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功能化单壁碳纳米管去除Hg^(0)性能及机理研究
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作者 李鸿鹄 揭翠 +6 位作者 杨娇羽 彭喜燕 安淼 张敬东 宋永伟 曹艳晓 杨俊 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第11期81-92,共12页
对单壁碳纳米管(SWCNTs)改性,制备了羟基化碳纳米管(SWCNTs-OH)、羧基化碳纳米管(SWCNTs-COOH)和氨基化碳纳米管(SWCNTs-NH2),并测试了其对气态单质汞(Hg^(0))的吸附性能.采用SEM、BET、FTIR、XPS等技术对碳纳米管的物理结构和化学特性... 对单壁碳纳米管(SWCNTs)改性,制备了羟基化碳纳米管(SWCNTs-OH)、羧基化碳纳米管(SWCNTs-COOH)和氨基化碳纳米管(SWCNTs-NH2),并测试了其对气态单质汞(Hg^(0))的吸附性能.采用SEM、BET、FTIR、XPS等技术对碳纳米管的物理结构和化学特性进行了表征,探讨了不同碳纳米管脱汞性能差异原因和脱汞机理.结果表明,SWCNTs-NH2的脱汞性能最为优异,在初始汞浓度为250μg·m^(-3),反应温度为100℃条件下,脱汞效率可达99.97%,相较于SWCNTs脱汞性能提高14.30%.SWCNTs-NH2比表面积较高,表面活性含氧基团丰富且表面氨基对汞有较强的亲和力,有利于Hg^(0)的吸附.XPS和汞程序升温脱附(Hg-TPD)分析表明,吸附在碳纳米管上的汞物种主要为物理吸附Hg^(0)和HgO,而SWCNTs-NH2上还存在弱结合态汞N−Hg−O,可能是由SWCNTs-NH2表面的活性含氧基团−COOH、C=O氧化Hg^(0)产生的中间产物−C−O−Hg与表面−NH2进一步相互作用产生. 展开更多
关键词 单质汞(Hg^(0)) 单壁碳纳米管 功能化改性 机理
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改性SCR催化剂对Hg^0催化氧化性能的研究 被引量:8
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作者 赵莉 何青松 +3 位作者 李琳 陆强 董长青 杨勇平 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第5期628-634,共7页
采用一系列金属氧化物对商用SCR催化剂进行掺杂改性,筛选出最优Ce掺杂SCR催化剂,模拟实际烟气组分,考察了Ce改性催化剂对烟气中Hg0氧化的影响。实验结果表明,Ce掺杂比例适当可显著提高其催化活性,Ce最佳负载量为9%时,Hg0的催化氧化效率... 采用一系列金属氧化物对商用SCR催化剂进行掺杂改性,筛选出最优Ce掺杂SCR催化剂,模拟实际烟气组分,考察了Ce改性催化剂对烟气中Hg0氧化的影响。实验结果表明,Ce掺杂比例适当可显著提高其催化活性,Ce最佳负载量为9%时,Hg0的催化氧化效率比未掺杂SCR催化剂提高近40%,BET和XRD也显示,Ce O2在催化剂表面分散程度较好,未出现聚集现象。烟气工况对Hg0的催化氧化具有重要影响,其中,烟气组分HCl显著促进了Ce改性催化剂对Hg0的氧化,在一定温度范围内,Hg0的氧化效率随着温度升高而增加,在最佳空速、温度和烟气组分浓度时,Hg0的催化氧化效率可达95.11%。此外,掺杂Ce O2之后SCR催化剂的脱硝性能并未受到影响。 展开更多
关键词 改性SCR催化剂 Hg^0 催化氧化技术
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Hg^(0)在CuCl_(2)-ZSM-5分子筛上的吸附与动力学研究
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作者 张迎宾 马威 赵珠宇 《科学技术创新》 2022年第28期37-40,共4页
采用CuCl_(2)对ZSM-5分子筛掺杂改性制得CuCl_(2)-ZSM-5分子筛脱汞吸附剂,通过脱汞反应系统测试其对气相零价汞的吸附性能,并考察其在吸附剂投加量、吸附反应温度、气流流量等因素下吸附Hg^(0)的动力学实验和动力学模型。结果表明:改性... 采用CuCl_(2)对ZSM-5分子筛掺杂改性制得CuCl_(2)-ZSM-5分子筛脱汞吸附剂,通过脱汞反应系统测试其对气相零价汞的吸附性能,并考察其在吸附剂投加量、吸附反应温度、气流流量等因素下吸附Hg^(0)的动力学实验和动力学模型。结果表明:改性后的CuCl_(2)-ZSM-5分子筛可以显著提高对Hg^(0)的脱除性能。考虑吸附剂投加量、反应温度、气流流量等因素变化对脱汞动力学的影响结果发现,准一级和准二级动力学模型和实验数据拟合均有较好的线性相关性,说明Hg^(0)在CuCl_(2)-ZSM-5分子筛中的吸附过程包含物理、化学多类型吸附。 展开更多
