响及清明节祭祀活动影响,扬尘源和生物质燃烧的贡献率明显上升,而机动车尾气的贡献率相对下降。4月4日14时至5日9时在受到东北气团影响下,工业工艺源出现明显排放高峰,小时比例高达42.3%。根据污染源高峰时段的气团走向,建议监管部门可适当对上风向区域或企业进行排查监控。

邯郸市PM_(2.5)中水溶性无机离子污染特征及来源解析

本研究通过对邯郸市环境空气中PM2.5样本进行采集和成分检测,分析了该地区PM2.5中水溶性无机离子的污染特征,并结合气象要素(风速、温度)、气态污染物(O3、NO2、SO2、CO)、SOR(硫氧化率)、NOR(氮氧化率)对其主要来源进行了解析.研究结果表明:总水溶性无机离子(TWSII)浓度季节变化特征明显,秋、冬季高于春、夏季.SO2-4、NO-3、NH+4是PM2.5中主要的水溶性无机离子,在TWSII中所占的比例为夏(93.2%)>冬(85.6%)>秋(85.5%)>春(84.0%).春、夏、秋三季PM2.5呈酸性,冬季显碱性.此外还分析得到,SO2-4在四季中均以(NH4)2SO4的形式存在.NO-3在冬季以NH4NO3的形式存在,其余季节中以NH4NO3、HNO3等共存.绝大部分Cl-在冬季以NH4Cl的形式存在,其它季节中以NH4Cl、KCl等的形式存在.均相反应是SO2-4的主要生成途径,夏、冬季也伴随有非均相反应.NO-3的生成以均相反应为主(春、夏、秋),在冬季均相反应与非均相反应同时存在.应用因子分析法解析出4个主因子,其中,工业、燃煤、交通、生物质燃烧等综合源是PM2.5中水溶性无机离子的主要来源.

基于多源综合观测的徐州冬季重污染过程分析

经过多年的大气污染治理,我国的多种大气污染物浓度已呈现显著下降趋势,然而在不利气象条件下仍会导致重污染事件的发生.掌握此类影响较大的偶发重污染事件产生与发展的原因和机制,有助于进行下一步的大气污染预警和防控.本研究以徐州2020年12月中旬的一次重污染过程为例,通过地面站点观测、激光雷达、模式模拟、颗粒物组分观测与源解析、后向轨迹溯源等手段进行了全方位的观测与分析.结果表明,此次污染过程中颗粒物主要来源为二次离子、燃煤、生物质燃烧、机动车、扬尘等,其中,二次离子占比最高,为37.9%;污染期硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)明显高于污染前,增幅分别为176%和82%;污染期主要来自燃煤源的SO_(4)^(2-)较污染前升高幅度明显,由5.51μg·m^(-3)升高至16.3μg·m^(-3),升幅为196%;生物质燃烧的示踪物K^(+)由0.37μg·m^(-3)升高至0.83μg·m^(-3),升幅为123%;污染前期,局地高湿、静稳等主要外在不利气象因素促进了本地污染物的生成;污染中期受山东和安徽等地污染物传输增加的影响,外来源占主导,外源贡献增加至74.4%.研究表明,因气象和排放等因素的不确定性,致使冬季重污染过程具有复杂性.本研究可为了解大气污染机理及提高区域联防联控提供依据.

洛阳地区碳质组分季节特征及来源解析:棕碳的重要贡献

为探究洛阳地区碳质气溶胶尤其是棕碳的季节、污染特征及其来源解析,于2018~2019年的四季共采集到98个样品,并分析了碳质气溶胶浓度特征和光学特性.4个季节ρ[有机碳(OC)]和ρ[元素碳(EC)]介于(7.04±1.82)~(23.81±8.68)μg·m^(-3)和(2.96±1.4)~(13.41±7.91)μg·m^(-3),呈现冬高夏低的季节变化趋势;与2015年相比,碳质组分的占比升高了8.33%~141.03%,二次有机气溶胶占比(SOC/OC)升高了0.77%~63.14%.碳质气溶胶光吸收截面(MAC)值与碳质组分的浓度呈现出不同的季节变化,秋季(7.67m^(2)·g^(-1))>冬季(5.65 m^(2)·g^(-1))>春季(5.13m^(2)·g^(-1))>夏季(3.84m^(2)·g^(-1)),445 nm处的MAC值(3.84~7.67m^(2)·g^(-1))明显低于新产生煤灰值.棕碳的光吸收和其占总光吸收的贡献值(babs,BrC,405 nm,babs,BrC,405 nm/babs,405 nm)的季节变化为冬季(31.57 Mm-1,33%)、秋季(11.40 Mm-1,25%)、春季(4.88 Mm-1,23%)和夏季(2.12 Mm-1,21%),在污染过程中,碳质组分占比在降低,而babs,BrC,405 nm/babs,405 nm变化相反,强调棕碳对总光吸收的重要贡献.综合PMF结果和babs,BrC,405 nm与PM_(2.5)组分的相关系数的结果,机动车和二次硝酸盐分别贡献了27.7%和24.0%.研究结果为洛阳地区碳质气溶胶,尤其在棕碳的深度治理提供了科学依据.