MOFs衍生多孔TiO_(2)/C、N掺杂Fe_(2)O_(3)复合材料的制备及其光催化性能

将TiO_(2)加入NH_(2)-MIL-101(Fe)前驱体中,采用溶剂热法制备TiO_(2)/NH_(2)-MIL-101(Fe),进一步经高温热处理得到TiO_(2)/C、N掺杂Fe_(2)O_(3)复合材料(TiO_(2)/C、N-Fe_(2)O_(3))。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、光电子能谱(XPS)、紫外-可见分光漫反射(UV-Vis DRS)和荧光光谱(PL)等方法对所得样品的晶体结构、形貌特征、组成及光谱特性进行表征。在模拟太阳光照射下对罗丹明B(RhB)溶液进行降解,评价其光催化活性。结果表明,C、N均匀掺杂在Fe_(2)O_(3)中,TiO_(2)复合C、N掺杂Fe_(2)O_(3)后禁带宽度减小,模拟太阳光照射2.5 h后,在0.1 g/L TiO_(2)/C、N-Fe_(2)O_(3)复合材料的光催化作用下,10 mg/L罗丹明B的去除率达到95%,速率常速为0.0192 min^(-1),效果较TiO_(2)和C、N-Fe_(2)O_(3)有明显提高。所得复合材料稳定性好、可重复利用。MOFs衍生多孔C、N掺杂Fe_(2)O_(3)与TiO_(2)的复合缩短了带隙,强化了空穴与电子的分离从而提高可见光催化活性。

Y_(2)O_(3)对氧化物结合Ti(C,N)复合材料性能的影响

为探究稀土氧化物对Ti(C,N)复合材料性能的影响,以TiO_(2)粉、石墨粉和Si粉为原料,Y_(2)O_(3)粉为烧结助剂,采用碳热还原氮化法经1600℃高温烧成制备氧化物结合Ti(C,N)材料。研究Y_(2)O_(3)添加量(加入质量分数分别为1%、2%、4%)对Ti(C,N)复合材料物相组成、显微形貌及物理性能的影响。结果表明,高温烧后试样的主物相均为Ti(C,N)、Ti_(3)O_(5)、α-石英及Y_(2)Si_(2)O_(7)。随Y_(2)O_(3)添加量的增大,试样中液相生成量增多,使Ti(C,N)晶粒粗化,Y_(2)Si_(2)O_(7)物相分布不均匀,试样的力学性能受损。当Y_(2)O_(3)添加量(w)为1%时,Ti(C,N)晶粒的平均尺寸约为0.76μm,复合材料具有较高致密度及优异的力学性能,其显气孔率、常温抗折强度和弹性模量分别为0.8%、242.2 MPa和230.3 GPa。

CYP2C19基因多态性、血清NT-proBNP水平与急性脑梗死静脉溶栓预后不良的关系

目的探讨CYP2C19基因多态性、血清N末端B型脑利钠肽前体(NT-proBNP)水平与急性脑梗死(ACI)患者静脉溶栓预后不良的关系。方法选择210例ACI患者,均行阿替普酶静脉溶栓治疗,治疗90 d后根据改良Rankin量表(mRS)评分将患者分为预后不良组(mRS评分≥3分)52例、预后良好组(mRS评分<3分)158例。治疗前采用实时荧光定量PCR法检测CYP2C19基因多态性,时间分辨荧光免疫层析法检测血清NT-proBNP。用Pearson或Spearman分析CYP2C19基因多态性、血清NT-proBNP水平与mRS评分的相关性;用多因素Logistic回归分析ACI患者静脉溶栓预后的影响因素;用受试者工作特征曲线分析CYP2C19基因多态性、血清NT-proBNP水平对ACI患者静脉溶栓预后不良的预测价值。结果预后不良组年龄、高血压比例、糖尿病比例、入院美国国立卫生研究所脑卒中(NIHSS)评分、空腹血糖水平高于预后良好组(P均<0.05)。预后不良组和预后良好组CYP2C19基因多态性比较差异有统计学意义(P<0.05),预后不良组血清NT-proBNP水平高于预后良好组(P<0.05)。ACI患者CYP2C19基因多态性(r_(s)=0.362)、血清NT-proBNP水平(r=0.426)与mRS评分均呈正相关(P均<0.05)。高NIHSS评分、CYP2C19基因慢代谢型、高血清NT-proBNP水平是ACI患者预后不良的危险因素(P均<0.05)。CYP2C19基因多态性、血清NT-proBNP水平单独及联合预测ACI患者静脉溶栓预后的曲线下面积分别为0.752、0.786、0.861,二者联合预测的曲线下面积高于单独预测(P均<0.05)。结论CYP2C19基因多态性和高水平NT-proBNP是ACI患者静脉溶栓预后不良的危险因素,二者联合对不良预后有较高的预测价值。

