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过渡金属负载Silicalite-1分子筛的制备及其催化糠醛加氢性能研究 被引量:1
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作者 狄璐 王卫国 +1 位作者 陈珏先 吴传淑 《无机盐工业》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期125-132,共8页
糠醛是一种重要的生物质平台分子,研发具有高活性和稳定性的糠醛加氢催化剂是当前的研究焦点,但贵金属催化剂的高成本问题使得其难以满足大规模工业生产的需求。利用一步水热法成功地合成了过渡金属负载Silicalite-1分子筛催化剂,并探... 糠醛是一种重要的生物质平台分子,研发具有高活性和稳定性的糠醛加氢催化剂是当前的研究焦点,但贵金属催化剂的高成本问题使得其难以满足大规模工业生产的需求。利用一步水热法成功地合成了过渡金属负载Silicalite-1分子筛催化剂,并探讨了引入不同类型的过渡金属(如Ni、Co、Cu和Fe)对Silicalite-1分子筛结构产生的影响。研究结果表明:低金属负载量并不会对分子筛结构的形成产生影响,同时金属物种在分子筛载体的表面也能均匀分布。在糠醛的加氢转化过程中,Ni基催化剂S-Ni2展现出优异的糠醛转化能力,糠醛的转化率高达96%,产物呋喃的选择性保持在71%左右。Cu基催化剂S-Cu1表现出优异的糠醇选择性,产物选择性接近100%,这一性能明显优于通过浸渍法制得的铜基催化剂(76%)。因此,与浸渍法相比,采用一步水热法可以获得具有高选择性的催化剂,且该方法简单易操作。本研究为寻找高效、稳定且经济的金属加氢催化剂开辟了新的方向,并促进了生物质资源的高值化应用。 展开更多
关键词 金属负载分子筛 silicalite-1分子筛 糠醛加氢 一步水热法
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Fe原位改性小晶粒Silicalite-1分子筛催化醛氨缩合性能研究
2
作者 陶金泉 贾亦静 +4 位作者 白天瑜 黄文斌 崔岩 周亚松 魏强 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第9期1280-1289,共10页
吡啶及其衍生物统称为吡啶碱,其广泛应用于农药、医药等领域。Chichibabin醛氨缩合反应是目前工业制取吡啶碱最广泛的路线。目前,使用最广泛的ZSM-5分子筛受制于硅铝骨架结构的不稳定性,高活性反应周期较短(5 h),针对这一问题,本研究选... 吡啶及其衍生物统称为吡啶碱,其广泛应用于农药、医药等领域。Chichibabin醛氨缩合反应是目前工业制取吡啶碱最广泛的路线。目前,使用最广泛的ZSM-5分子筛受制于硅铝骨架结构的不稳定性,高活性反应周期较短(5 h),针对这一问题,本研究选用热稳定性、水热稳定性优异的Silicalite-1分子筛,使用聚乙烯吡咯烷酮(PVP)作为胶体分散剂,在水热合成分子筛的过程中向骨架中引入Fe,结合XRD、SEM、TG、BET、NH3-TPD、Py-FTIR等表征方法探究了晶化条件对Silicalite-1分子筛结晶度、孔结构和酸性质的影响。实验结果表明,在晶种投入量15%、PVP添加量3.75%时产品相对结晶度达到最高(103%),粒径约为200 nm。改性后的Silicalite-1具有更丰富的酸位点,醛氨缩合反应的初始活性由66%增加至85%,在反应进行15 h后,原料转化率和吡啶碱收率分别保持在66%和40%以上。研究提出的原位改性Silicalite-1分子筛策略极大扩宽了纯硅沸石在酸催化领域的应用,具有显著的科研价值和工业化潜力。 展开更多
关键词 silicalite-1分子筛 原位改性 水热法 催化剂 醛氨缩合反应
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薄片状PtZn@Silicalite-1分子筛的合成及催化丙烷脱氢性能研究
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作者 王靖宇 刘佳 +1 位作者 徐继香 王磊 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2024年第9期3188-3197,共10页
