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尖晶石型c-CuFe_(2)O_(4)催化过硫酸盐降解偶氮染料 被引量:14
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作者 王磊 成先雄 +2 位作者 连军锋 陈于梁 张舒萌 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第10期2117-2124,共8页
以三水合硝酸铜、九水合硝酸铁为原料,在柠檬酸辅助下通过溶胶-凝胶-自蔓延燃烧法制备了尖晶石型纳米铁酸铜(c-CuFe_(2)O_(4)),采用SEM、EDX、XRD、VSM对材料进行了表征。利用c-CuFe_(2)O_(4)/过硫酸盐(PDS)体系对偶氮染料活性黑5(RB5)... 以三水合硝酸铜、九水合硝酸铁为原料,在柠檬酸辅助下通过溶胶-凝胶-自蔓延燃烧法制备了尖晶石型纳米铁酸铜(c-CuFe_(2)O_(4)),采用SEM、EDX、XRD、VSM对材料进行了表征。利用c-CuFe_(2)O_(4)/过硫酸盐(PDS)体系对偶氮染料活性黑5(RB5)进行催化氧化处理,考察了c-CuFe_(2)O_(4)投加量、初始PDS浓度、反应温度、初始pH、常见无机阴离子和腐殖酸对催化体系的影响。结果表明,300℃煅烧制备得到的c-CuFe_(2)O_(4)催化性能最好,当温度为25℃、RB5初始质量浓度为100 mg/L、c-CuFe_(2)O_(4)-300投加量为1 g/L、初始PDS浓度为8 mmol/L、初始pH为9.00时,RB5的去除率可以达到92.9%,其降解过程遵循准一级动力学模型。猝灭实验发现,催化位点在材料表面和孔隙部位,反应依赖材料表面二价铜/三价铜循环以及游离Cu^(2+)的均相催化,SO_(4)^(–)·和·OH是主要活性产物。c-CuFe_(2)O_(4)具有超顺磁性,可以通过磁分离回收,4次循环实验后能够保持80%以上的去除率。 展开更多
关键词 铁酸铜 过硫酸盐 高级氧化 硫酸根自由基 偶氮染料 二价铜/三价铜循环 水处理技术
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亚硝酸盐存在下4-氯酚在硫酸根自由基高级氧化工艺中的转化及硝基氯酚的生成 被引量:1
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作者 季跃飞 赵旭蕾 +1 位作者 张藤 陆隽鹤 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2020年第4期852-858,共7页
硫酸根自由基(SO4·-)高级氧化工艺(SR-AOPs)被广泛应用于土壤和地下水污染修复,然而其使用过程中生成的有毒有害副产物尚未引起重视.本研究以热活化过硫酸盐(PS)为反应体系,考察亚硝酸盐(NO-2)对4-氯酚(4CP)转化和产物生成的影响.... 硫酸根自由基(SO4·-)高级氧化工艺(SR-AOPs)被广泛应用于土壤和地下水污染修复,然而其使用过程中生成的有毒有害副产物尚未引起重视.本研究以热活化过硫酸盐(PS)为反应体系,考察亚硝酸盐(NO-2)对4-氯酚(4CP)转化和产物生成的影响.色谱-质谱联用分析表明,SO4·-可介导亚硝态氮掺入4CP分子结构,生成4-氯-2-硝基酚(4C2NP).4C2NP的生成是4CP酚氧自由基(ClPhO·)与二氧化氮自由基(NO2·)相互耦合的结果.在50μmol·L-14CP、2 mmol·L-1 PS、溶液pH 7.0、加热温度50℃、NO-2浓度50—400μmol·L-1条件下,4C2NP产率介于57.9%—91.8%之间.在中性pH条件下,4C2NP在热活化PS体系中可发生进一步转化.增加NO-2浓度稍微抑制了4CP的转化,却显著提高了4C2NP的产率.Suwannee河富里酸(SRFA)的存在缓减了4CP的转化,但4CP转化生成4C2NP仍然是其消亡的主要途径.结果说明,在NO-2存在下,采用SR-AOPs处理氯酚可生成具有"三致"效应的硝基氯酚,必须引起足够重视. 展开更多
