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Indirect Electroanalysis of 3-Methyl-4-Nitrophenol in Water Using Carbon Fiber Microelectrode Modified with Nickel Tetrasulfonated Phthalocyanine Complex
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作者 Yibor Fabrice Roland Bako Serge Foukmeniok Mbokou +2 位作者 Boukaré Kaboré Issa Tapsoba Maxime Pontié 《Materials Sciences and Applications》 2024年第2期25-35,共11页
Electrochemical detection of 3-methyl-4-nitrophenol (MNP) in direct phenol oxidation occurs at high potentials and generally leads to progressive passivation of the electrochemical sensor. This study describes the use... Electrochemical detection of 3-methyl-4-nitrophenol (MNP) in direct phenol oxidation occurs at high potentials and generally leads to progressive passivation of the electrochemical sensor. This study describes the use of a carbon fiber microelectrode modified with a tetrasulfonated nickel phthalocyanine complex for the detection of MNP at a lower potential than that of direct phenol oxidation. The MNP voltammogram showed the presence of an anodic peak at -0.11 V vs SCE, corresponding to the oxidation of the hydroxylamine group generated after the reduction of the nitro group. The effect of buffer pH on the peak current and SWV parameters such as frequency, scan increment, and pulse amplitude were studied and optimized to have better electrochemical response of the proposed sensor. With these optimal parameters, the calibration curve shows that the peak current varied linearly as a function of MNP concentration, leading to a limit of detection (LoD) of 1.1 μg/L. These results show an appreciable sensitivity of the sensor for detecting the MNP at relatively low potentials, making it possible to avoid passivation phenomena. 展开更多
关键词 3-Methyl-4-nitrophenol Carbon Fiber Microelectrode Nickel Tetrasulfonated Phthalocyanine Indirect Electroanalysis Square Wave Voltammetry
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氮肥与复硝酚钠复配施用对紫花苜蓿生理特性及种子产量的影响 被引量:1
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作者 杨静 隋晓青 +7 位作者 王鑫尧 石国庆 李浩天 王玉祥 吉尔尔格 孙凌子寅 张树振 陈述明 《草地学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期1471-1478,共8页