(Cr,La)_(2)(C,N)添加对Ti(C,N)基金属陶瓷结构与性能的影响

在开放体系下采用高温碳管炉制备了(Cr,La)_(2)(C,N)粉末,并将其作为添加剂制备Ti(C,N)基金属陶瓷。利用X射线衍射仪、扫描电镜、万能力学试验机及维氏硬度计等设备研究了(Cr,La)_(2)(C,N)添加对Ti(C,N)基金属陶瓷微观组织和力学性能的影响。结果表明,(Cr,La)_(2)(C,N)的添加能够有效细化Ti(C,N)基金属陶瓷的硬质相晶粒,其中Cr、La元素主要固溶于粘结相,La元素促进了硬质相的溶解–析出过程,金属陶瓷的抗弯强度、硬度以及断裂韧性等力学性能得到明显改善。当添加(Cr,La)_(2)(C,N)的质量分数为5.0%时,Ti(C,N)基金属陶瓷的综合力学性能达到最佳,抗弯强度为2002 MPa,维氏硬度为1643 MPa,断裂韧性为11.22 MPa·m^(1/2)。

(Cr_(0.87),V_(0.13))_(2)(C,N)含量对WC-10Co硬质合金微观组织及力学性能的影响

通过添加一种新型抑制剂(Cr_(0.87),V_(0.13))_(2)(C,N)制备出室温和高温下均性能优异的WC-10Co硬质合金,并研究(Cr_(0.87),V_(0.13))_(2)(C,N)含量对WC-10Co硬质合金微观组织、室温力学性能和高温硬度的影响。结果表明,添加(Cr_(0.87),V_(0.13))_(2)(C,N)具有良好的细化WC晶粒的效果,随着(Cr_(0.87),V_(0.13))_(2)(C,N)含量增加,WC晶粒不断细化,硬度逐渐增加,断裂韧性降低,抗弯强度(TRS)先升高后降低,当(Cr_(0.87),V_(0.13))_(2)(C,N)的添加量为0.6wt.%时,抗弯强度最高为3840.5MPa。抑制剂(Cr_(0.87),V_(0.13))_(2)(C,N)的加入对高温硬度具有积极影响,随着(Cr_(0.87),V_(0.13))_(2)(C,N)含量增加,高温硬度逐渐增加;当(Cr_(0.87),V_(0.13))_(2)(C,N)含量不变时,随着温度升高,硬度逐渐降低。

Nb_(2)O_(5)含量对原位碳热还原法制备的Ti(C,N)基金属陶瓷显微组织和力学性能的影响

以原位碳热还原法制备了Ti(C,N)基金属陶瓷,研究了Nb_(2)O_(5)添加量对金属陶瓷显微组织和力学性能的影响规律。结果显示:当添加Nb_(2)O_(5)的质量分数由0增加至2.80%时,金属陶瓷硬质相晶粒明显细化,显微组织中“白芯-灰环”晶粒数量增多;室温抗弯强度、硬度、临界热震温差和高温抗弯强度有所增加,但断裂韧性略微降低。随着Nb_(2)O_(5)的添加量继续增加,金属陶瓷显微组织中出现孔洞,室温抗弯强度、硬度、临界热震温差、高温抗弯强度和断裂韧性均不断下降。当Nb_(2)O_(5)的添加量为2.80%时,金属陶瓷表现出最佳的综合力学性能,其室温抗弯强度、硬度、断裂韧性、临界热震温差和高温抗弯强度分别为:2439MPa、90.6HRA、12.8MPa•m^(1/2)、360℃、1519MPa。