关键词 Hg^(0) CuCl2-ZSM-5分子筛 吸附 动力学
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凹凸棒石负载CuO催化剂脱除气态Hg^0 被引量:5
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作者 王钧伟 张庆平 +4 位作者 沈园园 董彦杰 张先龙 秦伟 张元广 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2017年第5期1097-1103,共7页
利用固定床反应器在模拟烟气条件下研究了凹凸棒石(PG)负载CuO催化剂(CuO/PG)对气态Hg^0的脱除.考察了CuO负载量、反应温度、烟气成分、SO_2浓度以及空速等对CuO/PG脱除Hg^0的影响,并利用逐级化学提取和程序升温脱附实验分析了CuO/PG上... 利用固定床反应器在模拟烟气条件下研究了凹凸棒石(PG)负载CuO催化剂(CuO/PG)对气态Hg^0的脱除.考察了CuO负载量、反应温度、烟气成分、SO_2浓度以及空速等对CuO/PG脱除Hg^0的影响,并利用逐级化学提取和程序升温脱附实验分析了CuO/PG上吸附Hg的形态.结果表明,CuO/PG对Hg^0具有较高的脱除能力,明显高于载体PG,且随CuO负载量的增加而增强(1%—8%);在150—250℃温度范围内,温度升高,CuO/PG对Hg^0的脱除能力降低;HCl对CuO/PG脱除Hg^0具有显著的促进作用,O2具有促进作用,H2O和SO_2具有抑制作用,NO的作用不明显;在6000—15000 h^(-1)空速范围内,空速降低,CuO/PG表现出了更好的脱除Hg^0的能力.逐级化学提取和程序升温脱附实验结果证实,CuO/PG对Hg^0的脱除是吸附和催化氧化的共同作用,Hg^0被氧化为Hg^(2+)的化合物并吸附在CuO/PG上. 展开更多
关键词 凹凸棒石 CUO Hg^0 吸附 催化氧化
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掺杂多元金属铁基改性生物焦的Hg^(0)脱除特性及耦合协同机理研究 被引量:2
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作者 贾里 秦舒宁 +5 位作者 李泽鹏 郭晋荣 张永强 张柳 樊保国 金燕 《中国电机工程学报》 EI CSCD 北大核心 2021年第21期7378-7390,共13页
通过结合化学共沉淀法和溶胶凝胶法制备以生物焦为载体的铁基复合脱除剂,主要包括未掺杂其他金属的单铁基负载改性生物焦,以及基于铁基掺杂多元金属(Ce、Cu、Co、Mn)的改性生物焦。在获得改性生物焦Hg^(0)脱除特性的基础上,识别生物焦... 通过结合化学共沉淀法和溶胶凝胶法制备以生物焦为载体的铁基复合脱除剂,主要包括未掺杂其他金属的单铁基负载改性生物焦,以及基于铁基掺杂多元金属(Ce、Cu、Co、Mn)的改性生物焦。在获得改性生物焦Hg^(0)脱除特性的基础上,识别生物焦的吸附和氧化位点,对前驱体制备与生物质热解、生物焦与所负载改性物质、不同负载金属自身之间的耦合作用机理及协同作用机制进行研究,结合吸附动力学过程,利用程序升温脱附技术,揭示改性生物焦对Hg^(0)氧化和吸附过程之间的深层次差异性机理,以及Hg^(0)脱除过程的关键作用机制,研究发现:基于铁基改性条件,掺杂多元金属后所获得生物焦样品的Hg^(0)脱除性能获得了显著提升,而且掺杂双金属的改性样品的脱除性能整体优于掺杂单金属的改性样品;改性生物焦对Hg^(0)的脱除主要包括吸附和氧化过程;Hg^(0)和Hg-OM是Hg^(0)在改性生物焦表面的主要赋存形态;吸附过程分为外部和内部传质两个阶段,均为多层吸附;在吸附过程中,生物焦的微孔和较小孔径的介孔提供Hg^(0)的物理活性吸附位,表面化学官能团和晶相结构中的离子空位则为化学吸附位点;均匀分散在Fe相中的多元掺杂金属离子及对应氧化物、晶格氧、化学吸附氧以及卤素成分均为反应过程中主要的氧化位点,并形成了稳定的生物焦表面氧化体系;足够活性和数量的吸附位点利于优化吸附与氧化过程之间的主导关系;所掺杂的金属氧化物之间可以起到协同促进的作用,最终大幅提高改性生物焦的Hg^(0)脱除性能。 展开更多
关键词 生物焦 金属掺杂改性 Hg^(0)脱除机理 吸附/氧化位点 耦合作用机制
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商用SCR催化剂对单质汞(Hg^0)的氧化作用研究 被引量:1
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作者 曲立涛 李彩亭 陶莉 《中国电力》 CSCD 北大核心 2019年第4期151-155,160,共6页