本试验以‘新牧4号’紫花苜蓿(Medicago sativa L.‘Xinmu No.4’)为试验材料,研究在盛花期喷施氮肥(N)、复硝酚钠(CSN)、氮肥和复硝酚钠复配(N+CSN)对紫花苜蓿生理特性、种子产量及产量构成因子的影响,发现喷施N,CSN,N+CSN能够提高紫... 本试验以‘新牧4号’紫花苜蓿(Medicago sativa L.‘Xinmu No.4’)为试验材料,研究在盛花期喷施氮肥(N)、复硝酚钠(CSN)、氮肥和复硝酚钠复配(N+CSN)对紫花苜蓿生理特性、种子产量及产量构成因子的影响,发现喷施N,CSN,N+CSN能够提高紫花苜蓿叶片可溶性糖、淀粉、可溶性蛋白含量、SOD、POD和CAT活性。喷施N+CSN优于单施N和CSN,其中,N+CSN显著提高紫花苜蓿二级分枝数/生殖枝、荚果数/花序、种子数/荚果和千粒重,从而提高种子产量;与对照相比,单施N和CSN后种子产量提高了6.84%~38.49%,N+CSN施用后种子产量提高了44.39%~57.76%。根据相关性分析,不同处理下种子产量与可溶性糖、淀粉和可溶性蛋白含量,以及SOD、POD和CAT活性、千粒重、种子数/荚果、荚果/花序、小花数/花序、结荚率、二级分枝数/生殖枝都呈显著正相关关系。综上所述,隶属函数综合分析得出N+T2(0.5%N+6 mg·L^(-1)CSN)是提高种子产量和优化种子产量构成因子最优组合。 展开更多
关键词 紫花苜蓿 氮肥 复硝酚钠 生理特性 种子产量
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尖端Pt负载纳米Au棒的制备及其催化还原4-硝基苯酚 被引量:1
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作者 付云芝 陈笑霖 姚帅琪 《中国石油大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期176-181,共6页
采用种子生长法制备了长径比约为4的金纳米棒(AuNRs),并将铂负载其两端制备出尖端Pt负载的纳米Au棒(Pt-AuNRs)。采用紫外-可见分光光度计、透射电子显微镜和X射线光电子能谱等一系列常规表征手段对AuNRs和Pt-AuNRs的物化性质进行表征及... 采用种子生长法制备了长径比约为4的金纳米棒(AuNRs),并将铂负载其两端制备出尖端Pt负载的纳米Au棒(Pt-AuNRs)。采用紫外-可见分光光度计、透射电子显微镜和X射线光电子能谱等一系列常规表征手段对AuNRs和Pt-AuNRs的物化性质进行表征及分析。研究AuNRs和Pt-AuNRs作为催化剂在NaBH4存在下催化还原4-硝基苯酚(4-NP)的性能。首次提出Pt-AuNRs催化还原4-NP机制。结果表明:500-Pt-AuNRs催化剂表现出最好的催化性能,速率常数Kapp=0.383 6 min^(-1),是AuNRs催化剂的4.7倍;Pt-AuNRs特殊的异质结构以及高表面活性和稳定性,有助于BH-4在其表面的高效吸附和电子转移。 展开更多
关键词 AuNRs Pt-AuNRs 4-硝基苯酚 催化还原
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高分散Ag/C_(3)N_(4)的制备及对硝基苯酚催化还原性能的研究 被引量:1
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作者 陈兵兵 解鹤 +3 位作者 康建 马钰 薛亮 付昱 《化学试剂》 CAS 2024年第2期55-60,共6页
金属纳米颗粒的聚集现象严重影响了催化效率,利用简单的方法制备高分散的金属基催化剂具有一定的挑战性;首先利用柔喷雾技术在液液界面上制备了3种银配位的超分子前驱体膜,即三聚氰胺/三聚氰酸/硝酸银超分子(MC-Ag)、三聚氰胺/巴比妥酸... 金属纳米颗粒的聚集现象严重影响了催化效率,利用简单的方法制备高分散的金属基催化剂具有一定的挑战性;首先利用柔喷雾技术在液液界面上制备了3种银配位的超分子前驱体膜,即三聚氰胺/三聚氰酸/硝酸银超分子(MC-Ag)、三聚氰胺/巴比妥酸/硝酸银超分子(MB-Ag)和三聚氰胺/三聚氰酸/巴比妥酸/硝酸银超分子(MCB-Ag);再热缩聚得到高分散的MC-Ag/C_(3)N_(4)、MB-Ag/NC和MCB-Ag/NC这3种银负载材料。在对硝基苯酚的催化还原实验中,MC-Ag/C_(3)N_(4)、MB-Ag/NC和MCB-Ag/NC表观速率常数(k_(app))分别为192.5×10^(-3)、126.8×10^(-3)和128.8×10^(-3)min^(-1);MC-Ag/C_(3)N_(4)展现出了优良的催化性能,在20 min内催化效率高达99.8%,经过5次循环后催化效果仍保持在97%以上,催化性能主要是MC-Ag/C_(3)N_(4)具有g-C_(3)N_(4)二维结构使银纳米粒子更加分散,更有利于接触更多的活性位点;同时柔喷雾技术为纳米颗粒的制备和形貌的调控提供了新的思路。 展开更多
关键词 柔喷雾技术 热缩聚 对硝基苯酚 催化还原
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超细铂纳米催化剂的光化学合成及其催化还原硝基苯酚的应用