低温下C4F7N/CO_(2)混合气体的绝缘特性与参数配置

为提出低温下满足液化温度和绝缘要求的C4F7N/CO_(2)混合气体的参数配置,研究了C4F7N/CO_(2)混合气体在低温下的绝缘特性。首先采用实验和计算得到了不同气压和混合体积比例下C4F7N/CO_(2)混合气体的液化温度,结果表明计算得到的液化温度与实验数据较为相符。其次开展不同温度下C4F7N/CO_(2)混合气体的工频击穿试验,获得了C4F7N/CO_(2)混合气体的击穿电压随温度的变化。结果表明:气体在液化阶段的击穿电压标准差为液化后的2~7倍,且液化后混合气体的绝缘性能出现显著下降。此时击穿电压只与温度有关,基本不受混合体积比例的影响。考虑混合气体设备的应用需求,分别以–25℃和–30℃为最低使用温度,提出了满足要求的C4F7N/CO_(2)混合气体参数配置方案,可为低温下C4F7N/CO_(2)混合气体的应用提供参考。

γ-Fe_(2)O_(3)空心球/Fe-N-C宽电位窗口选择性电催化还原CO_(2)为CO的研究

Fe-N-C材料是一类重要的电催化还原CO_(2)为CO的催化剂,但其只能在较正的电位和较窄的电位窗口实现CO的高选择性,不能满足串联催化中CO被进一步还原的要求。因此,以高纯Fe(phen)_(3)Cl_(2)(phen=1,10-邻菲罗啉)晶体和ZIF-8为前驱体,通过热解得到新颖的Fe-N-C担载γ-Fe_(2)O_(3)空心球材料。利用SEM、HR-TEM、XRD、XPS等对催化剂进行表征,并对其电催化还原CO_(2)的性能进行测试。结果表明,该催化剂在-0.5~-1.1 V(相对于可逆氢电极)宽电位窗口表现出优异的CO选择性(CO的法拉第效率大于97%),且在-0.6 V连续电解2 h后电流密度和CO的法拉第效率均基本保持不变,表现出卓越的稳定性。

石墨烯/纳米Al_(2)O_(3)增韧Ti(C,N)基金属陶瓷的力学及摩擦磨损性能

采用真空热压烧结工艺制备了石墨烯(GNPs)和纳米Al_(2)O_(3)增韧的Ti(C,N)基金属陶瓷复合刀具材料(TAG)。研究了GNPs和纳米Al_(2)O_(3)对复合陶瓷材料微观结构、力学性能和摩擦磨损性能的影响。研究表明,GNPs和纳米Al_(2)O_(3)的添加对复合陶瓷材料的力学性能有明显的提高,当GNPs和纳米Al_(2)O_(3)含量(质量分数)为1%和5%时,复合刀具陶瓷材料(TA5G1)综合力学性能最优,其硬度、抗弯强度和断裂韧性分别为21.50 GPa、810.80 MPa和10.51 MPa·m^(1/2)。研究了复合刀具材料的摩擦磨损性能和磨损机理,研究结果表明,在TAG复合刀具材料中,TA5G1的摩擦磨损性能最优,其摩擦系数和磨损率分别为0.338和4.921×10^(-6)mm^(3)/(N·m),复合刀具材料的主要磨损形式为磨粒磨损和黏着磨损。