为开发对烟气NOx和汞等多种污染物具有良好联合脱除效用的一体化新型催化剂,研究了目前商用SCR脱硝催化剂对单质汞(Hg^0的氧化作用及其影响因素,探求Hg.氧化反应机理。实验结果表明:SCR催化剂对烟气中的Hg^0具有一定的氧化作用,但在催... 为开发对烟气NOx和汞等多种污染物具有良好联合脱除效用的一体化新型催化剂,研究了目前商用SCR脱硝催化剂对单质汞(Hg^0的氧化作用及其影响因素,探求Hg.氧化反应机理。实验结果表明:SCR催化剂对烟气中的Hg^0具有一定的氧化作用,但在催化剂最佳反应温度250.300T:时,其对Hg^0的最大氧化效率仍低于50%。在低浓度NO和5%02同时存在的情况下,催化剂对Hg^0有相对较高的氧化效率;SO2存在时,Hg^0的氧化明显被抑制,SO2对催化剂的毒性基本不可逆转;NH3与Hg^0在吸附过程中存在竞争关系,因而NH3的存在降低了催化剂对Hg^0的氧化效率;H2O对Hg^0的氧化有十分明显的负面影响。 展开更多
关键词 燃煤电厂 烟气脱硝 SCR催化剂 单质汞(Hg^0) Hg^0氧化效率
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Fe2O3/AC脱除煤气中的Hg^0 被引量:1
7
作者 白国梁 蔡思敏 +5 位作者 毛德棋 王钧伟 张建利 秦伟 董彦杰 崔晓峰 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2020年第4期1145-1152,共8页
利用固定床反应器在模拟煤气条件下研究了活性焦(AC)负载Fe2O3催化剂(Fe2O3/AC)对气态Hg0的脱除,考察了Fe2O3负载、煅烧温度、空速、Hg0浓度、H2S等对Fe2O3/AC催化剂脱除Hg0的影响及Fe2O3/AC催化剂的再生性能,采用扫描电镜(SEM)表征了Fe... 利用固定床反应器在模拟煤气条件下研究了活性焦(AC)负载Fe2O3催化剂(Fe2O3/AC)对气态Hg0的脱除,考察了Fe2O3负载、煅烧温度、空速、Hg0浓度、H2S等对Fe2O3/AC催化剂脱除Hg0的影响及Fe2O3/AC催化剂的再生性能,采用扫描电镜(SEM)表征了Fe2O3在Fe2O3/AC上的分布状态.结果表明,Fe2O3/AC具有较高的脱除Hg0能力,明显高于载体AC,主要缘于Fe2O3对Hg0的催化氧化作用.Fe2O3/AC催化剂上负载的活性组分Fe2O3并不是均匀的分布在载体AC表面上,而是成块簇状分布状态.300℃煅烧温度下制备的Fe2O3/AC催化剂脱除Hg0的能力最高.在5000—15000 h-1的空速和21—200μg·m-3的Hg0浓度范围内,Fe2O3/AC催化剂具有良好的脱除Hg0的能力.H2S与Hg0在Fe2O3活性位上存在竞争吸附、反应会降低Fe2O3/AC对Hg0的脱除能力,但H2S反应生成的单质S和FeSx又可促进Hg0的脱除.脱除Hg0后的Fe2O3/AC催化剂可进行再生,再生后Fe2O3/AC仍具有良好的脱除Hg0的能力. 展开更多
关键词 Fe2O3/AC Hg^0 煤气 H2S 脱除
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电解脱硫废水及产物回喷氧化烟气中Hg^(0)的研究 被引量:1
8
作者 纪明轩 刘世念 +3 位作者 龙一飞 李鸿鹄 赵宁 胡将军 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2022年第2期210-214,219,共6页
为了处理燃煤电厂排放的高氯脱硫废水、解决烟道气氯元素质量分数不足及选择性催化还原催化剂对Hg^(0)氧化效率较低等问题,利用电解法降低脱硫废水中的氯离子质量分数,并将电解产物回喷入烟道内,提高Hg^(0)氧化效率。研究了电流和氯离... 为了处理燃煤电厂排放的高氯脱硫废水、解决烟道气氯元素质量分数不足及选择性催化还原催化剂对Hg^(0)氧化效率较低等问题,利用电解法降低脱硫废水中的氯离子质量分数,并将电解产物回喷入烟道内,提高Hg^(0)氧化效率。研究了电流和氯离子初始质量浓度对脱硫废水中Cl-脱除量和阳极电解产物中Cl_(2)所占比例的影响。考察了不同条件下的电解脱硫废水阳极液产物回喷到烟道内对SCR催化剂氧化Hg^(0)的效率的影响。随着电流和氯离子初始质量浓度的增加,脱硫废水中的Cl-脱除量有所增加,阳极电解产物中Cl_(2)所占比例也有增加的趋势。将不同电解脱硫废水阳极液产物回喷至燃煤烟气中,SCR催化剂对Hg^(0)氧化效率明显提升。 展开更多
关键词 电解法 脱硫废水 SCR催化剂 Hg^(0)的氧化
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Simultaneous oxidation of NO,SO_2 and Hg^0 from flue gas by pulsed corona discharge 被引量:22