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作者 鲜亮 田小霞 +1 位作者 马婧 李伟 《中山大学学报(自然科学版)(中英文)》 CAS CSCD 北大核心 2024年第3期137-146,共10页
以乙二醇(EG)为还原剂,通过波长为395 nm近紫外光和450、650 nm的可见光照射C_(60)及K_(2)[PtCl_(4)]混合液,制备了超细铂纳米颗粒(Pt/C_(60)-E)。利用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)以及高分辨率透... 以乙二醇(EG)为还原剂,通过波长为395 nm近紫外光和450、650 nm的可见光照射C_(60)及K_(2)[PtCl_(4)]混合液,制备了超细铂纳米颗粒(Pt/C_(60)-E)。利用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)以及高分辨率透射电子显微镜(HR-TEM)等表征手段对Pt/C_(60)催化剂的组成及形貌进行了研究,结果表明,铂纳米颗粒在C_(60)表面分散良好,平均粒径约为2.6 nm。在催化p-NP还原实验中,在近紫外光(395 nm)照射下所制备催化剂(Pt/C_(60)-E3)表现出最高的催化活性,其速率常数k=0.12 min^(-1)。在催化剂循环实验中,多次循环催化剂仍具有较高的活性,实验证明光化学法对前驱体铂催化剂制备起到良好的作用。 展开更多
关键词 超细铂纳米颗粒 富勒烯 光化学法 降解p-硝基苯酚
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碳笼负载镍基磁性催化剂Ni@Cage-C的制备与性能研究
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作者 廖立 宋谦 +2 位作者 龙沁 赖雪飞 邓怡 《化工设计通讯》 CAS 2024年第2期104-106,共3页
以自然结晶法制备的ZIF-67为前驱体,采用包裹-刻蚀-碳化策略,得到大小均匀的纳米碳笼(Cage-C),再于液相条件下以碳笼为载体负载上活性金属镍(Ni),成功制备了非贵金属磁性催化剂Ni@Cage-C,并应用于对硝基苯酚催化还原反应以考察其多相催... 以自然结晶法制备的ZIF-67为前驱体,采用包裹-刻蚀-碳化策略,得到大小均匀的纳米碳笼(Cage-C),再于液相条件下以碳笼为载体负载上活性金属镍(Ni),成功制备了非贵金属磁性催化剂Ni@Cage-C,并应用于对硝基苯酚催化还原反应以考察其多相催化性能。结果表明:优化条件下制备的Ni@Cage-C催化剂为碳笼包裹单质镍结构,其平均颗粒大小为550 nm;将Ni@Cage-C用于对硝基苯酚催化还原反应时,催化性能明显优于参照催化剂雷尼镍(Raney-Ni)。质量反应速率常数kM为6.11 mg^(-1)·min^(-1),催化效率达到98.87%,循环反应十圈后活性仍高于初始活性的85%。 展开更多
关键词 碳笼 磁性催化剂 Ni@Cage-C 对硝基苯酚
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MIL-101(Cr)-NH_(2)负载Ag催化4-硝基苯酚加氢研究
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作者 田喜强 孙宇航 +4 位作者 叶文静 董艳萍 蒋雅然 曾庆喜 孙红梅 《黑龙江大学工程学报(中英俄文)》 2024年第2期27-33,共7页
通过水热法制备出MIL-101(Cr)-NH_(2),以MIL-101(Cr)-NH_(2)为载体采用浸渍还原法得到Ag/MIL-101(Cr)-NH_(2)催化剂。通过XRD、N_(2)-吸附脱附曲线和TEM手段对催化剂进行表征。研究了Ag/MIL-101(Cr)-NH_(2)催化4-硝基苯酚(4-NP)加氢生... 通过水热法制备出MIL-101(Cr)-NH_(2),以MIL-101(Cr)-NH_(2)为载体采用浸渍还原法得到Ag/MIL-101(Cr)-NH_(2)催化剂。通过XRD、N_(2)-吸附脱附曲线和TEM手段对催化剂进行表征。研究了Ag/MIL-101(Cr)-NH_(2)催化4-硝基苯酚(4-NP)加氢生成4-氨基苯酚(4-AP)的性能。结果表明,3wt%Ag/MIL-101(Cr)-NH_(2)样品的催化加氢性能高于其它样品,仅用4 min可将4-NP催化加氢全部转化为4-AP。因此Ag/MIL-101(Cr)-NH_(2)催化剂具有较好的催化4-NP加氢性能。 展开更多
关键词 MIL-101(Cr)-NH_(2) AG纳米粒子 4-硝基苯酚 催化加氢
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铜纳米颗粒修饰多孔氮化硼高效还原对硝基苯酚的研究
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作者 张玉梅 高通 +2 位作者 王岳 刘新浩 段彦栋 《河北科技大学学报》 CAS 北大核心 2024年第1期59-66,共8页