基于NiZn层状双金属氢氧化物制备高效电催化CO_(2)还原的原子分散Ni-N-C催化剂

大气中CO_(2)浓度不断上升导致大量的环境问题,如冰川融化、温室效应、极端天气等,利用电化学方法将CO_(2)经还原反应(CO_(2)RR)转化为有价值的燃料或化学品是解决该问题的可行策略.由于CO_(2)具有稳定的化学键(C=O,806 kJ mol^(-1)),需设计具有优异活性和高选择性的催化剂.近年研究结果表明,过渡金属锚定在N掺杂碳载体上而制得的催化剂(M-N-C)具有较高的原子利用率、独特的活性金属中心电子结构以及存储量丰富,因而被认为是CO_(2)还原为CO的理想电催化剂.目前已经提出了多种方法来制备M-N-C催化剂,包括原子层沉积、基于金属-有机骨架的离子交换、基于载体修饰策略的吸附固化和受限热解.然而,这些方法存在制备过程繁琐或难以大规模生产的问题.同时,采用高温热解制备的M-N-C催化剂,金属活性位点易被其致密的结构包裹,难以完全暴露出来.但有效的活性位点对M-N-C的催化性能起着至关重要的作用,因此有必要研制一种简便、高效的方法来抑制金属原子聚集.超薄二维碳骨架已被证明可以缩短反应物的扩散路径并有利于暴露催化剂活性位点.本文将NiZn层状双金属氢氧化物(NiZn-LDHs)在多羟基化合物中进行剥离形成单层,同时通过控制单层NiZn-LDHs、多羟基化合物和三聚氰胺共同热解,宏量化制得Ni-N-C催化剂.X射线衍射(XRD)和透射电子显微镜(TEM)结果表明,在焙烧过程中,可通过改变单层NiZn-LDHs在多羟基化合物中的含量控制Ni-N-C材料中镍纳米颗粒的生成;焙烧过程中Zn挥发能使Ni-N-C材料形成更多中孔,增加碳骨架比表面积和孔径.中孔通道和碳基底超薄特性结合可以促进CO_(2)向内部活性位点扩散,增加反应物与活性位点的接触.XPS结果表明,Ni-N-C材料中Ni原子通过与N配位,锚定在超薄碳骨架上,且存在Niδ+中心(0<δ<2).X射线近边吸收和扩展X射线吸收精细结构分析表明,Ni-N-C-1中的Ni处于低价态(0<δ<2),这与XPS分析一致,且Ni为原子级分散;小波变换分析表明,Ni和N的配位数为3.9.利用H型电解池评估Ni-N-C材料电催化CO_(2)还原性能表明,Ni-N-C-1具有优异的CO_(2)还原活性,在-0.6至-1.0 V电位范围内,FE_(CO)都大于90%,且在-4.9 V时,FE_(CO)为95.2%,CO电流密度为24 mA cm^(-2);在-0.8 V电位,工作25 h后Ni-N-C-1的CO电流密度基本保持不变,说明Ni-N-C-1为稳定的CO_(2)RR催化剂.通过密度泛函理论计算研究了Ni-N-C材料电催化CO_(2)还原为CO的电化学演化历程,结果表明,该反应过程分四个步骤:CO_(2)吸附到单个Ni原子位点上;转移形成*COOH的质子/电子对;*COOH在释放H_(2)O的同时获得质子形成*CO;*CO从Ni位点解吸.相应步骤的吉布斯自由能分别为0.54,1.69,-0.99和-0.98 eV.Ni-N-C中Ni原子与配位N原子之间的强相互作用导致Ni原子的电子损失,Ni原子有0.85 e缺陷,周围的N原子有0.15 e堆积,这有利于CO_(2)的吸附.总之,本文采用单层NiZn-LDHs为金属源,开发了一种简便且可宏量化制备CO_(2)RR单原子催化剂的新方法.