9
作者 XU Fei,LUO Zhongyang,CAO Wei,WANG Peng,WEI Bo,GAO Xiang,FANG Mengxiang,CEN Kefa State key Laboratory of Clean Energy Utilization,Zhejiang University,Hangzhou 310027,China. 《Journal of Environmental Sciences》 SCIE EI CAS CSCD 2009年第3期328-332,共5页
A process capable of simultaneously oxidizing NO, SO2, and Hg^0 was proposed, using a nigh-voltage and short-duration positive pulsed corona discharge. By focusing on NO, SO2, and Hg^0 oxidation efficiencies, the infl... A process capable of simultaneously oxidizing NO, SO2, and Hg^0 was proposed, using a nigh-voltage and short-duration positive pulsed corona discharge. By focusing on NO, SO2, and Hg^0 oxidation efficiencies, the influences of pulse peak voltage, pulse frequency, initial concentration, electrode number, residence time and water vapor addition were investigated. The results indicate that NO, SO2 and Hg^0 oxidation efficiencies depend primarily on the radicals (OH, HO2, O) and the active species (O3, H2O2, etc.) produced by the pulsed corona discharge. The NO, SO2 and Hg^0 oxidation efficiencies could be improved as pulse peak voltage, pulse frequency, electrode number and residence time increased, but they were reduced with increasing initial concentrations. By adding water vapor, the SO2 oxidation efficiency was improved remarkably, while the NO oxidation efficiency decreased slightly. In our experiments, the simultaneous NO, SO2, and Hg^0 oxidation efficiencies reached to 40%, 98%, and 55% with the initial concentrations 479 mg/m^3, 1040 mg/m^3, and 15.0 μg/m^3, respectively. 展开更多
关键词 pulsed corona discharge NO SO2 Hg^0 RADICAL active species oxidation efficiency
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NH3对SCR催化剂Hg^0催化氧化性能的影响 被引量:3
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作者 翁麒宇 李端乐 禚玉群 《发电技术》 2020年第5期471-479,共9页
作为我国主要的汞污染源之一,燃煤电厂汞污染物排放控制是我国环保标准的要求。通过改性SCR催化剂和卤化物添加等方法将Hg^0氧化为Hg^2+,进而通过后续设备进行脱除,是提高汞脱除率的有效方法。但对我国而言,这类结合现有环保设备的联合... 作为我国主要的汞污染源之一,燃煤电厂汞污染物排放控制是我国环保标准的要求。通过改性SCR催化剂和卤化物添加等方法将Hg^0氧化为Hg^2+,进而通过后续设备进行脱除,是提高汞脱除率的有效方法。但对我国而言,这类结合现有环保设备的联合脱除方法都面临着SCR入口高浓度NH3的抑制作用。为此,基于文献调研,总结了NH3对SCR催化剂Hg^0氧化性能的影响,以及卤素存在条件下NH3对Hg^0氧化性能的影响,分析了改性催化剂及卤化物添加对Hg^0氧化率的提高机理,进而对应地分析了NH3对Hg^0氧化的抑制机理。研究结果为实际燃煤电厂提高SCR设备Hg^0氧化率提供了参考。 展开更多