采用水热晶化法,以四甲基胍(TMG)为形貌调控剂,一步合成封装PtZn纳米合金的薄片状Silicalite-1分子筛(PtZn@Silicalite-1)。采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)等技术对样品进行表征分析,并考察了其丙烷脱... 采用水热晶化法,以四甲基胍(TMG)为形貌调控剂,一步合成封装PtZn纳米合金的薄片状Silicalite-1分子筛(PtZn@Silicalite-1)。采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)等技术对样品进行表征分析,并考察了其丙烷脱氢催化性能。结果显示,加入TMG可有效调控Silicalite-1分子筛晶体的生长取向,晶体沿b轴的尺寸与TMG/SiO_(2)的比值呈反比。在550℃和纯丙烷气氛下,片状PtZn@Silicalite-1催化剂表现出优异的丙烷脱氢性能,经过20 h的连续反应,其失活常数仅为0.007 h^(-1),而常规PtZn@Silicalite-1催化剂为0.013 h^(-1)。结合表征结果,薄片状分子筛催化剂具有更大的外比表面积和更短的b轴直通道,这提高了脱氢活性位的可接近性,缩短了气体分子在孔道中的扩散路径,从而提升了催化剂的活性和稳定性。 展开更多
关键词 薄片形貌 silicalite-1分子筛 PtZn合金 封装 丙烷脱氢
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Silicalite-1封装Au纳米颗粒催化剂的制备及性能研究
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作者 刘明辉 代文双 孙笑彦 《辽宁科技学院学报》 2024年第4期25-30,共6页
金属负载型催化剂广泛应用于工业催化领域。然而,金属活性位点在反应中的聚集和流失,是该类催化材料长久以来的痛点。文章以Silicalite-1为载体,Au纳米颗粒为活性中心,通过一种简单有效的合成方法,将Au纳米颗粒完全封装于Silicalite-1内... 金属负载型催化剂广泛应用于工业催化领域。然而,金属活性位点在反应中的聚集和流失,是该类催化材料长久以来的痛点。文章以Silicalite-1为载体,Au纳米颗粒为活性中心,通过一种简单有效的合成方法,将Au纳米颗粒完全封装于Silicalite-1内部,可有效抑制Au纳米颗粒流失,提高催化剂的稳定性。SEM、TEM、XRD、XPS、N 2物理吸附脱附等表征结果证明了催化剂的封装结构。催化剂对硝基化合物还原反应表现出优异的催化活性,以及较高的循环稳定性,极大提高了工业应用前景。 展开更多
关键词 silicalite-1 Au纳米颗粒 封装结构 循环稳定性
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疏水性Silicalite-1外壳增强Cu/SAPO-34的选择性催化还原低温水热稳定性
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作者 张强 于梦云 +2 位作者 李建祥 田梦阳 周洲 《中国石油大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第2期173-179,共7页
采用二次生长法合成具有不同氟含量的Cu/SAPO-34@Silicalite-1核壳结构复合分子筛,通过调节晶种导向液中的氟含量,来调节核壳结构的疏水性,并利用X射线衍射、热重分析仪、扫描电子显微镜和微反等手段表征样品的结构和低温水热稳定性。... 采用二次生长法合成具有不同氟含量的Cu/SAPO-34@Silicalite-1核壳结构复合分子筛,通过调节晶种导向液中的氟含量,来调节核壳结构的疏水性,并利用X射线衍射、热重分析仪、扫描电子显微镜和微反等手段表征样品的结构和低温水热稳定性。结果表明:与Cu/SAPO-34核相比较,核壳结构分子筛具有更大的比表面积,更高的活性Cu^(2+)离子相对比例和强酸性比例,更好的疏水性和脱硝活性;添加氟化铵后增加了Cu/SAPO-34的结晶度,拓宽了Cu/SAPO-34的脱硝温度窗口,150℃湿烟气的脱硝率从82%提高到94%。 展开更多
关键词 低温选择性催化还原脱硝 Cu/SAPO-34 silicalite-1 Core/Shell structure 疏水性
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silicalite-1分子筛载体在丙烷脱氢中的应用 被引量:1
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作者 付晓玥 冯静 +3 位作者 周越 刘东兵 张明森 冯英杰 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2023年第8期1047-1053,共7页
