晶相设计钌基纳米催化剂提高CO_(2)甲烷化活性

金属纳米颗粒在许多化学反应中表现出优异的催化性能,因而广泛用于能源和环境等催化领域.形貌是影响其催化行为的关键因素之一,它通过改变金属纳米颗粒表层原子排列结构,进而调控化学反应过程中的物质吸附、催化机理和反应动力学.此外,由于金属存在多种晶相结构,其纳米颗粒暴露的表面结构也可通过改变晶相得以实现.该调控策略可使得纳米颗粒具有独特的表面结构,并展现出不同的催化性能.因此,金属纳米颗粒的晶相设计为优化金属催化剂的催化性能提供了一种有效方式.Ru基纳米催化剂对CO_(2)甲烷化反应具有较好的活性和选择性,且密堆积的Ru(0001)晶面被证明是hcp相Ru纳米催化剂的活性中心,而(10-11)面对CO_(2)甲烷化反应的贡献较小.因此,开发具有更丰富密堆积fcc-(111)表面的Ru基纳米催化剂,有望大幅提高CO_(2)甲烷化的活性.本文首先通过密度泛函理论计算和微观动力学模拟,研究了fcc相Ru纳米催化剂的密堆积(111)晶面上CO_(2)加氢反应的催化机理.结果表明,与hcp-(0001)相比,该密堆积的fcc-(111)表面因能促进CO_(2)的吸附活化,而具有更好的CO_(2)甲烷化反应活性.制备了具有完全暴露fcc-(111)晶面的二十面体Ru金属纳米颗粒,并将其负载于惰性载体氧化铝上,结果表明,CO_(2)甲烷化活性比传统六方密堆积相(hcp)的钌基催化剂高5‒8倍,证实了fcc相催化剂具有更高的甲烷化催化性能.同时,在较高的反应温度下,fcc-晶相的Ru基催化剂在初始反应阶段甲烷化反应活性逐渐下降,但其CO_(2)甲烷化活性仍远高于hcp-相催化剂.原位X射线衍射和环境透射电镜等结果表明,在反应温度高于250°C条件下,fcc-晶相的金属催化剂发生部分晶相转变.该相变主要发生于Ru金属纳米颗粒的聚集体,并伴随着金属粒子的团聚和粒径的增长;然而,单颗粒分散的Ru纳米粒子在相同条件下仍能维持其fcc-晶相,从而确保了其较高的甲烷化活性.此外,原位红外结果进一步证实了CO_(2)甲烷化在Ru基纳米催化剂上通过氢化生成HCOO*中间体的反应路径,以及Ru纳米颗粒在反应过程中的动态结构演化.综上,金属纳米颗粒的晶相设计是调控表面原子结构及其催化反应性能的有效手段.通过对Ru基纳米催化剂的晶相设计,可以显著提升其在CO_(2)甲烷化反应中的催化活性.然而,潜在的高温晶相转变可导致催化剂活性的部分失活.总之,晶相设计通过对金属纳米粒子表面原子结构的调变,为高效催化剂的设计开发和反应机理的深入研究提供了新的机遇.

面心立方结构钛的研究进展

面心立方结构钛是一种亚稳相,最早发现于超薄钛膜。除此之外,钛及钛合金在经历大塑性变形之后,也常常会发生hcp→fcc钛及钛合金的相变。近年来,大量研究报道了钛及钛合金经冷轧、压缩、拉伸和球磨等加工后观察到面心立方结构钛。为此,对近几十年来面心立方结构钛的制备方法、相变机理及其变形行为的研究进展进行了详细介绍。现有研究已证实,面心立方结构钛不仅能够协调材料的变形,而且有利于材料强度的提高。

三阶多项式相位信号参数估计

三阶多项式相位信号常用于描述复杂运动目标的雷达回波,但其未知参数多,参数估计实现起来比较困难。针对此问题,本文提出了一种分两步的三阶多项式相位信号参数估计方法:首先利用Radon变换提取三阶多项式相位信号在三次相位变换后对应的直线,从而得到相位参数的初始值估计;然后将初始值代入最大似然估计函数并利用单纯形法对其进行优化得到精确估计结果。给出了单分量和多分量情况下的参数估计流程。仿真结果表明,本文算法估计性能达到CRB界,且起始工作信噪比门限低。