关键词 燃煤电厂 Hg^0氧化 SCR催化剂 卤化物
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磁性载银滤料吸附痕量Hg^0再生动力学特性分析
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作者 赵艳 刁永发 +1 位作者 周发山 沈恒根 《东华大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2018年第5期804-810,共7页
采用共沉淀法和浸渍法制得磁性载银滤料(MagF-Ag0HBT),通过固定床试验系统考察不同温度和Hg^0入口浓度时,磁性载银滤料对痕量Hg^0的吸附性能。采用Langmuir和Freundlich吸附等温模型对试验数据进行拟合分析;采用准一级和准二级动力学方... 采用共沉淀法和浸渍法制得磁性载银滤料(MagF-Ag0HBT),通过固定床试验系统考察不同温度和Hg^0入口浓度时,磁性载银滤料对痕量Hg^0的吸附性能。采用Langmuir和Freundlich吸附等温模型对试验数据进行拟合分析;采用准一级和准二级动力学方程对磁性载银滤料首次吸附Hg^0及5次再生后吸附Hg^0的试验数据进行拟合分析,以此考察再生次数对脱除痕量Hg^0的影响。结果表明:Hg^0的吸附量随吸附温度的升高先增大后减小;磁性载银滤料具有较好的再生性能;Langmuir模型能更准确地描述磁性载银滤料对痕量Hg^0的吸附行为,准二级动力学模型能更准确地描述其首次吸附痕量Hg^0的过程,准一级动力学模型能更确切地描述5次再生后吸附痕量Hg^0的过程。 展开更多
关键词 磁性载银滤料 痕量Hg^0 吸附等温模型 再生动力学
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化学链炉内气化产物对HCl氧化Hg^(0)的影响及其机理
12
作者 刘壮 刘敦禹 +2 位作者 金晶 倪明国 乌晓江 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2021年第6期52-57,66,共7页
HCl是烟气中均相氧化Hg^(0)的主要成分,但其氧化作用受到炉内其他气化产物的影响,其中以SO_(2)、NO和CO这3种气体的影响效果较为显著。通过固定床实验系统研究了SO_(2)、NO和CO对炉内HCl均相氧化Hg^(0)的影响。由结果可知:SO_(2)和NO均... HCl是烟气中均相氧化Hg^(0)的主要成分,但其氧化作用受到炉内其他气化产物的影响,其中以SO_(2)、NO和CO这3种气体的影响效果较为显著。通过固定床实验系统研究了SO_(2)、NO和CO对炉内HCl均相氧化Hg^(0)的影响。由结果可知:SO_(2)和NO均促进了HCl对Hg^(0)的氧化,CO则抑制了HCl对Hg^(0)的氧化。基于实验结果,使用热力学软件Factsage 5.2确定了Hg^(0)+HCl、Hg^(0)+HCl+SO_(2)、Hg^(0)+HCl+NO和Hg^(0)+HCl+CO这4种系统中总计123个基元反应。Hg^(0)+HCl+NO和Hg^(0)+HCl+CO系统中Hg^(0)向HgCl_(2)氧化的3条路径总结如下:(Ⅰ)Hg^(0)被直接氧化成HgCl_(2);(Ⅱ)Hg^(0)被氧化成HgCl,HgCl被氧化成HgCl_(2);(Ⅲ)Hg^(0)被氧化成HgO,HgO转化成HgCl_(2)。除(Ⅰ—Ⅲ)外,Hg^(0)+HCl+SO_(2)系统中增加了路径(Ⅳ),Hg^(0)先反应生成HgS,HgS转化成HgCl_(2)。SO_(2)促进作用归因于路径(Ⅰ),NO促进作用归因于路径(Ⅰ)和(Ⅱ),CO抑制作用归因于路径(Ⅲ)。 展开更多
关键词 化学链燃烧 气化产物 Hg^(0)均相氧化 热力学计算
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氯盐改性堇青石吸附剂氧化烟气中Hg^(0)的试验
13
作者 邢向文 方蓓蓓 +2 位作者 张肖阳 崔琳 董勇 《洁净煤技术》 CAS 北大核心 2022年第4期51-58,共8页