以正硅酸乙酯为硅源,合成了具有MFI结构的球形和六方片状silicalite-1全硅分子筛,并将其作为载体制备了负载型催化剂用于丙烷脱氢制丙烯反应;采用SEM、XRD、TEM、N_(2)吸附-脱附、Py-FTIR、NH_(3)-TPD、^(29)Si MAS NMR和H_(2)-TPR等方... 以正硅酸乙酯为硅源,合成了具有MFI结构的球形和六方片状silicalite-1全硅分子筛,并将其作为载体制备了负载型催化剂用于丙烷脱氢制丙烯反应;采用SEM、XRD、TEM、N_(2)吸附-脱附、Py-FTIR、NH_(3)-TPD、^(29)Si MAS NMR和H_(2)-TPR等方法对两种分子筛载体及负载型催化剂的结构和表面性质进行表征,研究了不同形貌silicalite-1载体对催化剂性能的影响机制。实验结果表明,球形silicalite-1分子筛载体具有更大的外比表面积和更多的表面硅羟基,进而增强了活性组分与载体间的相互作用,提高了活性金属在载体表面的分散度,因此在丙烷脱氢制丙烯反应中球形silicalite-1载体负载的催化剂具有更高的活性。 展开更多
关键词 丙烷脱氢 silicalite-1分子筛 表面硅羟基 分散性 金属-载体相互作用
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Fe的原位掺杂对Pt/Silicalite-1催化丙烷脱氢反应性能的提升作用 被引量:1
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作者 沈姗姗 刘晓晖 +1 位作者 郭勇 王艳芹 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第7期79-88,共10页
利用一步水热法制备了原位掺杂Fe的Silicalite-1分子筛载体,浸渍得到相应的Pt基催化剂,用于丙烷的直接脱氢反应。作为对比,也制备了Pt/Silicalite-1和共浸渍的Pt1Fe2/Silicalite-1催化剂。研究发现较之Pt/Silicalite-1催化剂,原位掺入Fe... 利用一步水热法制备了原位掺杂Fe的Silicalite-1分子筛载体,浸渍得到相应的Pt基催化剂,用于丙烷的直接脱氢反应。作为对比,也制备了Pt/Silicalite-1和共浸渍的Pt1Fe2/Silicalite-1催化剂。研究发现较之Pt/Silicalite-1催化剂,原位掺入Fe的Pt/Fe-Silicalite-1催化剂反应性能有了很大程度地提高,而共浸渍制备的Pt1Fe2/Silicalite-1催化剂反应性能有所降低。在Pt/Fe-Silicalite-1催化剂上,尽管丙烷的初始转化率略有降低,但丙烯的选择性和催化稳定性大幅提高。反应8h后丙烷转化率稳定在43.7%、丙烯选择性达到98.0%;且在80h内基本保持不变。深入表征发现Fe的原位掺入使得Pt物种配位饱和度提高,避免了丙烷的深度脱氢使得丙烯选择性提高、结焦速率降低;且通过Fe-Pt之间电子转移,使得Pt上的电子云密度增强,增强了丙烯的脱附能力,进一步降低了结焦速率。另外载体中的Fe位点可以锚定Pt,使得Pt物种不易聚集,从而进一步提高了Pt/Fe-Silicalite-1的稳定性,使得该催化剂在反应80 h后仍保持高转化率和选择性。 展开更多
关键词 丙烷脱氢 silicalite-1 Pt基催化剂 Fe原位掺杂
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以纳米CaCO_(3)为硬模板合成多级孔Silicalite-1
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作者 张少卿 宫凡 +2 位作者 王爱雪 张国中 李嘉伟 《安徽科技学院学报》 2023年第4期111-116,共6页
目的:以纳米CaCO_(3)为硬模板剂,合成多级孔Silicalite-1分子筛。方法:以纳米CaCO_(3)为硬模板剂,以四丙基溴化铵为模板剂,水热法合成Silicalite-1分子筛。结果:在结晶过程中,纳米尺寸的CaCO_(3)可以被捕获到Silicalite-1晶体中。通过... 目的:以纳米CaCO_(3)为硬模板剂,合成多级孔Silicalite-1分子筛。方法:以纳米CaCO_(3)为硬模板剂,以四丙基溴化铵为模板剂,水热法合成Silicalite-1分子筛。结果:在结晶过程中,纳米尺寸的CaCO_(3)可以被捕获到Silicalite-1晶体中。通过酸溶解去除封存于Silicalite-1中的CaCO_(3)纳米颗粒,在沸石晶体中产生晶内孔。通过XRD、TEM、SEM和N_(2)吸附等表征了这种分级孔结构。CaCO_(3)表面的羟基对于获得硬模板效应至关重要。沸石中的次生孔与纳米CaCO_(3)的形态很好地对应,这证实了纳米CaCO_(3)的模板效应。结论:使用CaCO_(3)作为硬模板是合成分级多孔材料的有用方法。 展开更多
关键词 纳米CaCO_(3) 硬模板剂 silicalite-1 晶内孔 分级孔
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ZSM-5/Silicalite-1核壳分子筛含氟水热体系的合成及表征 被引量:15