基于修正自适应匹配滤波器的机动目标检测方法

机动目标回波的多普勒走动和训练样本不足导致常规自适应匹配滤波器(Adaptive Matched Filter,AMF)检测机动目标时运算量大且性能不佳。针对此问题,该文提出一种基于修正AMF的机动目标检测方法。该方法首先通过对角加载减少样本空间自由度,从而降低对训练样本数的需求;然后以3次相位变换(Cubic Phase Transform,CPT)分离估计加速度,并以估计值补偿多普勒走动,降低联合匹配搜索维度,进而减少运算量;最后进行积累检测。仿真结果表明,该方法运算量低,可实现小样本下机动目标的有效检测,具有恒虚警(Constant False Alarm Rate,CFAR)特性。

基于改进型快速双线性参数估计的复杂运动目标ISAR成像

针对复杂运动目标的逆合成孔径雷达(ISAR)成像中多普勒扩散导致的成像质量下降,该文在建立方位回波信号为立方相位信号(CPS)的基础上,提出一种基于改进型快速双线性参数估计的复杂运动目标ISAR成像方法。该方法通过利用双线性立方相位函数,非均匀快速傅里叶变换(NUFFT),基于Chirp-z的尺度变换以及快速傅里叶变换(FFT)等操作,能够快速实现CPS参数估计和复杂运动目标的ISAR成像。由于实现过程均采用NUFFT和FFT快速实现,该方法计算量小,并且双线性操作可以保证其具有较好的抗噪声性能和交叉项抑制性能。理论分析和仿真结果验证了该ISAR成像算法的有效性。

基于瞬时频率率的平动刚体目标微动参数测量

为了估计具有二阶平动的刚体目标的微动参数,提出一种基于短时三次相位函数(CPF)和逆Radon变换(IRT)的参数测量方法.基于典型旋转微动模型,推导并分析初步平动补偿后微动散射中心的瞬时频率率(IFR);采用短时三次相位函数得到雷达回波的时间-瞬时频率率二维平面;基于时间-瞬时频率率二维平面,利用逆Radon变换对正弦曲线的测量原理实现平动补偿的速度误差、加速度误差以及微动参数的测量.仿真结果验证了该方法的有效性.

基于压缩感知和三次相位变换的低复杂度空中机动目标参数估计

该文提出一种基于压缩感知(Compressive Sensing,CS)和三次相位变换(Cubic Phase Transform,CPT)的低复杂度空中机动目标参数估计方法。首先利用CPT将机动目标回波信号中的两个参数进行分离,然后采用压缩感知技术完成机动目标参数的估计。在机载雷达发射脉冲数有限的情况下,该方法能够获得准确的参数估计结果;仿真实验验证了该方法有效性。

一种傅里叶——梅林变换空间图像快速配准算法

为了实现低信噪比条件下暗弱空间碎片的探测,提出了一种基于傅里叶—梅林变频(FMT)的图像快速配准算法。首先,通过计算2幅原配准空间图像间的相关系数T并与阈值βth进行比较,快速判断图像间的旋转系数;其次,为了在保持配准精度的前提下获得较好的实时性,提出在配准算法的不同阶段采用不同方法对空间图像进行插值。通过基于FPGA+DSP硬件平台的实验验证表明,该算法能够实现0.5个像素精度的配准,与传统的基于区域和基于结构特征的配准算法相比,本文提出的算法配准速度分别提高55.319%和50.878%.基本满足了空间图像配准对实时性和高准确度的要求。