汞具有挥发性且有剧毒,是煤中有害痕量重金属元素之一。在燃烧过程中,燃煤中的汞主要以Hg^(0)的形式释放到烟气中。烟气中的Cl元素可将Hg^(0)高效氧化成Hg^(2+),Hg^(2+)可在下游的除尘和湿法脱硫设备中被捕集脱除。然而,我国燃煤大部分... 汞具有挥发性且有剧毒,是煤中有害痕量重金属元素之一。在燃烧过程中,燃煤中的汞主要以Hg^(0)的形式释放到烟气中。烟气中的Cl元素可将Hg^(0)高效氧化成Hg^(2+),Hg^(2+)可在下游的除尘和湿法脱硫设备中被捕集脱除。然而,我国燃煤大部分属于低氯煤,燃煤电厂烟气中Hg^(0)比例较高,造成电厂现有烟气污染物控制单元对Hg^(0)的协同脱除效率较低。针对我国燃煤氯含量较低,烟气中Hg^(0)氧化效果差,Hg^(0)含量高的问题,提出利用4种氯盐对堇青石进行浸渍改性,制备成MCl_(x)/Cord吸附剂,对该吸附剂进行较宽温度窗口的Hg^(0)氧化试验,探究氯盐改性堇青石对Hg^(0)的氧化性能。结果表明:在0~8%O_(2)体积分数和150~350℃时,堇青石载体Hg^(0)脱除效率最高仅8%;而用CaCl_(2)、MgCl_(2)、FeCl_(3)和CuCl_(2)改性后堇青石吸附剂的Hg^(0)脱除效率分别达30%、95%、97%和98%。可见,氯盐改性极大提高了堇青石吸附剂氧化Hg^(0)的性能。温度和O_(2)体积分数对MgCl_(2)/Cord、CaCl_(2)/Cord和FeCl_(3)/Cord吸附剂中的氯元素析出影响很大,造成Hg^(0)脱除效率波动较大。CuCl_(2)/Cord的Hg^(0)脱除效率受温度和O_(2)体积分数影响不大,Hg^(0)脱除效率稳定在93%以上,表现出非常稳定的氧化Hg^(0)性能,适合作为氧化烟气中Hg^(0)的潜在吸附剂。氯盐浸渍改性可提高堇青石对Hg^(0)的氧化性能,CuCl_(2)浸渍改性堇青石具有最佳的Hg^(0)氧化效果,且几乎不受温度和O_(2)体积分数变化的影响。 展开更多
关键词 单质汞 堇青石 氯盐 浸渍改性 Hg^(0)脱除
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磁性硅铁载铜吸附Hg^(0)动力学机制及密度泛函研究
14
作者 周发山 刁永发 杨炳文 《功能材料》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第4期4160-4165,共6页
采用粉末冶金法将纳米单质铜(Cu^(0))、硅铁(FeSi)、四氧化三铁硅涂层(Fe_(3)O_(4)@SiO_(2))混合煅烧并制备出新型磁性硅铁载铜吸附剂MagFeSi-Cu^(0)。实验研究不同烟气温度下MagFeSi-Cu^(0)的汞吸附能力基础上,结合颗粒内扩散模型、准... 采用粉末冶金法将纳米单质铜(Cu^(0))、硅铁(FeSi)、四氧化三铁硅涂层(Fe_(3)O_(4)@SiO_(2))混合煅烧并制备出新型磁性硅铁载铜吸附剂MagFeSi-Cu^(0)。实验研究不同烟气温度下MagFeSi-Cu^(0)的汞吸附能力基础上,结合颗粒内扩散模型、准二阶动力学模型、Elovich模型及Bangham模型分析了MagFeSi-Cu^(0)吸附Hg^(0)过程的主要控制步骤。在此基础上,依据密度泛函理论(DFT)研究了不同反应温度下FeSi表面Cu^(0)原子与Hg^(0)原子的汞齐作用机制。研究结果表明,Bangham模型的拟合值与MagFeSi-Cu^(0)汞吸附实验值拟合度最高,MagFeSi-Cu^(0)表面痕量Hg^(0)吸附由汞的外扩散和表面铜汞齐吸附共同控制;通过密度泛函计算,发现Cu^(0)颗粒表面Cu-Hg齐吸附能为-0.534 eV,当烟气温度从80℃上升至200℃时,Hg^(0)原子与单质Cu原子的吸附自由能从-22.47 kJ/mol下降至-13.96 kJ/mol,这些结果为深入了解Hg^(0)在Cu(111)表面的反应机理提供了理论基础。 展开更多
关键词 单质铜 痕量Hg^(0) 铜汞齐 密度泛函 吸附动力学模型
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电解酸性脱硫废水及产物回喷氧化烟气中的Hg^(0)
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作者 刘世念 赵宁 +3 位作者 纪明轩 龙一飞 李鸿鹄 胡将军 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2022年第S02期244-247,254,共5页
为了增加燃煤烟气中氯化物的含量、提高选择性催化还原脱硝装置催化剂对零价汞(Hg^(0))的氧化效率,将模拟脱硫废水电解产物回喷至烟道内。将不同浓度HCl溶液(0~0.5 mol/L)添加到模拟脱硫废水中,随着HCl溶液浓度的增加,氯离子脱除量和脱... 为了增加燃煤烟气中氯化物的含量、提高选择性催化还原脱硝装置催化剂对零价汞(Hg^(0))的氧化效率,将模拟脱硫废水电解产物回喷至烟道内。将不同浓度HCl溶液(0~0.5 mol/L)添加到模拟脱硫废水中,随着HCl溶液浓度的增加,氯离子脱除量和脱除率均先增大后减小,在0.3 mol/L达到最大值;Cl_(2)在电解产物中所占比例也是先增大后减小,在0.4 mol/L达到最佳值。将模拟脱硫废水电解产物回喷至烟道内,选择性催化还原脱硝装置催化剂对Hg^(0)的氧化效率均有很大程度的提高,当将加入0.3 mol/L HCl溶液模拟脱硫废水电解产物回喷至烟道内时,Hg^(0)氧化效率达到最大值94.9%。 展开更多