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作者 童伟益 孔德金 +2 位作者 刘志成 郭杨龙 房鼎业 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2008年第12期1247-1252,共6页
以圆柱形ZSM-5为核,用柠檬酸对其外表面进行预处理后,在含氟壳层晶化体系中二次生长合成核壳分子筛.通过X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、N2吸附及氨程序升温脱附对分子筛进行了表征,并以甲苯歧化和1,3,5-三甲苯裂化为探针反应对分子筛... 以圆柱形ZSM-5为核,用柠檬酸对其外表面进行预处理后,在含氟壳层晶化体系中二次生长合成核壳分子筛.通过X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、N2吸附及氨程序升温脱附对分子筛进行了表征,并以甲苯歧化和1,3,5-三甲苯裂化为探针反应对分子筛性能进行了考察.结果显示,产物是以ZSM-5为核、silicalite-1纳米晶为壳的两相复合微孔分子筛材料;在含氟体系中ZSM-5外延生长出了致密壳层;全硅壳层的覆盖度约达到97%,核壳分子筛的外表面酸位随之减少,但基本保持孔道内的酸性。 展开更多
关键词 核壳 ZSM-5 silicalite-1 外延共生 二次生长 氟化物
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外延生长法合成择形功能的核壳ZSM-5/Silicalite-1分子筛 被引量:21
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作者 孔德金 刘志成 房鼎业 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2009年第9期885-890,共6页
使用外延生长法在ZSM-5沸石晶粒上生长silicalite-1壳层制得了核壳ZSM-5/silicalite-1分子筛,并采用X射线衍射、扫描电子显微镜、低温N2吸附、NH3程序升温脱附以及异丙苯和三异丙苯探针裂化反应等手段表征了核壳分子筛的壳层覆盖度和孔... 使用外延生长法在ZSM-5沸石晶粒上生长silicalite-1壳层制得了核壳ZSM-5/silicalite-1分子筛,并采用X射线衍射、扫描电子显微镜、低温N2吸附、NH3程序升温脱附以及异丙苯和三异丙苯探针裂化反应等手段表征了核壳分子筛的壳层覆盖度和孔道内外表面酸性等物化性质,考察了核壳分子筛在甲苯甲基化反应中的择形催化性能. 展开更多
关键词 核壳分子筛 ZSM-5分子筛 silicalite-1分子筛 甲苯 甲基化 二甲苯 择形性
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环戊烷在silicalite-1分子筛上的扩散性能的研究 被引量:9
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作者 张晓彤 蒋施 +2 位作者 段林海 宋丽娟 孙兆林 《分析试验室》 CAS CSCD 北大核心 2002年第5期50-52,共3页
采用智能重量分析技术 (IntelligentGravimetricAnalysis)研究了环戊烷在silicalite 1分子筛上的扩散性能。同一温度下 ,吸附质的扩散速率随其吸附量的增加而减小 ,而温度越高扩散系数越大。本文同时讨论了吸附质分子的分子构型、尺寸... 采用智能重量分析技术 (IntelligentGravimetricAnalysis)研究了环戊烷在silicalite 1分子筛上的扩散性能。同一温度下 ,吸附质的扩散速率随其吸附量的增加而减小 ,而温度越高扩散系数越大。本文同时讨论了吸附质分子的分子构型、尺寸、吸附温度和吸附量等因素对吸附质扩散性能的影响。 展开更多
关键词 环戊烷 silicalite-1分子筛 扩散性能 扩散系数 重量法 吸附 催化
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纳米晶种涂层法合成Silicalite-1沸石膜 被引量:9
12
作者 孔春龙 王金渠 +1 位作者 鲁金明 陶凯 《过程工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第1期71-74,共4页
