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Fe、Ir掺杂MoS_(2)表面对N_(2)气敏吸附与解离反应性能提升的第一性原理研究
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作者 肖香珍 胡林峰 张建伟 《原子与分子物理学报》 CAS 北大核心 2025年第1期13-19,共7页
基于第一性原理方法,采用周期性平板模型,研究了N_(2)分子在掺杂体系TM-MoS_(2)(TM=Fe、Ir)表面的吸附和解离行为.研究表明:N_(2)分子在TM-MoS_(2)(TM=Fe、Ir)表面吸附能依次为0.62和0.47 eV,而完整MoS_(2)表面的吸附能只有0.08 eV,说... 基于第一性原理方法,采用周期性平板模型,研究了N_(2)分子在掺杂体系TM-MoS_(2)(TM=Fe、Ir)表面的吸附和解离行为.研究表明:N_(2)分子在TM-MoS_(2)(TM=Fe、Ir)表面吸附能依次为0.62和0.47 eV,而完整MoS_(2)表面的吸附能只有0.08 eV,说明掺杂之后对N_(2)表现出略好的吸附性能.差分电荷密度分析表明,N_(2)吸附后,掺杂Fe、Ir原子与两个N原子之间电荷有所增加,N-N键之间的区域电荷密度减少,N-N键的强度减弱.态密度计算结果发现,N_(2)在吸附过程中,主要是N原子的2p_(y)、2p_(z)轨道与Ir的5d_(xy)和5d_(z^(2))以及Fe的3d_(xy)和3d_(z^(2))发生杂化作用.通过分析解离活化能,N_(2)在掺杂体系TM-MoS_(2)(TM=Fe、Ir)表面解离需要活化能均较高,且远大于在相应掺杂表面的吸附能,说明N_(2)在掺杂体系TM-MoS_(2)(TM=Fe、Ir)表面解离应该表现为分子吸附或脱附. 展开更多
关键词 fe、Ir 掺杂 单层MoS_(2) N_(2) 吸附与解离 活化能 密度泛函理论
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FeS2/还原氧化石墨烯复合物修饰碳布电极所制微生物燃料电池阳极的产电性能研究
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作者 马建春 石楠 +5 位作者 吕闰生 武莉洁 韦佳乐 张叶臻 张军 贾建峰 《理化检验(化学分册)》 CAS CSCD 北大核心 2024年第11期1110-1118,共9页
调整氨水用量(30,50,100,150μL),以氯化铁和还原氧化石墨烯(rGO)为主要原料采用水热法合成4种二硫化亚铁/rGO复合物[FeS_(2)(30)/rGO、FeS_(2)(50)/rGO、FeS_(2)(100)/rGO、FeS_(2)(150)/rGO)],滴涂在碳布电极表面制备FeS_(2)/rGO修饰... 调整氨水用量(30,50,100,150μL),以氯化铁和还原氧化石墨烯(rGO)为主要原料采用水热法合成4种二硫化亚铁/rGO复合物[FeS_(2)(30)/rGO、FeS_(2)(50)/rGO、FeS_(2)(100)/rGO、FeS_(2)(150)/rGO)],滴涂在碳布电极表面制备FeS_(2)/rGO修饰碳布电极。以修饰碳布电极构建微生物燃料电池(MFCs)阳极,并在阳极溶液中添加活性大肠杆菌培养液,用作MFCs生物催化剂;以碳纸小片构建MFCs阴极,和阳极构成双室型MFCs,以考察MFCs的产电性能。结果表明,FeS_(2)/rGO为呈薄纳米片层结构的rGO与呈片状的白铁矿FeS_(2)和黄铁矿FeS_(2)的混合物或呈八面体结构的黄铁矿FeS_(2)自组装形成的微球,以其修饰碳布电极制成MFCs阳极后,产电功率得到不同程度的提高,其中以FeS_(2)(50)/rGO制得的MFCs阳极在1.0 mV·s^(-1)扫描速率下的最大功率密度可达2 984.8 mW·m^(-2),是rGO以及裸碳布所构建MFCs阳极的1.7倍和2.5倍。循环伏安和电化学阻抗谱测试结果显示,FeS_(2)(50)/rGO修饰的碳布电极的电活性面积较大,FeS_(2)(50)/rGO和活性大肠杆菌间的胞外电子转移效率较高,二者协同作用,提升了MFCs的功率密度。 展开更多
关键词 微生物燃料电池 feS2/rGO 阳极修饰材料 功率密度
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Fe^(2+)/Mn^(2+)活化亚硫酸盐降解盐酸土霉素的机理研究
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作者 贾艳萍 阴东旭 +2 位作者 徐静仪 张海丰 张兰河 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2024年第2期647-658,共12页