关键词 电解法 脱硫废水 SCR催化剂 Hg^(0)氧化
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煤基颗粒活性炭(MJ-AC)对模拟燃煤烟气中Hg^0吸附能力研究
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作者 张继洲 胡长兴 +1 位作者 董志涛 姜雨辰 《能源工程》 2020年第4期1-5,共5页
在模拟烟气汞吸附机理研究实验台上对以煤为原料的颗粒活性炭(MJ-AC)吸附Hg^0的性能开展了实验研究,研究烟气成分对MJ-AC吸附过程的影响。研究表明MJ-AC在N2气氛下对Hg^0的吸附不是简单的通过孔隙间范德华力作用的直接物理吸附过程,而... 在模拟烟气汞吸附机理研究实验台上对以煤为原料的颗粒活性炭(MJ-AC)吸附Hg^0的性能开展了实验研究,研究烟气成分对MJ-AC吸附过程的影响。研究表明MJ-AC在N2气氛下对Hg^0的吸附不是简单的通过孔隙间范德华力作用的直接物理吸附过程,而是复杂的化学吸附过程。模拟气氛中,NO2和NO酸性气氛对MJ-AC吸Hg^0有极大的促进作用。MJ-AC在模拟烟气下Hg^2+析出过程快于一般木制活性炭,主要是原因MJ-AC的比表面积,孔容积和微孔容积等物理特性参数均小于一般木质活性炭,影响了MJ-AC的饱和吸附性能。 展开更多
关键词 Hg^0吸附 煤基活性炭 活性炭 模拟烟气 吸附穿透 范德华力
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不同形貌BiOBr光催化剂去除Hg^(0)的性能
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作者 张旭 邢微波 +3 位作者 张安超 张景繁 王晨凯 刘艳雯 《能源研究与管理》 2022年第2期55-60,85,共7页
为探究形貌对BiOBr光催化剂光催化脱汞性能的影响,采用共沉淀法分别在乙酸、乙醇、乙二醇和去离子水条件下合成了不同形貌的BiOBr光催化剂。采用SEM、DRS、XRD、TG和XPS等测试手段对BiOBr光催化剂的物理化学性能进行表征。结果表明:不... 为探究形貌对BiOBr光催化剂光催化脱汞性能的影响,采用共沉淀法分别在乙酸、乙醇、乙二醇和去离子水条件下合成了不同形貌的BiOBr光催化剂。采用SEM、DRS、XRD、TG和XPS等测试手段对BiOBr光催化剂的物理化学性能进行表征。结果表明:不同溶剂制备的BiOBr光催化剂具有不同的形貌,但它们的晶相结构基本一样,且在低温情况下其结构稳定。4个样品中,BiOBr-HAc样品在紫外光区表现出最佳的光吸收性能。脱汞实验表明,BiOBr-HAc光催化剂表现出良好的光催化活性,脱除Hg^(0)效率高达95.4%。采用活性物种清除技术发现光生空穴(h^(+))和超氧阴离子自由基(·O_(2)^(-))在Hg^(0)的氧化过程中起关键作用。 展开更多
关键词 溴氧化铋(BiOBr) 光催化剂 溶剂 脱除单质汞(Hg^(0)) 可见光
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Enhancement of gaseous mercury(Hg^0) adsorption for the modified activated carbons by surface acid oxygen function groups
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作者 GUO Si-jia GUO Gui-ping 《Journal of Groundwater Science and Engineering》 2018年第2期104-114,共11页
This article discussed the benzoic acid activated carbons which have changed the types and content of acid oxygen-function groups on the surface of activated carbons and their effect on the adsorption for Hg^0 in simu... This article discussed the benzoic acid activated carbons which have changed the types and content of acid