杭州夏季一次降雨过程雨水中全氟化合物及主要化学组分的变化特征

采用分段采样的方式收集杭州市2018年8月2日—3日一场降水样品,测定其中16种全氟化合物(PFCs)及主要化学组分浓度。结果发现,此次降雨过程水样的pH值范围为5.04~5.32,均为弱酸性降水,酸雨类型为复合型,检出的主要阳离子为NH^+_4,主要阴离子为SO■和NO^-_3;样品中检出7种中短链PFCs,包括2种全氟烷基磺酸(PFSAs)和5种全氟烷基羧酸(PFCAs),ΣPFCs质量浓度范围为4.41 ng/L^25.2 ng/L,主要污染因子全氟辛酸(PFOA)质量浓度范围为0.96 ng/L^13.1 ng/L;降雨过程对大气污染清除作用的统计结果表明,区域大气环境中的主要化学组分及除全氟丁酸(PFBA)之外的PFCs污染主要吸附在云下大气颗粒物上;雨水中各污染因子浓度变化特征及相关性统计结果提示,杭州市大气中PFCAs和PFSAs两类PFCs可能来自不同的污染源。

量化参数用于全氟及(多氟)有机化合物蒸汽压的QSAR研究

采用了Chem3D Ultra8.0中MOPAC-AM l量子化学法计算了26种全氟及(多氟)类化合物的7种量子化学参数和2种物性参数,利用逐步回归分析法建立了全氟及(多氟)有机化合物蒸汽压与7种量化参数和2种物性参数之间的回归方程,回归方程的相关性系数达到良级,残差呈正态分布,回归模型具有较强的稳健性和预测能力,可以通过回归模型预测全氟及(多氟)有机化合物蒸汽压.因为蒸汽压是研究有机化合物环境行为的重要参数,所以,对于预测和评价PFCs的环境行为和归宿有着重要的意义.

一些全氟(及多氟)有机化合物蒸汽压的QSPR研究

全氟(及多氟)化合物(PFCs)是环境中普遍存在的新一类持久性有机污染物。对其中有蒸汽压数据的35个全氟(及多氟)化合物进行了HF/6-31G*水平上的结构优化,并在优化结构的基础上进行分子表面静电势及其导出参数的计算。分别用"留一法"交叉验证及外部测试集对模型进行检验。结果表明,分子表面静电势参数结合分子表面积可以很好地表达全氟(及多氟)化合物与其分子结构间的定量关系,所建立的QSPR模型具有较强的稳健性和预测能力,同时也证明了分子静电势在全氟化合物QSPR研究中的适用性。

深圳市沿岸表层海水中全氟化合物的残留特征及其分布规律

为探究深圳市沿海岸表层海水中全氟化合物(perfluorinated chemicals,PFCs)的残留特征及其分布规律,应用固相萃取分离、富集与高效液相色谱-质谱联用相结合的方法,研究了深圳市沿海岸18处表层海水中15种PFCs的残留特征、分布规律及其成因.结果表明,深圳沿海岸表层海水中PFCs总的残留水平(ΣPFCs)受人类活动影响显著,位于珠江和东宝河入海口下方的西部沿岸表层海水中PFCs残留显著高于开发程度轻、人口稀疏的东部沿岸(P<0.05);而自然条件下,表层海水中ΣPFCs残留呈湾内高于湾外的规律.沿海岸表层海水中PFCs的主要残留种态为中、短链的全氟辛烷磺酸(perfluorooctanesulfonate,PFOS)、全氟辛酸、全氟己酸和全氟戊酸,其相似的环境行为(P<0.05,P<0.01)可能与PFCs相关产品的生产过程有关;聚类分析结果进一步显示,PFOS(R2=0.409 2)残留可作为评价深圳沿海岸表层海水中PFCs污染状况的典型参数.