二维C_(2)N材料在析氢反应中的理论设计

H的吸附自由能与析氢反应中的交换电流密度log(i 0)有强关联相互作用,因此密度泛函理论工作采信基于这样的关联相互作用,可以设计和寻找适合析氢反应的材料。密度泛函理论计算可以帮助我们进行快速筛选在电解水过程中的析氢反应表现优秀的催化材料。本文通过计算发现,过渡金属Cu、Ni、Pd锚定在单层C_(2) N上的催化材料,其氢吸附自由能变化ΔG H分别为0.95 eV、0.80 eV、0.71 eV,C_(2) N上负载Ni的材料接近C_(2) N上负载Pd的材料,这使得非贵金属Ni的单原子材料有可能成为取代贵金属的析氢材料。

双金属ZIF衍生的ZnxCoy/N-C催化剂及其高效电催化还原CO_(2)制CO的性能研究

电催化CO_(2)还原是实现CO_(2)资源化利用的重要方法,其关键在于高效催化剂的合成。以双金属有机骨架化合物(ZnxCoy-ZIF)为前驱体,经高温热解得到ZnxCoy/N-C催化剂,研究了前驱体中双金属的物质的量之比及热解过程对ZnxCoy/N-C催化剂的碳载体形成、N掺杂程度、Co电子结构变化及电催化还原CO_(2)制CO的反应性能的影响。结果表明,前驱体中Zn的存在有利于碳载体活性面积的提高,并且促进Co-Nx活性位点的形成,实现对Co位点电子结构的有效调节。900℃热解获得的ZnxCoy/N-C催化剂具有高活性及高导电性,在电还原CO_(2)制CO反应中,电流密度最高可达135 mA/cm2,且CO分电流密度为59 mA/cm2,CO法拉第效率达56.1%,在40 h的性能测试中,ZnxCoy/N-C催化剂的催化活性未出现下降,在电催化CO_(2)中具有工业化的潜力。

Pd/Zn/C-N催化CO_(2)加氢合成甲醇性能研究

利用Zn2+和2-甲基咪唑自组装形成的ZIF-8, 800℃N2氮气气氛下焙烧得到Zn/C-N载体.采用NaBH4还原法将不同含量Pd负载于Zn/C-N上焙烧后得到Pd/Zn/C-N催化剂, ICP测得Pd实际负载量为0.02%、0.05%、0.1%、0.3%.负载Pd后,由于Pd氢溢流作用, ZnO表面还原温度降低,氧空穴增加,更有利于CO_(2)解离吸附,因此Pd负载量越高,催化剂CO_(2)转化率越高.甲醇选择性受Pd纳米颗粒大小显著影响,小颗粒Pd与ZnO相互作用更强,更有利于甲醇生成,其中0.02%Pd/Zn/C-N催化剂在275℃, 2 MPa反应条件下, Pd/g上甲醇时空收率最高, STYMeOH值为11.0 mol/(g Pd·h).

La_(2)O_(3)添加量对Ti(C,N)-WC-Mo_(2)C-Ni-Co金属陶瓷组织结构和力学性能的影响

稀土元素被认为是可以有效改善TiCN基金属陶瓷性能的添加剂,但其在高Mo_(2)C含量下的效果尚未得到深入研究。本研究采用真空热压烧结技术,在1500℃下制备了不同La_(2)O_(3)含量的Ti(C,N)-WC-Mo_(2)C-Cr_(3)C_(2)-Ni-Co金属陶瓷,其中Mo_(2)C含量为12 wt.%。对不同La_(2)O_(3)添加量(0.5 wt.%、1.0 wt.%、1.5 wt.%和2.0 wt.%)对Ti(C,N)基陶瓷显微组织和力学性能的影响进行了参数化分析。结果表明,当La_(2)O_(3)含量增加到1.0 wt.%时,芯相的比例增加,脆壳相的比例减少;在陶瓷相晶界上形成的纳米结构,有效抑制了壳相组织的异常长大,这使得金属陶瓷的脆壳相变薄,硬质相颗粒细化,从而提高了其硬度和断裂韧性等力学性能。当La_(2)O_(3)的添加量从1.5 wt.%增加到2.0 wt.%时,La_(2)O_(3)团聚形成直径约100 nm的较大颗粒,大幅度降低了金属陶瓷的力学性能。当La_(2)O_(3)添加量为1.0 wt.%时,Ti(C,N)基陶瓷的综合力学性能最佳,其维氏硬度和断裂韧性分别为16.55 GPa和6.14 MPa·m^(1/2)。本研究有助于进一步揭示稀土氧化物对高Mo_(2)C含量Ti(C,N)基陶瓷芯壳结构和力学性能的影响。