关键词 硫酸根自由基 热活化过硫酸盐 4-氯酚 硝基氯酚 硝化
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草酸改性零价铁活化过硫酸盐降解地下水中2,4-DNT的研究 被引量:5
3
作者 吴叔璇 韩旭 +4 位作者 夏甫 杨昱 徐祥健 邓圣 姜永海 《环境科学研究》 CAS CSCD 北大核心 2022年第1期108-118,共11页
2,4-二硝基甲苯(2,4-DNT)作为重要的化工原料,由于储存和生产过程中的“跑冒滴漏”,已然成为地下水中常见有毒有害污染物之一,对人体健康和生态环境安全造成极大威胁.以草酸与商品零价铁为原料,通过球磨法制备草酸化零价铁(OA-ZVI^(bm))... 2,4-二硝基甲苯(2,4-DNT)作为重要的化工原料,由于储存和生产过程中的“跑冒滴漏”,已然成为地下水中常见有毒有害污染物之一,对人体健康和生态环境安全造成极大威胁.以草酸与商品零价铁为原料,通过球磨法制备草酸化零价铁(OA-ZVI^(bm)),并研究其活化过硫酸盐(PS)降解2,4-DNT的性能.采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)对活化剂进行表征,并考察活化剂和PS投加量、溶液初始pH及无机阴离子对2,4-DNT降解效果的影响.结果表明:①通过球磨改性,零价铁表面氧化层被草酸亚铁壳层代替,加速铁核腐蚀生成Fe^(2+)催化PS.②在pH=7、0.2 g/L OA-ZVI^(bm)和5 mmol/L PS的条件下,4.0 h内对50 mg/L 2,4-DNT降解率达到87.6%,降解过程符合准一级动力学方程.③2,4-DNT降解率随OA-ZVI^(bm)和PS投加量增加以及溶液初始pH的降低增加,但高浓度PS会抑制2,4-DNT的降解;NO^(−)_(3)、CO^(2−)_(3)、Cl^(−)和SO^(2−)_(4)通过淬灭自由基或者与亚铁离子发生共沉淀,对降解产生不同程度的抑制效果.④自由基淬灭试验表明,体系中同时产生SO^(·−)_(4)、·OH和1O2,但SO^(·−)_(4)在降解过程中起主导作用.⑤降解中间产物鉴定表明,通过脱硝和氧化反应,2,4-DNT被降解成包括间苯二酚、丙二酸在内的毒性较小分子,可生化性显著提高.研究显示,OA-ZVI^(bm)能够高效活化PS,实现对地下水2,4-DNT的显著降解,具有一定的应用前景. 展开更多
关键词 零价铁 草酸 过硫酸盐(PS) 2 4-二硝基甲苯(2 4-DNT) 硫酸根自由基(SO_(4)^(·−))
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非均相活化剂磁性纳米CoFe_(2)O_(4)的制备及其活性评价 被引量:2
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作者 刘佳露 张凤君 彭新晶 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第5期2179-2186,共8页
采用溶胶-凝胶法制备了磁性纳米铁酸钴(CoFe_(2)O_(4))固体颗粒,并采用扫描电镜(SEM),X射线衍射仪(XRD),傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)和振动样品磁强计对样品进行表征分析.以磁性纳米CoFe_(2)O_(4)颗粒活化过硫酸盐氧化去除水中四环素... 采用溶胶-凝胶法制备了磁性纳米铁酸钴(CoFe_(2)O_(4))固体颗粒,并采用扫描电镜(SEM),X射线衍射仪(XRD),傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)和振动样品磁强计对样品进行表征分析.以磁性纳米CoFe_(2)O_(4)颗粒活化过硫酸盐氧化去除水中四环素为探针反应,评价CoFe_(2)O_(4)颗粒的活化性能.结果表明,600℃焙烧温度下制备出的固体颗粒,其活性较高,颗粒表面金属离子浸出率较低;优化温度下制备的CoFe_(2)O_(4)颗粒在较宽的pH值范围(4.4~9.0)内均具有较高活性;控制实验条件PDS_(0)1g/L,CoFe_(2)O_(4)1g/L,TCH_(0)50mg/L,20℃,pH_(0)4.4,反应4h后TCH去除率达到82.0%.CoFe_(2)O_(4)颗粒循环重复利用10次后仍保持较高的活性和结构稳定性,而且因其特殊的磁性能便于回收利用. 展开更多