oxygen-function groups on the surface of activated carbons and their effect on the adsorption for Hg^0 in simulated flue gas at 140 ℃. These surface acid oxygen function groups were identified by Boehm titration, Fourier transformation infrared spectrum, temperature programmed desorption and X-ray photoelectron spectroscopy. It indicates that the carboxyl, lactone and phenolic were formed when the benzoic acid is loaded on the surface of activated carbons. Among the surface acid oxygen function groups, the carboxyl groups enhance the adsorption capacities of Hg^0 for activated carbons to a greater extent. 展开更多
关键词 Benzoic acid Modified activated carbon Surface acid oxygen function groups Characterization Adsorption for Hg^0
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Fe_2O_3/硅藻土催化剂同时脱除煤气中气态Hg^0和H_2S
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作者 刘善和 沈园园 +2 位作者 吴李瑞 王佳 王乐强 《安徽化工》 CAS 2018年第2期51-54,共4页
采用等体积浸渍法制备了Fe_2O_3/硅藻土催化剂。研究了在模拟煤气气氛下,催化剂对Hg^0和H_2S吸附的影响,其中,主要考查了Fe_2O_3负载量、反应温度、气氛、空速以及Hg^0浓度的影响。结果表明,随着负载量的增加,催化剂脱除Hg^0的能力先增... 采用等体积浸渍法制备了Fe_2O_3/硅藻土催化剂。研究了在模拟煤气气氛下,催化剂对Hg^0和H_2S吸附的影响,其中,主要考查了Fe_2O_3负载量、反应温度、气氛、空速以及Hg^0浓度的影响。结果表明,随着负载量的增加,催化剂脱除Hg^0的能力先增加后减小,Fe_2O_3负载量为8%时,脱除Hg^0的能力最好。在50℃~300℃的范围内,催化剂在150℃时,脱除Hg^0和H_2S的能力较好。H2_S和O_2促进了催化剂对Hg^0的脱除。低空速、低汞浓度下,有利于催化剂对Hg^0和H_2S的脱除。 展开更多
关键词 Fe2O3/硅藻土 煤气 脱除 Hg^0 H2S
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芬顿试剂对WFGD系统中Hg^0再释放的影响研究
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作者 王江 杭朝冬 +3 位作者 张楹婧 陈雪 许家菱 鲍静静 《煤炭与化工》 CAS 2019年第5期121-125,152,共6页
基于鼓泡塔反应器,研究了WFGD系统中Hg0再释放特性,并探索了芬顿(Fenton)试剂抑制Hg0再释放的效果及机理。结果表明:还原性离子SO3^2-、HSO^3-是引起Hg0再释放的主要原因。单独添加H2O2对Hg0再释放的抑制效果较差,但同时添加H2O2和Fe^3+... 基于鼓泡塔反应器,研究了WFGD系统中Hg0再释放特性,并探索了芬顿(Fenton)试剂抑制Hg0再释放的效果及机理。结果表明:还原性离子SO3^2-、HSO^3-是引起Hg0再释放的主要原因。单独添加H2O2对Hg0再释放的抑制效果较差,但同时添加H2O2和Fe^3+、Fe^2+、Cu^2+等金属离子时可有效抑制Hg0再释放,其抑制效果为Fe^2+>Fe^3+>Cu^2+。芬顿试剂抑制Hg0再释放主要是由于氧化性基团OH·和OOH·可将Hg0氧化成Hg^2+。添加Fe^2+-Fenton试剂时,当脱硫液pH值为3.0~4.0,脱硫液温度为50℃左右,烟气温度为120℃左右时,WFGD系统脱汞性能较好;增大Fe^2+浓度有利于提高脱汞效率,但当Fe2+浓度>5×10^-5后,脱汞效率几乎不再受Fe^2+浓度影响。 展开更多
关键词 湿法烟气脱硫 Hg^0再释放 芬顿试剂 脱汞 氧化
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