盐酸土霉素常被用于治疗畜禽疾病,但是它不能被畜禽完全代谢,残留的盐酸土霉素进入水体危害水环境的健康。铁锰作为常见的过渡金属,通常以二价态活化亚硫酸盐来降解有机污染物,反应条件温和、操作简单,但是单独的二价铁与二价锰氧化还... 盐酸土霉素常被用于治疗畜禽疾病,但是它不能被畜禽完全代谢,残留的盐酸土霉素进入水体危害水环境的健康。铁锰作为常见的过渡金属,通常以二价态活化亚硫酸盐来降解有机污染物,反应条件温和、操作简单,但是单独的二价铁与二价锰氧化还原电势低,活化亚硫酸盐效果较差。本研究采用Fe^(2+)/Mn^(2+)共活化Na_(2)SO_(3)降解水中的盐酸土霉素,考察药剂用量、pH、溶解氧、氯离子、碳酸根及腐殖酸对Fe^(2+)/Mn^(2+)/Na_(2)SO_(3)体系降解盐酸土霉素的影响;通过焦磷酸盐实验、自由基淬灭实验和EPR实验分析Fe^(2+)/Mn^(2+)/Na_(2)SO_(3)体系中的活性物种;利用紫外可见光谱、傅里叶红外光谱、气相色谱-质谱联用仪识别盐酸土霉素的官能团及其降解中间产物的变化,推断盐酸土霉素的降解途径。结果表明:当Fe^(2+)/Mn^(2+)/Na_(2)SO_(3)浓度比为1∶4∶20(浓度分别为0.1、0.4和2 mmol/L)时,在反应45 min、pH为9.0条件下,盐酸土霉素的去除率和矿化率最高,分别达到94%和49%。随着溶解氧从9 mg/L下降至1.89 mg/L,盐酸土霉素去除率从94%下降至17%;氯离子、腐殖酸和碳酸根均对盐酸土霉素的降解产生抑制作用。Mn(Ⅲ)和SO_(4)·^(-)是降解盐酸土霉素的主要活性氧化剂,盐酸土霉素的降解经过电子转移、开环与酰基化等过程。 展开更多
关键词 fe^(2+)/Mn^(2+)/Na_(2)SO_(3)体系 盐酸土霉素 活化 自由基 氧化
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表面次生氧化矿物对FeS_(2)降解抗生素的影响及作用机制
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作者 舒小华 覃紫其 +3 位作者 聂昌达 周进文 张腾飞 张倩 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期5539-5546,共8页
以广泛应用于畜牧业的大环内酯类抗生素泰乐菌素(TYL)为研究对象,探究了不同氧化腐蚀程度的黄铁矿对TYL的光降解性能和作用机制.结果表明,氧化后的黄铁矿能够显著提高其对TYL的光降解效率.具体来说,氧化后的黄铁矿样品表面粗糙度增加,... 以广泛应用于畜牧业的大环内酯类抗生素泰乐菌素(TYL)为研究对象,探究了不同氧化腐蚀程度的黄铁矿对TYL的光降解性能和作用机制.结果表明,氧化后的黄铁矿能够显著提高其对TYL的光降解效率.具体来说,氧化后的黄铁矿样品表面粗糙度增加,比表面积扩大,增加了表面反应活性位点,从而提高了其对TYL的吸附能力.此外,氧化增强了黄铁矿表面的电子传递过程,加快了·OH产生速率,进而提高了对TYL的光降解效率.同时,黄铁矿(FeS_(2))与表面新生成的Fe_(2)O_(3)组成了异质结,有效抑制了材料内部光生电子与空穴的复合,从而进一步提高了光降解性能. 展开更多
关键词 黄铁矿(feS2) 氧化腐蚀 光降解效果 泰乐菌素(TYL) 次生矿物
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湿气环境中CO_(2)-H_(2)S在α-Fe(110)密排面上吸附与点蚀机理研究
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作者 李金灵 马文骏 +2 位作者 朱世东 屈撑囤 付安庆 《表面技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第20期82-93,共12页
目的从微观尺度探究CO_(2)-H_(2)S(CO_(2)和H_(2)S共存)在湿气管道顶部的吸附特性,进而揭示点蚀机理。方法基于密度泛函理论的第一性原理,利用Materials Studio构建CO_(2)、H_(2)S和CO_(2)-H_(2)S在α-Fe(110)密排面的吸附模型,对CO_(2)... 目的从微观尺度探究CO_(2)-H_(2)S(CO_(2)和H_(2)S共存)在湿气管道顶部的吸附特性,进而揭示点蚀机理。方法基于密度泛函理论的第一性原理,利用Materials Studio构建CO_(2)、H_(2)S和CO_(2)-H_(2)S在α-Fe(110)密排面的吸附模型,对CO_(2)、H_(2)S和CO_(2)-H_(2)S在α-Fe(110)面的吸附能、局域态密度、分波态密度和差分电荷密度进行仿真;利用高温高压釜模拟CO_(2)-H_(2)S-Cl^(-)腐蚀环境,分析L360钢在湿气环境中的腐蚀行为;最后,揭示含Cl^(-)湿气管道顶部CO_(2)-H_(2)S吸附机制与点蚀机理。