为了寻找高催化活性、环境友好、价格低廉、稳定性好的催化剂,研究金属与载体之间的协同催化效应,采用煅烧前驱体法制备了表面富含羟基和氨基的高比表面积多孔h-BN载体,通过简单的液相还原法成功地制备出粒径分布均匀的Cu/h-BN纳米复合... 为了寻找高催化活性、环境友好、价格低廉、稳定性好的催化剂,研究金属与载体之间的协同催化效应,采用煅烧前驱体法制备了表面富含羟基和氨基的高比表面积多孔h-BN载体,通过简单的液相还原法成功地制备出粒径分布均匀的Cu/h-BN纳米复合材料,并对复合材料的组成、微观结构和性能进行表征。结果显示,铜纳米粒子的引入并未破坏多孔h-BN的二维片状结构,但比表面积及孔径均有不同程度的下降。以对硝基苯酚(4-NP)还原为对氨基苯酚(4-AP)为模型反应,考察Cu/h-BN复合材料的催化性能,当Cu含量为6%(质量分数)时,复合纳米材料具有最高的催化性能(表观反应速率常数k=4.62×10^(-2) s^(-1))和稳定性,催化活性在5个循环内基本保持不变。因此,具有高比表面积的h-BN载体负载可稳定Cu纳米颗粒,它们之间的协同催化作用使Cu/h-BN具有优异的催化活性和稳定性。此研究为今后进一步研究金属与h-BN协同催化提供了理论基础。 展开更多
关键词 聚合物基复合材料 Cu/h-BN复合材料 多孔氮化硼 纳米铜 催化还原 对硝基苯酚
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一种用于检测四环素和对硝基苯酚的高稳定性镉(Ⅱ)金属有机骨架 被引量:1
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作者 张欢 王记江 +5 位作者 范广 唐龙 岳二林 白超 王潇 张玉琦 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第3期646-654,共9页
采用水-溶剂热法合成了1例金属有机骨架(MOF):{[Cd(L)_(0.5)(4,4′-bpy)_(0.5)]·H_(2)O}_(n)(1),其中H_(4)L=(1,1′∶4′,1″-三联苯)-2,2″,4,4″-四羧酸,4,4′-bpy=4,4′-联吡啶)。通过单晶X射线衍射、元素分析、粉末X射线衍射... 采用水-溶剂热法合成了1例金属有机骨架(MOF):{[Cd(L)_(0.5)(4,4′-bpy)_(0.5)]·H_(2)O}_(n)(1),其中H_(4)L=(1,1′∶4′,1″-三联苯)-2,2″,4,4″-四羧酸,4,4′-bpy=4,4′-联吡啶)。通过单晶X射线衍射、元素分析、粉末X射线衍射、热重分析以及红外光谱分析对配合物1的结构进行了表征。单晶结构分析表明1为三维结构,属于单斜晶系,C2/c空间群,Cd连接L^(4-)和4,4′-bpy形成二维平面结构,层与层之间通过L^(4-)连接,构筑成了三维网状结构。该MOF表现出良好的稳定性并且可以通过荧光猝灭法检测四环素(TET)和对硝基苯酚(4-NP),四环素和对硝基苯酚的检出限分别为0.15和0.062μmol·L^(-1)。此外,还研究了其荧光猝灭机理。1可成功应用于延河水样中TET和4-NP含量的测定。 展开更多
关键词 金属有机骨架 晶体结构 四环素 对硝基苯酚
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纳米银粒子的绿色制备及其对4-硝基苯酚的催化还原性能研究 被引量:1
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作者 谭雪娇 李瑾 +1 位作者 杜晶宇 钟莲 《中国海洋大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期91-101,共11页
本文以羧甲基壳聚糖(CMC)同时为还原剂和稳定剂制备了纳米银粒子(AgNPs),研究了反应温度、时间和CMC的分子参数(取代度和分子量)的影响。通过紫外-可见吸收光谱(UV-vis)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)和X-射线衍射(X... 本文以羧甲基壳聚糖(CMC)同时为还原剂和稳定剂制备了纳米银粒子(AgNPs),研究了反应温度、时间和CMC的分子参数(取代度和分子量)的影响。通过紫外-可见吸收光谱(UV-vis)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)和X-射线衍射(XRD)对AgNPs进行了表征。探究了不同条件下制备的AgNPs对水溶液中4-硝基苯酚(4-NP)的催化还原性能。结果表明,以不同分子参数CMC为还原剂和稳定剂均可制备平均粒径10 nm左右的球形或近球形AgNPs。通过调节反应温度、时间和CMC的分子参数可以控制AgNPs的尺寸和产量。AgNPs尺寸随还原剂和稳定剂CMC取代度的增加而增加。以粘均分子量为612.2 kDa的CMC为还原剂和稳定剂制备的AgNPs的平均粒径最小,为(5.1±1.2)nm。AgNPs对水溶液中4-NP的催化活性随其粒径的减小而增强。以平均粒径为(5.1±1.2)nm的AgNPs为催化剂时,催化反应20 min,4-NP的转化率为98.8%,反应速率常数为0.2316 min^(-1)。 展开更多
关键词 纳米银 羧甲基壳聚糖 4-硝基苯酚 催化性能