结合CPT的相控阵空中高机动目标参数估计

针对高机动目标多谱勒走动使得传统方法检测和参数估计性能下降的问题,提出了一种最优处理器框架下的结合三次相位变换(Cubic Phase Transform,CPT)的相控阵雷达空中高机动目标参数估计方法,该方法将三次相位变换引入相控阵体制雷达,利用相控阵体制下回波相位的相关性,补偿接收信号空间相位,实现接收信号的相干积累,然后通过求取补偿后信号的相位函数矩阵,实现信号的参数分离,最后进行参数估计。仿真结果证明,该算法能够在输入信噪比较低、采样脉冲较少的情况下,获得较高的参数估计结果。

一类三次Hamilton系统的相图(英文)

用定性理论方法研究了一类三次Hamilton系统的相图,得出该类系统的相图共有10种,并且给出了这10种相图.

一种基于相干积累CPF和NUFFT的机动目标ISAR成像新方法

机动目标的复杂运动导致散射体回波信号多普勒频率时变,给逆合成孔径雷达(ISAR)成像方位向处理带来困难.而传统的距离-多普勒(RD)成像方法、Wigner-Ville distribution(WVD)瞬时成像方法、Radon-Wigner等成像方法由于成像效果差或运算效率低等因素,不适合复杂运动目标的ISAR实时成像.针对这些问题,本文提出了一种基于相干积累三次相位函数(CPF)的机动目标ISAR成像新方法.首先,把平动补偿后的各距离单元数据,通过CPF变换到时间-调频率平面.然后,利用各散射体自项能量平行于时间轴分布特性,提出一种基于相干积累的交叉项和虚假伪峰抑制方法,进而得到各散射体在频率-调频率平面的高分辨分布特性.最后,通过向频率轴上的投影得到该距离单元目标的方位ISAR图像,并通过引入非均匀快速傅立叶变换(NUFFT)来降低算法计算复杂度.计算机仿真处理结果验证了该方法的有效性.

分离参数的空中机动目标参数估计方法

本文提出一种基于三次相位变换(Cubic Phase Transform,CPT)和匹配滤波的机载前视阵雷达机动目标参数估计方法。该方法首先补偿目标回波信号的空间相位并进行空域相干积累,以此提高输出信杂噪比;然后采用CPT实现待估参数分离,将二维联合估计分为两个一维估计,降低算法复杂度;最后重构目标信号并通过匹配滤波完成机动目标的参数估计。该方法复杂度低,在低信噪比下的参数估计性能接近克拉美罗下界(CramérRao Lower Bound,CRLB)。数值仿真结果验证了所提方法的有效性。

基于CPT和RPF的空中高机动目标检测与参数估计

提出了一种基于三次相位变换(cubic phase transform,CPT)和重构相位函数(reconstructing phase function,RPF)的空中高机动目标参数估计方法。为了实现目标高阶参数的估计,该方法首先通过双线性变换求得接收信号的相位函数,实现信号降阶和待估参数的分离;然后利用多阵元采样重构参考阵元的相位函数,等效增加了参考阵元相位函数的时间采样,实现了参考相位函数的相干积累;最后进行参数估计。仿真结果表明,在输入信噪比较低、采样脉冲较少的情况下,该算法能够以较高的精度实现对高机动目标的参数估计。

基于WCPF和FRFT的LPI信号识别研究

针对低截获概率雷达信号难以识别和分类的问题,提出了基于加权型三次相位函数(weighted-type cubic phase function,WCPF)和分数阶傅里叶变换(fractional fourier transform,FRFT)的低截获概率雷达信号识别算法。用短时傅里叶变换剖析了应用较广的8种低截获概率雷达信号的时频特性,然后依据调频率将其分为2类。先用加权型三次相位函数估计信号的调频率,然后再用分数阶傅里叶变换获得信号的各分量峰值,根据峰值能量比进行细分类。通过大量的实验仿真验证,在信噪比为0 d B的条件下,正确识别率能够达到95%以上。

全相位DCT数据内插与立方卷积内插方法比较研究

本文对基于8点信息的全相位数据内插方法进行了推导和理论分析,利用它对实际图像进行了插值处理,并且同当前比较先进的H.26L中建议的立方卷积内插做了比较,仿真实验结果表明全相位数据内插在性能指标上要优于立方卷积内插.