结果CO_(2)、H_(2)S、CO_(2)-H_(2)S及CO_(2)-H_(2)S-Cl^(-)在最稳定位置时的吸附能分别为-4.065、-3.961、-8.538、-12.775e V,表明相较于CO_(2)与H_(2)S单独吸附,CO_(2)-H_(2)S在α-Fe(110)面的吸附能更负,Cl^(-)会进一步降低CO_(2)-H_(2)S的吸附能;且CO_(2)在与H_(2)S竞争环境电子中占优势;Cl^(-)会使CO_(2)-H_(2)S的局域态密度峰值降低,转移趋势为失去电子,基体和腐蚀介质的电子向着低能级跃迁释放出更多能量,进而加强了Fe与CO_(2)-H_(2)S间的化学键强度;Cl^(-)的2p轨道与Fe的3d轨道在-6.8 eV和-5.7 eV发生重叠,Cl^(-)被吸附到Fe表面并与Fe形成化学键生成氯化物,进而改变腐蚀产物膜的组分与结构,削弱产物膜的致密性和稳定性,减弱腐蚀阻抗力。在含Cl^(-)湿气的CO_(2)-H_(2)S环境中,液相中的Cl^(-)浓度升高,使L360钢的气相平均腐蚀速率逐渐增大,最高达2.935mm/a,点蚀越发严重。结论CO_(2)与H_(2)S在α-Fe(110)面吸附存在一定的协同和竞争作用,协同促进金属的腐蚀,FeCO3会优先沉积成膜,但H_(2)S会抑制FeCO3的生长,腐蚀产物以FeS为主;Cl^(-)会增强CO_(2)-H_(2)S与α-Fe(110)面间的作用力,弱化腐蚀产物膜层的保护性,进一步加速金属腐蚀、尤其是点蚀。 展开更多
关键词 CO_(2)-H_(2)S Cl^(-) 第一性原理 α-fe(110)密排面 吸附特征 腐蚀机理
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Fe2O3含量对青花色料呈色的影响
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作者 李小龙 马岚 +3 位作者 李勋 胡其国 邱辉辉 包启富 《佛山陶瓷》 CAS 2024年第7期36-39,共4页
实验以二氧化三铁、氧化钴、氧化锰、釉果为主要原料,采用单因素实验法,探究了青花色料中Fe2O3/CoO对青花瓷色度值、微观结构、晶相组成的影响。实验结果表明,随着青花色料配方中Fe2O3/CoO比值增大,青花瓷着色区域表面析出大量的1~3μm... 实验以二氧化三铁、氧化钴、氧化锰、釉果为主要原料,采用单因素实验法,探究了青花色料中Fe2O3/CoO对青花瓷色度值、微观结构、晶相组成的影响。实验结果表明,随着青花色料配方中Fe2O3/CoO比值增大,青花瓷着色区域表面析出大量的1~3μm磁铁矿晶体并且发育越来越好,使得青花瓷呈现黑色调增强蓝色调减弱的现象。 展开更多
关键词 fe2O3/CoO 青花色料 磁铁矿
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TiO_(2)/Fe/Ag_(3)PO_(4)复合光催化剂降解RhB
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作者 王涛 张恒阳 《兰州交通大学学报》 CAS 2024年第1期134-139,共6页
半导体TiO_(2)化学性质稳定、安全无毒,是光催化降解污染的代表性材料。但TiO_(2)存在带隙较宽,只能吸收紫外光的问题。在太阳光能中,紫外光的占比不到5%,大多数光能无法吸收,这会导致TiO_(2)对污染物的光催化降解性能受到极大限制。针... 半导体TiO_(2)化学性质稳定、安全无毒,是光催化降解污染的代表性材料。但TiO_(2)存在带隙较宽,只能吸收紫外光的问题。在太阳光能中,紫外光的占比不到5%,大多数光能无法吸收,这会导致TiO_(2)对污染物的光催化降解性能受到极大限制。针对上述问题,设计了一种铁和银共同掺杂的方案,尝试得到比纯TiO_(2)带隙能量更低的复合TiO_(2)微球,来对太阳光的吸收范围进行扩展。样品使用溶胶-凝胶法来制备,分别制备5种铁原子占比不同的TiO_(2)/Fe微球,然后将银元素以磷酸银的形式负载上去,得到TiO_(2)/Fe/Ag_(3)PO_(4)复合微球。配制浓度为10 mg/L的50 mL有机污染物RhB水溶液,在氙灯光源下分别测试5种样品的光催化降解性能。结果表明:1 h内5种样品的降解率均超过90%,特别是铁原子占比为5%时,光催化的效果最好,30 min时降解率高达99%。经过XRD、SEM、XPS、DRS、PL等一系列的测试分析发现,铁原子占比为5%时,复合TiO_(2)微球的带隙能量降低到了2.85 eV,对太阳光的响应延伸至可见光区域,较大程度地提升了TiO2的光催化性能。 展开更多
关键词 光催化 二氧化钛 可见光
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Fe促进的Pt@CeO_(2)催化剂用于CO_(2)加氢制C_(1)产品 被引量:1
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作者 王子健 李雨鸥 +3 位作者 张玲玲 汪啸 宋术岩 张洪杰 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期62-67,共6页