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纳米银-MXene/纤维素水凝胶的合成及催化还原4-硝基苯酚 被引量:1
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作者 陈怡曼 张明珠 +4 位作者 黎梦 何婧 张平秀 王倩芳 喻宁亚 《湖南师范大学自然科学学报》 CAS 北大核心 2024年第2期128-135,共8页
本文制备了MXene/纤维素复合水凝胶,利用MXene对硝酸银的原位还原获得了一系列纳米银-MXene/纤维素水凝胶复合催化剂。采用透射电子显微镜(TEM),X-射线衍射仪(XRD),X-射线光电子能谱仪(XPS)和电感耦合等离子体光谱仪(ICP-OES)对复合催... 本文制备了MXene/纤维素复合水凝胶,利用MXene对硝酸银的原位还原获得了一系列纳米银-MXene/纤维素水凝胶复合催化剂。采用透射电子显微镜(TEM),X-射线衍射仪(XRD),X-射线光电子能谱仪(XPS)和电感耦合等离子体光谱仪(ICP-OES)对复合催化剂进行表征。以还原4-硝基苯酚为探针反应,采用紫外可见分光光度计(UV-Vis)对还原反应进行实时监测,考察MXene含量和银负载量对复合催化剂性能的影响。随后选用最优催化剂,考察硼氢化钠用量和催化剂用量对4-硝基苯酚催化还原反应的影响。在最优反应参数下,催化剂的TOF值可达633 h^(-1),Kr可达1.02 min^(-1);并且在连续使用13次后,4-硝基苯酚转化率仍保持在98.2%。 展开更多
关键词 MXene 纳米银 纤维素 水凝胶 4-硝基苯酚
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关中住宅燃煤排放PM_(2.5)中NACs污染特征及吸光特性 被引量:1
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作者 王佳丽 张倩 +3 位作者 王翌璇 赵子异 孙健 沈振兴 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第9期4844-4852,共9页
为探究关中农村地区住宅散煤采用不同燃烧方式产生的硝基芳香族化合物(NACs)的分子组成、区域排放量及吸光贡献差异,本文选定烟煤和无烟煤,基于现场炉灶加稀释采样系统,利用超高效液相-四级杆飞行时间质谱联用仪开展煤燃烧排放NACs的特... 为探究关中农村地区住宅散煤采用不同燃烧方式产生的硝基芳香族化合物(NACs)的分子组成、区域排放量及吸光贡献差异,本文选定烟煤和无烟煤,基于现场炉灶加稀释采样系统,利用超高效液相-四级杆飞行时间质谱联用仪开展煤燃烧排放NACs的特征研究.研究结果表明,关中地区煤燃烧过程中ΣNACs的平均排放因子(EF_(ΣNACs))为3.7mg/kg,其中烟煤型煤(7.5mg/kg)>无烟煤型煤(2.7mg/kg)=烟煤(2.7mg/kg)>无烟煤(1.7mg/kg),使用不同炉灶对煤进行燃烧产生的EF_(ΣNACs)差异较大,在传统炉灶中,烟煤型煤排放的EF_(ΣNACs)最高,无烟煤型煤和烟煤原煤次之,无烟煤原煤最低.使用配风炉后,烟煤型煤排放的EF_(ΣNACs)降幅最大.在365nm处ΣNACs吸光值烟煤型煤传统炉灶>无烟煤型煤传统炉灶>烟煤配风炉>烟煤型煤配风炉>无烟煤配风炉>烟煤传统炉灶>无烟煤传统炉灶.本文估算出2019年关中五市煤炭燃烧产生ΣNACs总排放量为198.8t,其中渭南(91.6t)>西安(32.2t)>咸阳(29.2t)≈宝鸡(29.0t)>铜川(16.8t). 展开更多
关键词 煤燃烧 硝基酚类化合物 排放因子 排放量 吸光
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氨基羧酸类配体强化Fe^(2+)活化分子氧降解对硝基酚
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作者 辛思怡 张成武 +4 位作者 王瑛琪 王德玉 赵薇 秦传玉 任黎明 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期5630-5638,共9页
本研究构建了Fe^(2+)/O_(2)/乙二胺四乙酸钠(EDTA)、Fe^(2+)/O_(2)/次氮基三乙酸钠(NTA)、Fe^(2+)/O_(2)/乙二胺二琥珀酸(EDDS)高级氧化体系,选取对硝基酚(PNP)为目标污染物,探究3种体系降解PNP的性能,着重分析Fe^(2+)/O_(2)/EDTA、Fe^(... 本研究构建了Fe^(2+)/O_(2)/乙二胺四乙酸钠(EDTA)、Fe^(2+)/O_(2)/次氮基三乙酸钠(NTA)、Fe^(2+)/O_(2)/乙二胺二琥珀酸(EDDS)高级氧化体系,选取对硝基酚(PNP)为目标污染物,探究3种体系降解PNP的性能,着重分析Fe^(2+)/O_(2)/EDTA、Fe^(2+)/O_(2)/NTA体系的ROS产生过程及对污染物的降解贡献,阐明氨基羧酸类配体的强化效果及机制.