石墨烯纳米复合材料合成及其在光催化氧化降解和还原制备氢能中应用的研究进展

石墨烯因独特的二维纳米结构和优良的物理化学性能已经成为近年来纳米材料研究的热点领域之一。作为一类新型的碳基材料,石墨烯纳米复合材料已经广泛地应用于多相光催化的诸多方面。对石墨烯纳米复合材料的制备、光催化还原制氢原理、光催化氧化染料降解原理、光催化活性的主要影响因素、石墨烯纳米复合材料在光催化氧化污染物降解、光催化还原制氢以及CO2还原制甲醇中的应用等领域的最新研究进展进行了较系统的综述,对一些新的光催化反应以及反应机理进行了归纳总结,提出了石墨烯纳米复合材料存在的问题以及未来的发展方向。

O_3/UV,O_3/TiO_2/UV,O_3/VO_2/TiO_2降解磺基水杨酸

实验利用O3/UV,O3/TiO2/UV,O3/VO2/TiO2降解了磺基水杨酸。结果表明,在这三种高级氧化技术中,O3/VO2/TiO2的氧化效果最好,如在相同的条件下,30min后取样表明:三者COD的去除率分别为47%,55%和70%。在不同pH条件下研究表明:O3/TiO2/UV对水体pH的影响较为敏感。通过加入自由基猝灭剂研究表明:三者产生羟基自由基的活性顺序是O3/VO2/TiO2>O3/TiO2/UV>O3/UV。

罗丹明B的TiO_2/GO复合物光催化降解

以自制氧化石墨烯和钛酸丁酯为主要原料,采用溶胶-凝胶法制备TiO_2/GO复合材料。分别采用XRD、Raman、SEM等对其进行表征,并将其用于罗丹明B溶液的光催化降解,考察氧化石墨烯含量、TiO_2/GO复合材料用量、煅烧温度等因素对光催化降解性能的影响。结果表明,生成了粒径约20 nm的锐钛矿型TiO_2球形颗粒;相同条件下,溶胶-凝胶法制备的复合材料光催化活性优于机械混合物;TiO_2/GO为20/1时光催化活性最好;复合材料质量为0.05 g时,对罗丹明B的降解率可达99%。

造纸中段废水中有机物降解的工艺方法研究

通过复合絮凝一化学氧化一光催化氧化相结合的方法对造纸中段废水有机物进行降解处理。实验结果表明:添加配比为PAC∶PAFC∶CPAM=3∶6∶1(体积比)的复合絮凝剂20mg/L絮凝处理,再用2.0mg/L过硫酸铵氧化降解,最后用二氧化钛薄膜来进行光催化氧化三步结合法处理。在最佳工艺条件下,可使造纸废水中的CODcr去除率高达96.3%,处理后水可以满足新的排放标准(GB3544—2008)。

AuCu和石墨烯助催化剂协同增强氮化碳的光催化性能

在热解法合成石墨相C_(3)N_(4)的基础上,先后采用溶剂热法和共沉淀法将石墨烯和AuCu双金属纳米颗粒负载到C_(3)N_(4)表面,得到AuCu/石墨烯/C_(3)N_(4)复合光催化剂。采用XRD、IR、BET、TEM、XPS、Absorption、PL、电化学等技术对AuCu/石墨烯/C_(3)N_(4)的结构进行分析,并详细评估其在可见光下分解水制氢和还原CO_(2)的性能。石墨烯的负载可以增加材料的比表面积,促进光生电荷的迁移。AuCu双金属以合金的形式负载于石墨烯/C_(3)N_(4)表面,平均粒径3.7nm。纳米Au的表面等离共振效应能拓宽材料的光谱吸收范围,而第二金属Cu的引入能加速光生电子的分离和传输。因此,石墨烯和AuCu双助催化剂的负载能显著增强C_(3)N_(4)的光催化性能。当AuCu的原子比为3:2、AuCu和石墨烯的负载量分别为0.5和1wt%时,得到的Au_(3)Cu_(2)/GC复合光催化剂表现出最佳的光催化性能,其分解水制氢的速率达到324.8μmol/h,光催化还原CO_(2)制取CH_(4)的活性和选择性分别为36.1μmol/hg和91.3%,并表现出良好的光催化稳定性。

用于析氢反应的TiO_(2)基光催化剂的研究进展

TiO_(2)作为一种应用于光催化领域的前沿材料,受到了广泛的关注。TiO_(2)作为光催化剂的性能取决于各种参数,包括形貌、表面积和结晶度。虽然TiO_(2)在各种催化体系中均表现出良好的催化活性,但由于其低导电性和较宽带隙,TiO_(2)作为光催化剂的性能普遍受到限制。众多研究致力于克服这些问题,使得光催化性能得到了显著改善。本文综述了近年来TiO_(2)光催化析氢反应的研究进展,重点讨论了关于催化剂组分的改变、掺杂以及光敏化对TiO_(2)光催化活性的调整与改良,对每种改性方法的优点和局限性进行了评述,最后指出了TiO_(2)作为光催化剂在未来发展中面临的主要问题和发展前景。

TiO_2/UV光催化氧化耦合膜分离处理太湖水的效果

在连续运行模式下考察了淹没式平板膜光催化反应器(FSMPR)对太湖水中有机物的去除效果,及其对膜污染的缓解效果。结果表明,TiO_2/UV光催化氧化预处理太湖水不仅可以提高对有机物的去除效果,降低三卤甲烷生成势(THMFPs),同时也可减轻膜污染,降低膜操作压力。即使在30 L/(m^2·h)以上的高通量下运行,FSMPR动态操作过程中也没有发生明显的膜污染。跨膜压差(TMP)检测结果表明,原水中的部分疏水有机物是造成膜污染的主要物质,而原水中的以及降解过程中生成的亲水性小分子有机物,不会对膜造成明显的污染。