在Pt@CeO_(2)核壳纳米球表面引入过渡金属助剂,探究了不同过渡金属的引入对其CO_(2)加氢性能的影响.研究结果表明,Fe物种的引入对加氢性能的提升效果最佳,液体C_(1)产率达到6.34×10^(-2) mmol·g^(-1)_(cat.)·h^(-1).透... 在Pt@CeO_(2)核壳纳米球表面引入过渡金属助剂,探究了不同过渡金属的引入对其CO_(2)加氢性能的影响.研究结果表明,Fe物种的引入对加氢性能的提升效果最佳,液体C_(1)产率达到6.34×10^(-2) mmol·g^(-1)_(cat.)·h^(-1).透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、N_(2)吸附-脱附实验、CO_(2)程序升温脱附(CO_(2)-TPD)和H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)等表征结果表明,Fe物种在Pt@CeO_(2)表面均匀分散,且Fe的存在降低了Pt物种的电荷密度,产生了更多的Pt^(2+)物种,提高了产物中甲醇的选择性.此外,Fe的存在还促进了更多氧空位(O_(v))的形成,进而促进了对CO_(2)的吸附及后续的加氢反应,提高了催化活性. 展开更多
关键词 CO_(2)加氢 C_(1)产品 核壳纳米球 fe助剂
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MOFs衍生多孔TiO_(2)/C、N掺杂Fe_(2)O_(3)复合材料的制备及其光催化性能 被引量:1
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作者 谢倩祎 程爱华 《太阳能学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期47-55,共9页
将TiO_(2)加入NH_(2)-MIL-101(Fe)前驱体中,采用溶剂热法制备TiO_(2)/NH_(2)-MIL-101(Fe),进一步经高温热处理得到TiO_(2)/C、N掺杂Fe_(2)O_(3)复合材料(TiO_(2)/C、N-Fe_(2)O_(3))。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、光电子能... 将TiO_(2)加入NH_(2)-MIL-101(Fe)前驱体中,采用溶剂热法制备TiO_(2)/NH_(2)-MIL-101(Fe),进一步经高温热处理得到TiO_(2)/C、N掺杂Fe_(2)O_(3)复合材料(TiO_(2)/C、N-Fe_(2)O_(3))。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、光电子能谱(XPS)、紫外-可见分光漫反射(UV-Vis DRS)和荧光光谱(PL)等方法对所得样品的晶体结构、形貌特征、组成及光谱特性进行表征。在模拟太阳光照射下对罗丹明B(RhB)溶液进行降解,评价其光催化活性。结果表明,C、N均匀掺杂在Fe_(2)O_(3)中,TiO_(2)复合C、N掺杂Fe_(2)O_(3)后禁带宽度减小,模拟太阳光照射2.5 h后,在0.1 g/L TiO_(2)/C、N-Fe_(2)O_(3)复合材料的光催化作用下,10 mg/L罗丹明B的去除率达到95%,速率常速为0.0192 min^(-1),效果较TiO_(2)和C、N-Fe_(2)O_(3)有明显提高。所得复合材料稳定性好、可重复利用。MOFs衍生多孔C、N掺杂Fe_(2)O_(3)与TiO_(2)的复合缩短了带隙,强化了空穴与电子的分离从而提高可见光催化活性。 展开更多
关键词 fe基-MOFs 光催化 TiO_(2)/C、N掺杂fe_(2)O_(3) 罗丹明B
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NTA-Fe@PDA/H_(2)O_(2)氧化去除废水中盐酸土霉素 被引量:1
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作者 林嘉伟 苏冰琴 +5 位作者 李兴发 卫月星 郑晓晓 张霞玲 宋鑫峂 赵文博 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期2680-2692,共13页