结果表明,Fe^(2+)/O_(2)/EDTA、Fe^(2+)/O_(2)/NTA体系的最佳降解条件均为pH=3、Fe^(2+)与配体物质的量比为1:1,PNP降解率分别为50.8%、81.2%.Fe^(2+)/O_(2)/EDTA体系生成的ROS为HO·与O_(2)^(·−),ROS产生途径存在单电子转移(O_(2)→O_(2)^(·−)→H_(2)O_(2)→HO·)、双电子转移(O_(2)→H_(2)O_(2)→HO·)途径,部分PNP被O_(2)^(·−)还原为对氨基酚,大多数PNP及其还原产物被HO·氧化生成对苯二酚和对苯醌,之后氧化开环;Fe^(2+)/O_(2)/NTA体系生成的ROS主要是HO·,体系ROS产生途径主要为双电子转移途径,PNP被HO·直接氧化,生成对苯二酚和对苯醌,之后氧化开环.此外探究了两种配体活化能力的差异及机制. 展开更多
关键词 分子氧活化 活性自由基 乙二胺四乙酸钠 次氮基三乙酸钠 二价铁 对硝基酚
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纳米γ-Al_(2)O_(3)负载Ag催化剂催化对硝基酚加氢合成对氨基酚
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作者 赵倩宇 郑召京 +1 位作者 王爱丽 殷恒波 《精细石油化工》 CAS 2024年第4期37-43,共7页
采用湿化学还原法制备了纳米γ-Al_(2)O_(3)负载纳米Ag(Ag/γ-Al_(2)O_(3))催化剂。X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和透射电子显微镜(TEM)表征表明,纳米Ag颗粒很好的分散在载体γ-Al_(2)O_(3)上,纳米金属Ag颗粒平均粒径介于0.8~1... 采用湿化学还原法制备了纳米γ-Al_(2)O_(3)负载纳米Ag(Ag/γ-Al_(2)O_(3))催化剂。X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和透射电子显微镜(TEM)表征表明,纳米Ag颗粒很好的分散在载体γ-Al_(2)O_(3)上,纳米金属Ag颗粒平均粒径介于0.8~1.6 nm之间。在氢气压力1.0 MPa、反应温度150℃反应条件下,5.0%Ag/γ-Al_(2)O_(3)催化对硝基酚加氢完全转化时,对氨基酚选择性为100%。以5.0%Ag/γ-Al_(2)O_(3)催化剂为模型催化剂,采用经验幂函数型反应动力学方程拟合的活化能为26.87 kJ/mol, Ag/γ-Al_(2)O_(3)纳米催化剂具有良好的催化对硝基酚加氢制备对氨基酚活性。 展开更多
关键词 Ag/γ-Al_(2)O_(3)纳米催化剂 对硝基酚 加氢 对氨基酚
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济南城区冬季PM_(2.5)中硝基苯酚类化合物昼夜变化特征及生成机理
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作者 范晶 刘晨 +4 位作者 苑金鹏 张桂芹 魏小锋 王淑妍 孙友敏 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第9期3152-3164,共13页
硝基苯酚类化合物(Nitrophenols,NPs)是细颗粒物中含氮有机物的重要组成部分,来自于污染源的一次排放或由前体物经过二次反应生成.采集了济南城区2021年12月17日—2022年1月19日冬季大气昼夜PM_(2.5)样品,利用超高效液相色谱-质谱联用... 硝基苯酚类化合物(Nitrophenols,NPs)是细颗粒物中含氮有机物的重要组成部分,来自于污染源的一次排放或由前体物经过二次反应生成.采集了济南城区2021年12月17日—2022年1月19日冬季大气昼夜PM_(2.5)样品,利用超高效液相色谱-质谱联用仪定量分析了样品中的7种硝基苯酚类化合物.结果表明,济南市区冬季大气PM_(2.5)中ρ(∑NPs)范围为13.22—72.42 ng·m^(-3),平均值为(45.56±13.22)ng·m^(-3).单个硝基苯酚类化合物中,4-硝基苯酚(4NP)占比最大,与国内其他城市监测结果一致.清洁天和污染天对比分析发现硝基苯酚类化合物在污染天的浓度更高,除4-硝基愈创木酚和5-硝基邻甲氧基苯酚外,其余硝基苯酚类化合物均是污染天浓度高.昼夜浓度对比发现ρ(∑NPs)在白天和夜间时段分别为(41.5±16.35)ng·m^(-3)和(49.08±20.18)ng·m^(-3),大部分硝基苯酚类化合物的昼夜浓度呈现夜间浓度高于白天,但PM_(2.5)污染加重时,白天时段的硝基苯酚类化合物浓度明显升高,甚至高于夜间浓度.利用量子化学高斯程序计算发现夜间硝基苯酚生成更容易,这跟晚上时段观测的硝基苯酚浓度高的现象相一致.当苯酚邻位和对位的取代基是给电子基团可以减小O—H解离焓,有利于苯氧自由基的生成.化学反应动力学给出了2-硝基苯酚(2NP)和4NP的生成路径,其反应活化能分别为49.6 kcal·mol^(-1)和84.2 kcal·mol^(-1),生成速率常数分别为7.93×10^(-37) cm^(3)·molecules^(-1)·s^(-1)和5.75×10^(-60) cm^(3)·molecules^(-1)·s^(-1),可知在清洁干燥天气的时候,硝基苯酚化合物的生成是非常困难的.但当有水分子和氨气等催化剂的协助后,2NP和4NP生成的活化能明显减小,其生成反应速率常数显著增大,说明重污染过程中,湿度增加和有氨气存在时会促进硝基苯酚的生成和积累.研究结果为城市氮氧化物削减和含氮有机物的二次生成提供一定的科学支撑. 展开更多