高进水TN浓度条件下A_(2)O工艺C/N调控研究

北京市某A_(2)O-MBR工艺污水处理厂的进水TN浓度高、有机物浓度低导致出水TN长期超标。为实现出水TN稳定达标开展了原水C/N调控实践研究,提出了采用COD作为C/N调控指标的方法,在进水与投加外碳源的总COD浓度与进水TN浓度的比值控制在5.9~6.98及进水与投加外碳源的总COD浓度与实际去除的TN浓度的比值控制在7.1~8.4时,达到了出水TN稳定达标的效果。同时,提出了在开展C/N调控前应首先根据实际水量调控硝化液回流量、控制回流硝化液中溶解氧,再根据推荐的C/N调控值投加外碳源并根据实际出水TN变化趋势开展动态调整的建议。

CO_(2)与NO_(2)^(-)/NO_(3)^(-)电催化合成尿素研究进展

CO_(2)的过度排放是21世纪人类面临的最大环境问题之一,严重威胁人类社会的可持续发展。在各种实现碳捕集和转化的方法中,通过电催化方法将CO_(2)转化为高值附加产品能有效缓解环境保护和工业生产的压力,提高碳资源的利用率,助力实现碳中和目标。相较于在高温高压条件下实现工业尿素合成,电催化共还原CO_(2)与NO_(2)^(-)/NO_(3)^(-)生产尿素反应条件温和、能耗低、二次污染小,是一种具有工业化应用前景的CO_(2)利用方式。本论文综述了CO_(2)与NO_(2)^(-)/NO_(3)^(-)电催化合成尿素的研究进展,重点从催化剂的设计合成以及C—N耦合机制两方面讨论了尿素在不同催化剂上的形成过程及其内在机制。设计可以共吸附并还原CO_(2)与NO_(3)^(-)/NO_(2)^(-)的材料是电催化合成尿素所面临的的关键挑战。前期研究表明引入缺陷和/或掺杂异质原子等方式是改善催化剂电子结构,实现CO_(2)和NO_(3)^(-)/NO_(2)^(-)共吸附,提升尿素合成效率的有效方式。针对尿素合成的机理,报道最多的是由CO和NH_(2)中间体或COOH和NH_(2)中间体直接偶联生成尿素;C—N耦合过程中间产物的确定对指导催化剂的设计具有重要意义。其中,关键N中间体存在形式主要有NH_(2)、NH_(2)OH、NH和NO_(2)^(-),关键C中间体主要有CO和COOH两种。基于对催化剂设计合成和尿素形成机理的讨论,本论文对相关领域未来的研究重点和难点进行了进一步的总结和展望。

C_(3)N_(4)/MnCo_(2)S_(4)复合材料的制备及其电容性能研究

以剥离C_(3)N_(4)(氮化碳)纳米片为保护层,在水热过程中对MnCo_(2)S_(4)进行包覆修饰,得到C_(3)N_(4)/MnCo_(2)S_(4)复合材料。借助于C_(3)N_(4)纳米片的包覆保护,复合材料表现出优异的比电容和良好的循环稳定性。采用三电极体系,在6 mol/L的KOH电解液中,当扫描速率为5 m V/s时C_(3)N_(4)/MnCo_(2)S_(4)电极材料的比电容可达到565 F/g,而未包覆修饰的MnCo_(2)S_(4)的比电容为468 F/g。1 A/g的电流密度下,MnCo_(2)S_(4)、C_(3)N_(4)/MnCo_(2)S_(4)电极材料经2000次的循环充放电测试后,比电容保持率分别为77%和83%。C_(3)N_(4)纳米片对泡沫镍上所生长的MnCo_(2)S_(4)起到保护和防剥落作用,纳米片包覆法为高比电容和良好循环稳定性的电极材料制备提供了新的技术路线。