用纳米晶种涂层二次生长成膜法在大孔旺.A1203(孔径4~6μm)陶瓷管上合成Silicalite-1沸石膜.用X射线衍射(XRD)和扫描电镜(SEM)表征分析了沸石膜的形态,并通过单组分气体渗透实验对合成膜管的渗透性能进行了测试.结果表明,... 用纳米晶种涂层二次生长成膜法在大孔旺.A1203(孔径4~6μm)陶瓷管上合成Silicalite-1沸石膜.用X射线衍射(XRD)和扫描电镜(SEM)表征分析了沸石膜的形态,并通过单组分气体渗透实验对合成膜管的渗透性能进行了测试.结果表明,合成的Silicalite-1沸石膜连续、互生,看不出晶间孔;沸石膜层厚8-10μm;常温常压下HE/N2的理想分离系数为3.9,超过其努森扩散值3.74,H2/C3H8的理想分离系数为19.1,远大于其Knudsen扩散比值4,69,且H2的渗透率达到1.43×10^-6mol/(m^2·s·Pa).气体分离数据表明,该膜没有明显的缺陷存在. 展开更多
关键词 silicalite-1 沸石膜 二次生长 气体渗透
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Silicalite-1分子筛吸附水体中对硝基甲苯与邻硝基甲苯 被引量:4
13
作者 郭照冰 郑正 +2 位作者 江芳 郑寿荣 郑有飞 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第6期708-712,共5页
研究了以Silicalite-1分子筛为吸附剂对水体中对硝基甲苯和邻硝基甲苯的吸附和扩散行为.结果表明,对硝基甲苯在Silicalite-1分子筛中的吸附量及扩散系数均显著高于邻硝基甲苯.水中混合硝基甲苯在吸附量与扩散性上的差异导致Silicalite-... 研究了以Silicalite-1分子筛为吸附剂对水体中对硝基甲苯和邻硝基甲苯的吸附和扩散行为.结果表明,对硝基甲苯在Silicalite-1分子筛中的吸附量及扩散系数均显著高于邻硝基甲苯.水中混合硝基甲苯在吸附量与扩散性上的差异导致Silicalite-1分子筛对对硝基甲苯具有良好的吸附选择性.300K,吸附30min时,可得到97.7%的对硝基甲苯与95.6%的邻硝基甲苯(采用树脂等吸附剂). 展开更多
关键词 硝基甲苯 silicalite-1 吸附 扩散 分离
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Silicalite-1的后处理对其催化环己酮肟气相Beckmann重排反应性能的影响 被引量:7
14
作者 陶伟川 毛东森 +1 位作者 陈庆龄 胡英 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2005年第5期417-422,共6页
研究了silicalite 1分子筛的不同后处理方法对其催化环己酮肟Beckmann重排制己内酰胺性能的影响,这些方法包括水(或氨)蒸气处理以及在碱性、酸性或中性条件下用NH4NO3 处理.结合XRD ,FT IR和2 9SiMASNMR表征结果对silicalite 1催化剂的... 研究了silicalite 1分子筛的不同后处理方法对其催化环己酮肟Beckmann重排制己内酰胺性能的影响,这些方法包括水(或氨)蒸气处理以及在碱性、酸性或中性条件下用NH4NO3 处理.结合XRD ,FT IR和2 9SiMASNMR表征结果对silicalite 1催化剂的活性中心进行了探讨.结果表明,碱性条件下用NH4NO3 进行后处理对提高分子筛的催化性能最为有利.分子筛上无规则排布的末端硅羟基数量的减少。 展开更多
关键词 环己酮肟 气相Beckmann重排 己内酰胺 silicalite-1分子筛 后处理 活性中心
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HZSM-5/Silicalite-1复合分子筛的甲苯甲醇烷基化反应的催化性能 被引量:8
15
作者 陈娟 王燕 +3 位作者 魏慧丽 马清祥 王政 赵天生 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2009年第6期22-26,共5页
采用水热合成法在商业HZSM-5分子筛表面生长了一层Silicalite-1纯硅分子筛层,在典型反应条件下评价了复合分子筛对甲苯甲醇烷基化反应的催化性能。考察了水热合成原料配比、晶化时间对催化活性的影响,在HZSM-5(n(SiO2)/n(Al2O3)=80)与Si... 采用水热合成法在商业HZSM-5分子筛表面生长了一层Silicalite-1纯硅分子筛层,在典型反应条件下评价了复合分子筛对甲苯甲醇烷基化反应的催化性能。考察了水热合成原料配比、晶化时间对催化活性的影响,在HZSM-5(n(SiO2)/n(Al2O3)=80)与Silicalite-1合成液固液配比为1:30g/mL,晶化温度为100℃,晶化时间为18h条件下合成的复合分子筛催化剂的对二甲苯选择性为56.66%。在HZSM-5外表面适当生长纯硅Silicalite-1分子筛,提高了对二甲苯产物选择性。 展开更多