关键词 硝基苯酚 超高效液相色谱-质谱联用仪 PM_(2.5) 生成机制
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AgPd双金属纳米空心球的合成及其催化性能
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作者 张桂敏 马文娟 +1 位作者 丁文强 傅正义 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第5期963-971,共9页
以Ag纳米颗粒为牺牲模板,H_(2)PdCl_(4)为前驱体,抗坏血酸为还原剂,聚乙烯吡咯烷酮为表面活性剂,在70℃下采用电偶置换法结合还原法制备出AgPd双金属纳米空心球。采用紫外可见光谱、粉末X射线衍射、透射电镜结合能量色散等手段对由不同... 以Ag纳米颗粒为牺牲模板,H_(2)PdCl_(4)为前驱体,抗坏血酸为还原剂,聚乙烯吡咯烷酮为表面活性剂,在70℃下采用电偶置换法结合还原法制备出AgPd双金属纳米空心球。采用紫外可见光谱、粉末X射线衍射、透射电镜结合能量色散等手段对由不同体积的0.01 mol·L^(-1)H_(2)PdCl_(4)溶液制备的产物进行结构表征。结果表明,随着H_(2)PdCl_(4)溶液体积的增加,产物的空心化程度逐渐升高,晶粒的尺寸逐渐增大。当H_(2)PdCl_(4)溶液体积为120μL时,合成的AgPd双金属纳米空心球组成和结构较为均匀,其粒径约为25 nm,壳层厚度2~3 nm。双金属中,由于Ag和Pd电负性的差异,电子从Ag转移到了Pd,使Pd表面出现电子富集区,显著提高了其催化效率。将所合成的AgPd双金属以及纯金属Ag和Pd作为催化剂,分别用于硼氢化钠催化还原4-硝基苯酚的反应,发现AgPd双金属的催化性能远高于纯金属Ag和Pd,其中AgPd-120纳米空心球(H_(2)PdCl_(4)溶液体积120μL)作催化剂时的反应速率常数最高,是同等尺寸纯Ag纳米球的24.0倍,纯Pd纳米立方体的14.7倍。 展开更多
关键词 AgPd双金属 纳米空心球 电偶置换 4-硝基苯酚 催化还原
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纳米金/含硫纤维素复合材料的制备及对有机污染物催化还原性能研究
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作者 何子林 陈怡曼 +2 位作者 王倩芳 何婧 喻宁亚 《湖南师范大学自然科学学报》 CAS 北大核心 2024年第4期113-120,共8页
以硫辛酸改性纤维素,吸附氯金酸,以硼氢化钠还原氯金酸,制备一系列纳米金/含硫纤维素复合材料,然后对所制复合材料进行热及氧化处理得到最终复合催化剂。采用X-射线粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X-射线光电子能谱(XPS)及电感耦... 以硫辛酸改性纤维素,吸附氯金酸,以硼氢化钠还原氯金酸,制备一系列纳米金/含硫纤维素复合材料,然后对所制复合材料进行热及氧化处理得到最终复合催化剂。采用X-射线粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X-射线光电子能谱(XPS)及电感耦合等离子体光谱(ICP-AES)等表征手段对复合催化剂结构及组成进行分析,发现氧化处理使得载体表面金含量提高。在对硝基苯酚(4-NP)催化还原反应中,氧化处理后复合催化剂表现出良好的催化活性。在金负载量为2%(质量分数),4-NP为3 mL,硼氢化钠与4-NP物质的量之比为400∶1,催化剂质量为3 mg时,表观反应速率常数Kr可达1.941 min-1,催化剂可重复使用4次。此外,该复合催化剂对偶氮及杂环染料也表现出良好的催化还原性能。 展开更多
关键词 纤维素 硫辛酸 金纳米粒子 对硝基苯酚 催化还原
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高盐含酚工业废水的脱酚工艺研究与优化
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作者 张潆心 蒋文伟 +2 位作者 焦高成 彭小双 曾鸿锟 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第S01期201-206,212,共7页