利用聚多巴胺(PDA)与氮川三乙酸(NTA)接枝并螯合Fe^(3+),形成以PDA为载体、NTA为Fe^(3+)螯合剂的芬顿催化剂NTA-Fe@PDA,采用NTA-Fe@PDA/H_(2)O_(2)芬顿氧化法去除废水中盐酸土霉素(OTC).材料表征结果发现,NTA-Fe@PDA属于典型的介孔结构... 利用聚多巴胺(PDA)与氮川三乙酸(NTA)接枝并螯合Fe^(3+),形成以PDA为载体、NTA为Fe^(3+)螯合剂的芬顿催化剂NTA-Fe@PDA,采用NTA-Fe@PDA/H_(2)O_(2)芬顿氧化法去除废水中盐酸土霉素(OTC).材料表征结果发现,NTA-Fe@PDA属于典型的介孔结构,Fe元素与有机配体成功螯合,PDA的聚合效果良好.探讨了H_(2)O_(2)投加量、NTA-Fe@PDA投加量和初始pH值对OTC降解的影响.结果表明,在NTA-Fe@PDA浓度为200mg/L,H_(2)O_(2)浓度为5mmol/L,初始pH值为4.85的条件下,反应60min后,20mg/L OTC的降解率达到96.23%.自由基鉴定实验表明,·OH是OTC降解过程中的主要自由基.通过LC-MS分析结果推测了OTC降解的中间产物和可能的降解路径.NTA-Fe@PDA在反应体系中重复利用8次以后,OTC的降解率仍在86.80%以上.NTA-Fe@PDA/H_(2)O_(2)芬顿法为抗生素废水处理提供了一种新思路和技术参考. 展开更多
关键词 聚多巴胺 fe^(3+)螯合剂 芬顿氧化 盐酸土霉素 降解机制
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以CeO_(2)为载体的Fe基载氧体与CO反应机理模拟
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作者 穆林 孙萌 +4 位作者 张彬 尚妍 东明 陈建标 霍兆义 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期114-122,共9页
化学链燃烧技术是一种新型的近“零碳”排放燃烧技术,载氧体在化学链燃烧反应过程中发挥着载氧和传热的双重作用。以活性催化组分为载体,通过调谐微观结构提高Fe基载氧体的反应性能是目前化学链领域的研究热点之一。基于密度泛函理论,以... 化学链燃烧技术是一种新型的近“零碳”排放燃烧技术,载氧体在化学链燃烧反应过程中发挥着载氧和传热的双重作用。以活性催化组分为载体,通过调谐微观结构提高Fe基载氧体的反应性能是目前化学链领域的研究热点之一。基于密度泛函理论,以CeO_(2)为活性催化载体,对Fe基载氧体进行催化调谐。通过优化构建组合物模型,系统分析了组合物模型中Fe_(2)O_(3)团簇不同点位吸附CO的态密度、吸附能、差分电荷密度和活化能等电子结构特性参数。研究结果表明,Fe_(2)O_(3)团簇的电子向CeO_(2)(111)表面转移,Fe_(2)O_(3)团簇的吸附能为-3.92 eV,Fe2O3团簇与CeO_(2)(111)表面稳定结合;态密度(DOS)分析发现负载后的Fe_(2)O_(3)团簇p和d轨道在-8~0 eV电子向费米能级方向迁移,表明吸附作用增强。Fe_(2)O_(3)团簇p和d轨道中电子减少,现存电子向高能级跃迁,Fe_(2)O_(3)团簇电子活性增强,CO分子在Fe_(2)O_(3)/CeO2复合载氧体的Fe_(2)O_(3)团簇3个吸附位反应的活化能均降低。此外,CeO_(2)(111)增强了CO在Fe_(2)O_(3)团簇Fe顶位的吸附作用,吸附能由-0.33 eV增至-1.78 eV;同时,削弱了在O顶位的过强吸附作用,吸附能由-2.69 eV降至-2.32 eV,有利于后期CO_(2)分子脱离Fe_(2)O_(3)团簇表面,从而有效调谐Fe2O3团簇整体对CO的吸附效果,为Fe基载氧体的设计制备和优化调谐提供理论指导。 展开更多
关键词 fe基载氧体 CeO_(2)载体 密度泛函理论 一氧化碳 催化
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Fe-Mn/TiO_(2)的制备及其催化臭氧氧化双酚A的性能研究
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作者 薛代惠美 任宏洋 +3 位作者 商佳俭 李冰睿 陶建 王兵 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期150-155,共6页
采用浸渍法制备Fe-Mn/TiO_(2)双金属催化材料,以双酚A(BPA)为目标降解物,探究了Fe-Mn/TiO_(2)对其的降解效果及降解机制。结果表明,Fe-Mn/TiO_(2)催化臭氧氧化降解BPA的去除率相较于单独TiO_(2)处理提升了83.4%;Fe、Mn成功负载且催化剂... 采用浸渍法制备Fe-Mn/TiO_(2)双金属催化材料,以双酚A(BPA)为目标降解物,探究了Fe-Mn/TiO_(2)对其的降解效果及降解机制。结果表明,Fe-Mn/TiO_(2)催化臭氧氧化降解BPA的去除率相较于单独TiO_(2)处理提升了83.4%;Fe、Mn成功负载且催化剂孔洞较丰富;相较于TiO_(2),Fe-Mn/TiO_(2)中锐钛矿质量分数增加能产生更多的羟基自由基。同时,Fe、Mn在TiO_(2)表面能发生价态转化,可作为活性位点促进臭氧分解为·OH等活性物质,增强催化反应活性。 展开更多
关键词 fe/Mn双金属 催化臭氧氧化 非均相 锐钛矿相TiO_(2) 降解机理
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Fe、La掺杂和氧缺陷对CeO_(2)表面吸附As_(2)O_(3)的密度泛函理论研究