关键词 HZSM-5/silicalite-1 复合分子筛 甲苯 甲醇 烷基化 对二甲苯
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泡沫碳化硅陶瓷表面原位合成Silicalite-1沸石的研究 被引量:5
16
作者 矫义来 杨振明 +3 位作者 曹小明 田冲 高勇 张劲松 《稀有金属材料与工程》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2009年第A03期286-288,共3页
采用泡沫碳化硅陶瓷作为载体,在其表面制备沸石分子筛涂层。首先,通过聚氨酯泡沫热解结合可控熔渗反应烧结制备泡沫碳化硅陶瓷。然后通过原位水热合成法在泡沫碳化硅陶瓷表面制备Silicalite-1沸石涂层。沸石涂层和泡沫碳化硅载体所组成... 采用泡沫碳化硅陶瓷作为载体,在其表面制备沸石分子筛涂层。首先,通过聚氨酯泡沫热解结合可控熔渗反应烧结制备泡沫碳化硅陶瓷。然后通过原位水热合成法在泡沫碳化硅陶瓷表面制备Silicalite-1沸石涂层。沸石涂层和泡沫碳化硅载体所组成的复合材料具有独特的微孔/大孔结构,高的比表面积和界面结合强度。这种材料将会在催化、吸附/分离领域有广泛的应用前景。 展开更多
关键词 碳化硅泡沫陶瓷 沸石 silicalite-1 原位合成
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在玻璃上合成有取向的silicalite-1分子筛膜及其生长机理 被引量:10
17
作者 郎林 张宝泉 刘秀凤 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第9期2229-2232,共4页
The growth and orientation of zeolite crystals on a glass substrate was investigated by changing the roughness and setting of the substrate surface.The orientation control of crystals on the glass substrate was achiev... The growth and orientation of zeolite crystals on a glass substrate was investigated by changing the roughness and setting of the substrate surface.The orientation control of crystals on the glass substrate was achieved.It was found that the setting and treatment of the glass substrate had a substantial effect on crystal orientation.When the substrate surface was upward, the preferential growth of crystal was along the a-axis.However, the preferential growth of crystal was along b-axis when the substrate surface was downward.According to experimental results, a film formation mechanism was proposed to account for the growth and orientation of crystals on the glass substrate. 展开更多
关键词 silicalite-1 分子筛膜 晶体取向性 生长机理
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高性能Silicalite-1分子筛膜的合成 被引量:5
18
作者 陈红亮 李砚硕 +1 位作者 刘杰 杨维慎 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2006年第1期20-22,共3页