基于频率轴反转的机动目标距离徙动补偿方法

机动目标在长时间积累时间内发生严重的距离徙动与多普勒徙动,影响雷达对目标的检测性能.针对该问题,该文提出一种基于频率轴反转变换与广义自相关变换的机动目标检测与高阶运动参数估计快速算法.首先在距离频域利用频率轴反转变换校正距离徙动,信号变为立方相位信号;然后利用广义自相关变换与广义变尺度傅里叶变换实现信号降阶与参数非搜索估计;最后利用估计参数对原始信号解调频,并完成目标能量的积累.与现有的Keystone,广义Radon-Fourier变换,Radon-吕分布和Radon-分数阶傅里叶变换相比,本文方法可以快速校正距离徙动,实现非搜索的目标参数估计,达到低计算复杂度与检测性能的折中.仿真实验表明,该方法可有效完成机动目标的检测与参数估计.

一种低信噪比下稳健的ISAR平动补偿方法

远距离小目标/隐身目标逆合成孔径雷达成像在目标检测系统中具有重要作用,然而由于回波信号存在信噪比(Signal-to-Noise Ratio,SNR)低等问题,使得传统基于距离包络对齐的平动补偿方法失效;导致后续初相校正和方位聚焦处理性能急剧下降.针对该问题,本文提出一种低信噪比下参数化平动补偿方法.首先,将回波信号建模为多成分的多项式相位信号,并通过挖掘运动目标上所有散射体具有相同的平动历程这一先验信息,利用相位差分(Phase Differencing,PD)和Keystone变换将目标上所有散射体能量聚集到同一距离单元.然后,通过相干积累三次相位函数将该距离单元内的所有散射体能量集中到一个强点,进而估计出目标平动参数实现低SNR下平动补偿.最后,理论分析和实测数据实验验证了该方法的有效性.

基于三次相位变换的多项式相位信号参数估计

分析了多分量三阶多项式相位信号交叉项对三次相位变换参数估计方法带来的影响,提出了一种改进三次相位变换的多项式相位信号参数快速估计方法,利用Radon变换对三次相位变换结果进行优化,消除交叉项影响,并对利用该方法进行三阶多项式相位信号进行参数估计的关键问题做了研究。仿真结果表明,该方法在低信噪比条件下对多分量三阶多项式相位信号估计结果较为精确。

机动目标逆合成孔径激光雷达成像算法

针对逆合成孔径激光雷达对机动目标成像时,其回波信号存在距离向色散和方位向多普勒时变的问题,在建立机动目标精确回波信号模型的基础上,提出一种基于积分立方次相位函数-分数阶傅里叶变换的成像算法.在距离压缩时,首先采用积分立方次相位函数快速估计出回波脉冲的调频率,进而在最佳旋转角下采用分数阶傅里叶变换实现距离像压缩,消除距离色散.经过运动补偿后,在方位压缩时结合积分立方次相位函数-分数阶傅里叶变换与Clean技术实现对每一距离单元上强弱散射点的分离成像,解决由于机动运动产生的方位多普勒时变而形成的图像散焦问题.最后,通过散射点模型的仿真实验,验证了所提方法的有效性.

组合幂调频信号的时频移估计

为了准确估计接收信号的时频移参数和降低估计复杂度,设计了一种组合幂调频(CPFM)信号,该信号由具有时间间隔的正负幂调频(PFM)信号构成,并提出了基于CPFM信号的时频移估计算法。在算法中首先将CPFM信号降阶,然后独立地估计时延和频移,即采用三次相位函数(CPF)估计时延,通过正负PFM相位相消后再估计频移。相比于分数阶傅里叶变换(FRFT)时频移估计算法,所提算法避免了时延估计对频移估计的影响,而且仅需两次一维搜索,降低了计算量。仿真结果表明,该算法能准确地估计CPFM信号的时延和频移,并且频移估计均方误差(MSE)接近克拉美劳下界(CRLB)。