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作者 卢鲲鹏 张凯华 张锴 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第8期1149-1161,共13页
采用密度泛函理论研究了As_(2)O_(3)(g)在Fe、La掺杂CeO_(2)(110)表面及氧缺陷LaCeO(110)表面的吸附行为,探索了LaCeO表面砷吸附能力显著高于FeCeO表面的主要原因。结果表明,As_(2)O_(3)(g)的吸附效果与吸附位点数量、吸附能、键长和电... 采用密度泛函理论研究了As_(2)O_(3)(g)在Fe、La掺杂CeO_(2)(110)表面及氧缺陷LaCeO(110)表面的吸附行为,探索了LaCeO表面砷吸附能力显著高于FeCeO表面的主要原因。结果表明,As_(2)O_(3)(g)的吸附效果与吸附位点数量、吸附能、键长和电荷转移密切相关。纯CeO_(2)表面的吸附主要为化学吸附,吸附能绝对值大于−4.22 eV,电荷转移量为(−0.19)−(−0.31)e,As_(2)O_(3)得到电荷带负电,起表面受主作用,因此吸附量较小。FeCeO(110)表面新增Fe顶位和Bridge-2桥位两个吸附位,其中,Fe顶位为化学吸附,Fe掺杂改变了FeCeO表面电子分布和晶格结构,但并未改变As_(2)O_(3)与FeCeO之间的电荷转移方向,因此,As_(2)O_(3)仍呈负离子形式吸附。LaCeO(110)表面新增了三个吸附位:La顶位、Bridge-3桥位和Hollow-2空位,La掺杂改变了As_(2)O_(3)与LaCeO之间的电荷转移方向,使得As_(2)O_(3)失电子呈正离子吸附,起表面施主作用,因此,吸附能力增强。无O_(2)环境下,单一O缺陷LaCeO(110)表面吸附能力低于完整LaCeO表面;有O_(2)环境下,O缺陷有利于As_(2)O_(3)的吸附。 展开更多
关键词 密度泛函理论 二氧化铈 fe、La掺杂 As_(2)O_(3)吸附 O缺陷
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超重力法制备FeS及其Al_(2)O_(3)负载改性后脱汞性能研究
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作者 吕俊辉 栗秀萍 +1 位作者 于洋 王正恬 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第9期148-154,共7页
采用撞击流-旋转填料床(IS-RPB)结合共沉淀法获取粒径小且分布均匀的FeS粉体,利用浸渍法对其进行负载型改性得到复合材料FeS/Al_(2)O_(3),并利用其进行脱汞性能探究。利用扫描电镜、X射线衍射仪和能谱仪对复合材料的组成和形貌结构进行... 采用撞击流-旋转填料床(IS-RPB)结合共沉淀法获取粒径小且分布均匀的FeS粉体,利用浸渍法对其进行负载型改性得到复合材料FeS/Al_(2)O_(3),并利用其进行脱汞性能探究。利用扫描电镜、X射线衍射仪和能谱仪对复合材料的组成和形貌结构进行表征;利用粒度分析仪测试FeS粉体的粒径分布;利用原子吸收分光光度计测试脱汞率,考察吸附剂用量、处理时间、pH、共存离子等对脱汞效果的影响。结果表明,超重力法制备纳米FeS的最佳条件为:c(Fe^(2+))=0.10 mol/L、超重力因子为106.6、撞击初速度为9.43 m/s,此时,得到的FeS的粒径小(D50=91 nm)且分布很窄(68~114 nm)。FeS/Al_(2)O_(3)复合材料的脱汞最佳条件为:pH为6、吸附材料质量浓度为2.0 g/L、处理时间为240 min,此时,脱汞率可达99.96%,最大饱和吸附容量为1 775.9 mg/g,出水质量浓度为0.04 mg/L。 展开更多
关键词 超重力技术 feS/Al_(2)O_(3) Hg(Ⅱ) 废水
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羊肝多肽-Fe^(2+)螯合物制备工艺的优化
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作者 武全英 王鹏杰 +4 位作者 张昊 杨扬 刘慧婷 文鹏程 张炎 《核农学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第12期2366-2375,共10页