研究了磷酸三丁酯(TBP)-煤油体系在对硝基苯酚(PNP)工业废水中的萃取工艺,TBP与PNP主要形成1∶1型的络合物,萃取过程的ΔH=-28.21 kJ/mol,废水中盐的存在对络合萃取有正向影响。采用单因素实验法考察了萃取剂浓度、搅拌转速、有机相/水... 研究了磷酸三丁酯(TBP)-煤油体系在对硝基苯酚(PNP)工业废水中的萃取工艺,TBP与PNP主要形成1∶1型的络合物,萃取过程的ΔH=-28.21 kJ/mol,废水中盐的存在对络合萃取有正向影响。采用单因素实验法考察了萃取剂浓度、搅拌转速、有机相/水相的体积比(O/A)对脱酚率以及化学需氧量(COD)去除率的影响。根据单因素实验结果,设计三因素三水平Box-Behnken模型进行响应面优化实验。实验结果表明,响应面优化后的最优工艺条件为:TBP浓度为28%,搅拌转速为187 r/min,相比为0.6,该条件下脱酚率为99.97%,单级萃取后萃余水相酚含量为0.12 mg/L。 展开更多
关键词 磷酸三丁酯 对硝基苯酚 响应面 含酚废水
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用于去除饮用水中硝基酚的双模板磁性分子印迹聚合物的制备及性能 被引量:1
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作者 欧阳伊雯 梁建军 高小峰 《Journal of Central South University》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第1期138-150,共13页
为高效去除4-硝基酚(4-NP)和2,4-二硝基酚(2,4-DNP),本实验采用4-NP和2,4-DNP作为模板分子,以衣通酸(IA)为功能单体,磁性纳米氧化铁(Fe3O4@SiO2)为载体,乙二醇二甲基丙烯酸酯(EGDMA)为交联剂,偶氮二异丁腈(AIBN)为引发剂,采用表面分子... 为高效去除4-硝基酚(4-NP)和2,4-二硝基酚(2,4-DNP),本实验采用4-NP和2,4-DNP作为模板分子,以衣通酸(IA)为功能单体,磁性纳米氧化铁(Fe3O4@SiO2)为载体,乙二醇二甲基丙烯酸酯(EGDMA)为交联剂,偶氮二异丁腈(AIBN)为引发剂,采用表面分子印迹技术制备了双模板磁性分子印迹聚合物(D-MIPs)。利用傅里叶变换红外光谱(FT-IR)和扫描电子显微镜(SEM)对D-MIPs的形貌进行表征。研究了D-MIPs的吸附性能、可再生性和适用性。结果表明,D-MIPs成功地包覆在Fe3O4@SiO2载体表面,聚合效果良好,且具有特异的识别位点和良好的印迹性能,其直径为90 nm,形状均匀。4-NP-MIPs、2,4-DNP-MIPs和D-MIPs对目标分子的理论吸附量分别为103.97,73.14和123.99 mg/g,存在许多不同吸附能的吸附位点。D-MIPs在30 min内达到最佳吸附平衡状态,其最佳拟合模型为Freundlich吸附模型和拟二阶动力学模型,表明其吸附是通过化学吸附过程进行的。实验结果表明,在不同水样中,MIPs具有高度的特异性识别和选择性吸附能力。经过8次再生循环后,D-MIPs的吸附能力仅下降7.51%,证实了MIPs具有优异的再生性能。 展开更多
关键词 4-硝基苯酚 2 4-二硝基酚 双模板 分子印迹聚合物 吸附性能
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超声萃取-高效液相色谱-串联质谱法测定土壤中三种硝基酚类化合物 被引量:1
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作者 乔淞汾 秦冲 +5 位作者 刘爱琴 安彩秀 刘安 杨利娟 孙凯茜 冉卓 《岩矿测试》 CAS CSCD 北大核心 2024年第3期501-508,共8页
硝基酚类化合物作为一类有机化工原料,具有高毒性和致癌性,可通过空气、水传播进入土壤造成污染,危害人类健康。以往采用气相色谱法和气相色谱-质谱法直接测定硝基酚类化合物,存在色谱灵敏度低、峰形差等问题。为提高灵敏度,通常需要对... 硝基酚类化合物作为一类有机化工原料,具有高毒性和致癌性,可通过空气、水传播进入土壤造成污染,危害人类健康。以往采用气相色谱法和气相色谱-质谱法直接测定硝基酚类化合物,存在色谱灵敏度低、峰形差等问题。为提高灵敏度,通常需要对硝基酚类化合物进行衍生化处理,但衍生化方法步骤繁琐耗时。为实现土壤中硝基酚类化合物的快速准确分析,本文建立了超声萃取-高效液相色谱-串联质谱法分析土壤中三种硝基酚类化合物的方法。用二氯甲烷-正己烷(2∶1,V/V)混合溶剂超声萃取土壤中硝基酚类化合物,在超声萃取液中加入强碱性水溶液(pH>12),将下层有机相除去。将水溶液调至酸性(pH<2)后,用二氯甲烷-乙酸乙酯(4∶1,V/V)混合溶剂萃取三种硝基酚类化合物。萃取液浓缩后用10%乙腈-水溶液定容至10.0mL,高效液相色谱-串联质谱仪测定,外标法定量。性能评价的结果表明方法精密度(RSD<10%,n=6)和准确度都可以满足测定要求,三种硝基酚类化合物的方法检出限为0.1~0.2μg/kg,加标回收率为61.7%~90.8%。本方法具有前处理简单、检出限低等优点,可应用于土壤中硝基酚类化合物的测定和评估。 展开更多
关键词 硝基酚类化合物 土壤 超声萃取 二氯甲烷-正己烷 高效液相色谱-串联质谱法
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