一锅法合成高性能N掺杂的Co(PO_(3))_(2)@C负极材料及其在超级电容器中的应用

以植酸(PA)、三聚氰胺(MA)、四水合乙酸钴(Co(OAc)_(2)·4H_(2)O)和聚偏氟乙烯(PVDF)中空纤维膜为原料,采用一锅法合成了偏磷酸钴和氮(N)掺杂碳(C)的复合材料(Co(PO_(3))2@C).其中,PA属于六齿配体,拥有6个磷酸基,每个磷酸基中的氧原子(O)都可作为配位原子和钴离子发生络合反应,形成化学性质稳定的络合物,可以作为绿色磷(P)源.MA含有丰富的N元素,PVDF中空纤维膜中含有氟(F)元素,同时还可以提供框架结构,N和F元素的掺杂可以使多孔碳材料具有更好的润湿性,有利于电解液中电子的传输,从而极大提高了材料的电化学电容性能.所制备的最佳活性负极材料在1 A·g^(-1)时的比电容为1 067.42 F·g^(-1).即使在10 A·g^(-1)的电流密度下,20 000次循环后,仍可以达到85.79%的保留率.

高分散Co-N-C涂层电极制备及其产H_(2)O_(2)效能

为了研究电极表面Co-N-C催化剂的分散性和电化学工艺参数对产H_(2)O_(2)机制与效能的影响,以石墨板为基底,Co-N-C催化剂为涂层制备石墨基高分散Co-N-C涂层电极。通过扫描电子显微镜、X线衍射、循环伏安扫描和X线光电子能谱等手段对制备的Co-N-C催化剂及涂层电极进行微观结构和电化学表征,改变石墨粉与Co-N-C的质量比来控制负载量,考察不同Co-N-C负载量涂层电极对O_(2)的催化还原活性和不同工艺条件下的产H_(2)O_(2)效能,并对影响机制进行深入探究。结果表明:Co-N-C催化剂被均匀负载到石墨板表面,其中Co-N-C-20(Co-N-C与石墨粉的质量比为1∶20)涂层电极具有较好的分散性和最高O_(2)的二电子还原催化活性。酸性条件、合适的电流密度和O_(2)曝气量有助于O_(2)的二电子还原反应生成H_(2)O_(2),减少H2O_(2)继续被还原和分解。在优化工艺条件下反应80 min,Co-N-C-20电极产H_(2)O_(2)的累积浓度达到291.3 mg/L,电流效率为52.66%。

A^(2)/O-BAF工艺短程硝化模式下反硝化除磷技术在处理低C/N城市污水中的效能

为探索A^(2)/O-BAF工艺短程硝化模式下反硝化除磷技术在除磷低C/N比例城市生活污水中的除磷除氮效能,该文结合短程硝化模式应用的基本特点,以亚硝态氮作为受体,构建反硝化除磷工艺,其结果显示A^(2)/O-BAF短程硝化模式下的亚硝积累率达到95.2%,反硝化除磷阶段对正磷酸盐的去除贡献率达到75.42%,在批次试验中在反硝化阶段以亚硝态氮为电子受体吸出的凝含量达到26.28 mg/L,吸磷率达到72.3%,反硝化阶段以亚硝态氮作为受体的脱磷效率占总脱磷效率的72.91%。在A^(2)/O-BAF工艺短程硝化模式下,采用反硝化除磷技术可以在低C/N比例的城市污水中发挥良好的除磷效果,该工艺可推广应用。