为开发高效生物补铁剂以制备Fe^(2+)螯合率高的多肽产品,本研究以小尾寒羊羊肝为原料,筛选适宜的羊肝蛋白水解酶,优化p H值、肽铁质量比(m/m)、抗坏血酸浓度等影响肽亚铁螯合的因素,通过红外光谱分析仪、扫描电子显微镜及X-射线衍射仪... 为开发高效生物补铁剂以制备Fe^(2+)螯合率高的多肽产品,本研究以小尾寒羊羊肝为原料,筛选适宜的羊肝蛋白水解酶,优化p H值、肽铁质量比(m/m)、抗坏血酸浓度等影响肽亚铁螯合的因素,通过红外光谱分析仪、扫描电子显微镜及X-射线衍射仪表征羊肝多肽-Fe^(2+)螯合物微观结构及螯合位点。结果表明,木瓜蛋白酶是制备羊肝多肽-Fe^(2+)螯合物的最适宜酶;当p H值为7.97、肽铁质量比(m/m)为2.72∶1、抗坏血酸浓度为16 mg·m L^(-1)、温度为65℃、时间为80 min时,多肽-Fe^(2+)螯合率最高(58.07%);多肽-Fe^(2+)螯合物呈表面粗糙但整体密集的球状结构,这是由于Fe^(2+)与羊肝多肽氨基酸上的-COO-、N-H、C=O形成配位键所致,螯合物中铁占比为4.84%。本研究有利于推动新型铁补充剂的开发,也可为提高羊肝副产物的附加值提供思路。 展开更多
关键词 羊肝 多肽-fe^(2+)螯合物 螯合条件优化 结构表征
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Fe^(2+)、Cu^(2+)诱导工艺对柞木表板颜色变化规律的影响
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作者 侯豪杰 齐华春 +3 位作者 王宏兴 黄茹 李春风 刘明利 《东北林业大学学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期124-127,共4页
木材中的木质素、抽提物等物质具有能与金属盐溶液产生颜色反应的特性。利用这一特性以硫酸亚铁、硫酸铜溶液作为诱导剂,通过正交试验得到色差最大时的工艺参数,探究金属Fe^(2+)、Cu^(2+)的诱导剂质量分数、诱导时间、干燥时间、干燥温... 木材中的木质素、抽提物等物质具有能与金属盐溶液产生颜色反应的特性。利用这一特性以硫酸亚铁、硫酸铜溶液作为诱导剂,通过正交试验得到色差最大时的工艺参数,探究金属Fe^(2+)、Cu^(2+)的诱导剂质量分数、诱导时间、干燥时间、干燥温度对实木复合地板柞木表板颜色变化的影响。结果表明:Fe^(2+)、Cu^(2+)的诱导剂质量分数对柞木表板色彩色调的影响极为显著(F值分别为20.4453、8.8442);柞木表板的明度色品指数(L^(*))、红绿轴色品指数(a^(*))、黄蓝轴色品指数(b^(*))均随着Fe^(2+)、Cu^(2+)的诱导剂质量分数、诱导时间、干燥时间的增加而逐渐减少,总色差(ΔE^(*))逐渐增大,最大为31.53、9.90,表板色调逐渐偏暗、偏绿、偏蓝;随着干燥温度的增加,Fe^(2+)、Cu^(2+)诱导时的柞木表板总色差都逐渐减小。 展开更多
关键词 柞木表板 fe^(2+) Cu^(2+) 诱导变色
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MCM-41/NH_(2)-MIL-101(Fe)复合材料的制备及其光催化还原CO_(2)性能
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作者 江雨婷 徐红 +2 位作者 钟毅 毛志平 张琳萍 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第S02期155-160,共6页
采用水热法将分子筛MCM-41与光催化剂NH_(2)-MIL-101(Fe)复合制备了MCM-41/NH_(2)-MIL-101(Fe)复合光催化剂(NMM),用于光催化还原CO_(2)。借助XRD、BET、SEM-EDS、UV-Vis DRS、PL、XPS等分析手段对催化剂的微观结构进行详细的分析和表征... 采用水热法将分子筛MCM-41与光催化剂NH_(2)-MIL-101(Fe)复合制备了MCM-41/NH_(2)-MIL-101(Fe)复合光催化剂(NMM),用于光催化还原CO_(2)。借助XRD、BET、SEM-EDS、UV-Vis DRS、PL、XPS等分析手段对催化剂的微观结构进行详细的分析和表征,解析了催化剂理化性质对催化活性的影响,明确了在NH_(2)-MIL-101(Fe)催化剂中掺杂MCM-41对CO_(2)还原为甲酸产量提升有积极作用。实验结果表明,在光照5 h后,在水溶液中未添加牺牲剂的条件下,10%MCM-41添加量的10%NMM将CO_(2)还原为甲酸的产量为109.11μmol/g,是纯NH_(2)-MIL-101(Fe)的5倍(21.78μmol/g);添加牺牲剂TEOA后10%NMM的甲酸产量为132.78μmol/g,是纯NH_(2)-MIL-101(Fe)的4倍(33.67μmol/g)。催化剂在2种溶液体系中重复使用3次后,仍保持很高的催化活性。 展开更多
关键词 MCM-41/NH_(2)-MIL-101(fe) 光催化还原 CO_(2) 甲酸
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单层MoS_(2)表面Fe,Ir掺杂对NO吸附与直接解离反应性能提升的理论计算
