NiAl-HTLcs催化合成安息香乙醚的研究

采用尿素热解法水热合成了晶相单一、结晶度较好的NiAl-HTLcs材料,借助XRD、SEM、N2吸附-脱附等手段对其结构进行了表征,并将其应用于苯甲醛合成安息香醚类的反应当中。详细研究了反应物配比、反应温度及时间、催化剂组成结构及其用量等因素对该反应活性及选择性的影响,并对反应机理进行了初步探讨。结果表明:NiAl-HTLcs在乙醇存在的条件下可以很好地催化苯甲醛至安息香乙醚。在75℃下,当V(苯甲醛)∶V(乙醇)=3∶40,催化剂(n(Ni)/n(Al)=3)的用量为0.2 g时,反应1 h,苯甲醛的转化率可达54.83%,安息香乙醚的选择性近100%。

Ni(HCO_3)_2的制备及其在安息香乙醚合成中的催化应用(英文)

应用尿素热解法合成晶相单一、结晶度较好的Ni(HCO3)2多孔材料,借助多种表征手段对其物化性能进行表征。N2吸附-脱附结果表明Ni(HCO3)2多孔材料有99.03 m3/g的比表面积、7.8 nm左右的孔径;扫描电镜(SEM)和粒度分布结果说明Ni(HCO3)2微球的粒径均匀;热重分析结果表明500°C是热解Ni(HCO3)2制备NiO的适宜温度;CO2-TPD和NH3-TPD结果表明Ni(HCO3)2具有明显的酸碱双功能活性中心;透射电镜(TEM)结果表明Ni(HCO3)2颗粒是由六边形纳米片聚集而成的,且颗粒具有孔隙结构。将Ni(HCO3)2催化剂应用于苯甲醛与乙醇一步法合成安息香乙醚反应中,Ni(HCO3)2显示出优异的催化活性,反应平衡转化率高达57.5%,安息香乙醚的选择性近100%。

合成体系中NO_3^-与HMT的物质的量比对AlOOH结构及催化性能的影响

采用HMT水热分解法,通过调控NO_3^-与HMT的物质的量比(n(NO_3^-)/n(HMT))在不同合成体系下制备Al OOH催化剂,并就其在苯甲醛和乙醇一步合成安息香乙醚中的催化性能进行评价。通过XRD,FT-IR,TG-DTG,BET,TEM及NH3-TPD-MS对催化剂进行表征。研究结果表明:调控合成体系中n(NO_3^-)/n(HMT)可以制备出结构和形貌不同的勃姆石。合成环境在构建Al OOH组成结构的基础上进而影响着其催化性能。取苯甲醛3 m L、乙醇40 m L、不同n(NO_3^-)/n(HMT)制备的Al OOH催化剂0.2 g,当反应温度为70℃,时间为40 min时,安息香乙醚的选择性均可达100%。高n(NO_3^-)/n(HMT)下制备的Al OOH能使苯甲醛的转化率达68.9%,低n(NO_3^-)/n(HMT)下制备的Al OOH仅使苯甲醛的转化率为32.3%,而调控n(NO_3^-)/n(HMT)使最终合成体系为中性条件下制备的Al OOH几乎没有催化活性(苯甲醛的转化率仅为3.08%)。不同的催化性能与制备所得Al OOH结构和形貌密切相关,而Al OOH催化剂酸量的不同构建是催化差异的本质原因。

光催化毛细管反应器的研制及有机合成应用研究

采用简单的粉末-溶胶法,在普通点样毛细管中制备纳米TiO2薄膜,从而研制了具有较高光催化性能的微反应器.通过考察纳米TiO2浓度和纳米TiO2涂覆层数,确定了制备毛细管纳米TiO2涂层的最佳条件为:TiO2的浓度为3%,涂层数为4层,该条件下亚甲基蓝光降解率在60 s内达到61.6%.在该微反应器中试验了苯甲醛与乙醇的光催化反应,其反应产物安息香乙醚的产率随着反应时间的增加而迅速升高.当反应时间为200 s时,产率可达89.29%.

铜铝类水滑石催化合成安息香乙醚的研究

通过低饱和共沉淀法合成晶相单一、结晶度较好的铜铝类水滑石(简称CuAlHTLcs),借助于XRD、FT-IR和N2吸附等手段对其结构性质进行表征,并将其应用于催化苯甲醛与乙醇合成安息香乙醚的反应中。详细研究催化剂组成及用量、反应物配比、反应温度及时间等因素对苯甲醛转化率和安息香乙醚选择性的影响,并对该反应的催化作用机理进行初步探讨。结果表明:CuAl-HTLcs对苯甲醛与乙醇反应合成安息香乙醚反应有较好的催化效果。在70℃下,当苯甲醛3mL、乙醇40mL,催化剂CuAl-HTLcs(n(Cu2+)∶n(Al 3+)=1∶2)用量0.2g时,反应70min后达平衡,苯甲醛转化率为65.83%,安息香乙醚的选择性接近100%。

二氧化硅负载镍铝水滑石的制备及其催化合成安息香乙醚的研究

采用共沉淀法制备了以二氧化硅为载体,表面包覆镍铝水滑石的NiAl-LDHs/SiO2复合物,借助XRD、IR及N2吸附-脱附等手段对合成物进行了表征,并将其应用于苯甲醛与乙醇反应生成安息香乙醚反应中进行活性评价。结果表明,复合物中镍铝水滑石与二氧化硅以稳定的Si-O-Al和Si-O-Ni键结合,镍铝水滑石均匀分布于二氧化硅表面,且生成的复合物比表面积较大;当镍铝水滑石负载量为20%时,在反应温度为70℃﹑反应时间为60 min条件下,NiAl-LDHs/SiO2催化苯甲醛与乙醇反应的苯甲醛转化率为61.8%,安息香乙醚选择性接近100%,其催化效果明显优于单一的NiAl-LDHs。