Synthesis of high performance Silicalite-1 zeolite membranes on silica tubes was first reported in this paper.After two-step in-situ hydrothermal synthesis,well intergrown Silicalite-1 zeolite membranes were synthesiz... Synthesis of high performance Silicalite-1 zeolite membranes on silica tubes was first reported in this paper.After two-step in-situ hydrothermal synthesis,well intergrown Silicalite-1 zeolite membranes were synthesized on silica tubes after aging at 75 ℃ for 12 h.The Silicalite-1 zeolite membranes were characterized by SEM.The separation performance towards ethanol/water mixtures was evaluated by pervaporation.With temperature increasing,the flux of S-1 membrane,increased from 0.2 kg·m-2·h-1 at 30 ℃ to ca. 1.0 kg·m-2·h-1 at 80 ℃, while the separation factor decreased from 110 to 89.These results showed that silica supports may be more suitable for preparing high performance Silicalite-1 membranes. 展开更多
关键词 二氧化硅陶瓷管 水热合成 silicalite-1分子筛膜 渗透气化
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氢氟酸后处理对Silicalite-1催化环己酮肟气相Beckmann重排反应性能的影响 被引量:3
19
作者 陶伟川 毛东森 +2 位作者 夏建超 陈庆龄 胡英 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第3期245-249,共5页
研究了氢氟酸后处理对silicalite-1催化环己酮肟气相Beckmann重排反应性能的影响.结果表明,经适当浓度的氢氟酸溶液处理后,催化剂的选择性和稳定性都明显改善.其中,silicalite-1原粉先经硝酸铵预处理后再进行氢氟酸后处理所得到的催化... 研究了氢氟酸后处理对silicalite-1催化环己酮肟气相Beckmann重排反应性能的影响.结果表明,经适当浓度的氢氟酸溶液处理后,催化剂的选择性和稳定性都明显改善.其中,silicalite-1原粉先经硝酸铵预处理后再进行氢氟酸后处理所得到的催化剂催化性能最好,反应53 h后环己酮肟的转化率仍保持在96%左右,己内酰胺的选择性高达96.1%.XRD,FT-IR和29Si MAS NMR的结果表明,较高的具有氢键相互作用的硅羟基与孤立硅羟基的比例值对环己酮肟气相Beckmann重排反应有利,同时,silicalite-1表面硅原子的排布方式对该反应也有重要影响. 展开更多
关键词 silicalite-1 分子筛 氢氟酸 环己酮肟 气相Beckmann重排 己内酰胺
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环戊烷在Silicalite-1分子筛上吸附的动力学研究 被引量:3
20
作者 蒋施 段林海 +3 位作者 张晓彤 孙兆林 宋丽娟 Rees L VC 《石油化工高等学校学报》 CAS 2003年第4期8-11,共4页
为了探究环戊烷在Silicalite—1分子筛上扩散过程的动力学特性,以及温度、压力等环境因素和吸附质的性质是如何对动力学过程的影响,实验采用重量法测定了环戊烷不同压力下扩散的动力学数据,绘制其在Silicalite—1上的吸附等温线,计算了... 为了探究环戊烷在Silicalite—1分子筛上扩散过程的动力学特性,以及温度、压力等环境因素和吸附质的性质是如何对动力学过程的影响,实验采用重量法测定了环戊烷不同压力下扩散的动力学数据,绘制其在Silicalite—1上的吸附等温线,计算了扩散系数、扩散活化能和活化熵变等动力学参数。结果表明,环戊烷在Silicalite—1上的扩散过程符合Fick第二定律,吸附剂Silicalite—1的特殊孔道结构和吸附质分子的尺寸大小、及分子间的作用,影响着扩散的动力学过程。扩散的活化能、活化熵变和吸附热的变化决定了扩散系数的变化。随着吸附质在沸石上的吸附量增大,吸附热增大,而环戊烷的扩散速率随之降低,并且温度越高,扩散速率越大。 展开更多
关键词 环戊烷 silicalite-1分子筛 吸附动力学 吸附等温线 活化能 活化熵变
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