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作者 肖香珍 胡林峰 《吉林大学学报(理学版)》 CAS 北大核心 2024年第1期165-173,共9页
用密度泛函理论中广义梯度近似下的PW91方法,结合周期性平板模型,研究NO分子在掺杂体系TM-MoS_(2)(TM=Fe,Ir)表面的吸附和解离行为.结果表明:与完整MoS_(2)表面的物理吸附(-0.05 eV)不同,Fe,Ir掺杂MoS_(2)表面NO吸附能分别为-3.30,-3.17... 用密度泛函理论中广义梯度近似下的PW91方法,结合周期性平板模型,研究NO分子在掺杂体系TM-MoS_(2)(TM=Fe,Ir)表面的吸附和解离行为.结果表明:与完整MoS_(2)表面的物理吸附(-0.05 eV)不同,Fe,Ir掺杂MoS_(2)表面NO吸附能分别为-3.30,-3.17 eV,说明掺杂表面对NO表现出优异的吸附性能;差分电荷密度分析表明,NO分子吸附后,N原子与掺杂原子Fe,Ir的中间出现电荷增加,形成共价键,掺杂原子周围电荷减少;态密度计算结果表明,NO在掺杂TM-MoS_(2)(TM=Fe,Ir)表面的吸附主要是N原子的2py,2px与掺杂原子Fe的3d_(xy),3d_(yz),3d_(xz)以及Ir的5d_(xy),5d_(yz),5d_(xz)轨道之间存在较强的相互作用;比较分析解离反应的活化能结果表明,相对贵金属Ir,掺杂廉价的Fe后,NO在Fe-MoS_(2)比在Ir-MoS_(2)表面解离的活化能小,且在Fe-MoS_(2)表面的吸附能与活化能非常接近,仅相差0.08 eV,表明在该体系中NO的吸附与解离存在相互竞争. 展开更多
关键词 fe Ir掺杂 单层MoS_(2) 一氧化氮 吸附与解离 密度泛函理论
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Fe^(2+)螯合剂对羟脯氨酸发酵的影响
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作者 龚雨 李长庚 +1 位作者 李旭 徐庆阳 《食品与发酵工业》 CAS CSCD 北大核心 2024年第9期50-55,共6页
为解决反式-4-羟基脯氨酸发酵过程中Fe^(2+)供应不足、产酸效率低等问题。该研究以大肠杆菌HYP-08为供试菌株,首先通过单因素实验探究Fe^(2+)螯合剂种类及添加量对羟脯氨酸发酵生产的影响,并通过5 L发酵放大验证,以羟脯氨酸产量、生物量... 为解决反式-4-羟基脯氨酸发酵过程中Fe^(2+)供应不足、产酸效率低等问题。该研究以大肠杆菌HYP-08为供试菌株,首先通过单因素实验探究Fe^(2+)螯合剂种类及添加量对羟脯氨酸发酵生产的影响,并通过5 L发酵放大验证,以羟脯氨酸产量、生物量,糖酸转化率为指标,进一步探究其在放大过程中的影响,结果表明葡萄糖酸亚铁对羟脯氨酸发酵效果最好,流加发酵生产中,最终确定了10 h开始持连续流加的补料方式,反式-4-羟基脯氨酸生物量及产量达到最高,分别为146.2、118.6 g/L,较优化前提高了12.1%和4.2%,副产物乙酸减少到1.05 g/L,葡萄糖酸亚铁的添加有效增强了菌体活力,提高了羟脯氨酸的产量和糖酸转化率,为微生物发酵生产羟脯氨酸提供了依据。 展开更多
关键词 fe^(2+)螯合剂 羟脯氨酸 连续流加 大肠杆菌 葡萄糖酸亚铁
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外源Fe^(2+)浓度和矿物粒径对生物浸铀的影响
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作者 辛燕 王世俊 +3 位作者 刘勇 张益硕 李龙祥 周仲魁 《有色金属(冶炼部分)》 CAS 北大核心 2024年第2期64-71,共8页
为改善以往生物浸铀效率不高的缺陷,通过添加外源Fe^(2+)及改变矿物粒径来提高生物对铀的浸出率。研究结果表明:外源Fe^(2+)浓度分别为0、0.5、1.0和2.0 g/L时,铀浸出率分别为87.34%、88.27%、91.23%、89.13%,当浸出体系中Fe^(2+)浓度为... 为改善以往生物浸铀效率不高的缺陷,通过添加外源Fe^(2+)及改变矿物粒径来提高生物对铀的浸出率。研究结果表明:外源Fe^(2+)浓度分别为0、0.5、1.0和2.0 g/L时,铀浸出率分别为87.34%、88.27%、91.23%、89.13%,当浸出体系中Fe^(2+)浓度为1.0 g/L时,铀矿石会产生部分溶解且表面粗糙孔隙明显,有利于铀的浸出,溶浸液中存在适量的Fe^(2+)对生物浸铀的能力具有提升效果。另外,外源Fe^(2+)对铀矿生物浸出符合固体产物层控制模型,浸出过程主要受扩散控制。当粒径<-2 mm和-5 mm时铀浸出率分别为91.23%和83.70%,矿物粒径适当减小可增大颗粒比表面积,同样利于铀的浸出。 展开更多
关键词 生物浸出 外源fe^(2+) 粒径
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