关键词 非均相活化 硫酸根自由基 磁性纳米CoFe_(2)O_(4)颗粒 重复循环利用 四环素
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Fe^(2+)活化过硫酸钾降解2,4,6-三氯苯酚的研究 被引量:1
5
作者 刘姜裔 钟美娥 高权 《广州化工》 CAS 2016年第13期73-75,共3页
以Fe^(2+)为活化剂,K_2S_2O_8为氧化剂,对水中2,4,6-三氯苯酚进行降解处理。首先研究K_2S_2O_8浓度和Fe SO4浓度等因素对2,4,6-三氯苯酚降解的影响,发现在K_2S_2O_8浓度为3.75 mmol/L和Fe SO4浓度为1.25 mmol/L,即K_2S_2O_8/Fe^(2+)=75... 以Fe^(2+)为活化剂,K_2S_2O_8为氧化剂,对水中2,4,6-三氯苯酚进行降解处理。首先研究K_2S_2O_8浓度和Fe SO4浓度等因素对2,4,6-三氯苯酚降解的影响,发现在K_2S_2O_8浓度为3.75 mmol/L和Fe SO4浓度为1.25 mmol/L,即K_2S_2O_8/Fe^(2+)=75∶25的条件下,2,4,6-三氯苯酚的降解率达到最大值,为91%。动力学研究表明,Fe^(2+)活化K_2S_2O_8降解2,4,6-三氯苯酚的过程可分为两个阶段,其中第一阶段反应速度较快,第二阶段为慢速反应,并且第二阶段符合一级反应动力学规律。 展开更多
关键词 2 4 6-三氯苯酚 硫酸根自由基 过硫酸钾 Fe(2+)
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EC/CoFe_(2)O_(4)/HAP催化过一硫酸盐处理老龄垃圾渗滤液
6
作者 王羽中 姬跃国 +2 位作者 王嘉琪 鲁蔓菁 何争光 《水处理技术》 CAS CSCD 北大核心 2022年第5期34-38,43,共6页
为解决老龄垃圾渗滤液难降解的问题,制备了羟基磷灰石负载铁酸钴(CoFe_(2)O_(4)/HAP)作为催化剂,与电化学(EC)联用催化过一硫酸盐(PMS)处理老龄垃圾渗滤液。采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和X射线电子能谱分析(XPS)对材料进行表征,... 为解决老龄垃圾渗滤液难降解的问题,制备了羟基磷灰石负载铁酸钴(CoFe_(2)O_(4)/HAP)作为催化剂,与电化学(EC)联用催化过一硫酸盐(PMS)处理老龄垃圾渗滤液。采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和X射线电子能谱分析(XPS)对材料进行表征,并研究不同的实验条件对处理效果的影响。实验结果显示,在溶液pH为7、PMS浓度为2.0 mmoL/L,CoFe_(2)O_(4)/HAP浓度为1.0 g/L,电流密度为15 mA/cm^(2),反应2 h的条件下化学需氧量(COD)和UV_(254)的去除效果最好,分别为69.37%和81.28%。气相色谱-质谱联用(GC-MS)和三维荧光光谱(3D-EEM)对进出水的分析结果表明,经过处理后渗滤液中大部分硅氧烷被降解掉,大分子物质逐步分解成小分子物质,烷烃衍生物含量增加,类腐殖酸以及苯环类等物质有所减少,因此,可以看出EC/CoFe_(2)O_(4)/HAP催化PMS处理垃圾渗滤液有着较好的处理效果。 展开更多
关键词 铁酸钴 过一硫酸盐 老龄垃圾渗滤液 硫酸根自由基
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CoFe_(2)O_(4)/MnO_(2)活化过一硫酸盐降解盐酸四环素的研究 被引量:1
7
作者 张贤胜 孙婧雯 刘智峰 《能源环境保护》 2023年第5期57-70,共14页
针对四环素类抗生素污染物在水中不断累积,对人体健康和生态环境造成严重危害这一问题,本研究制备了CoFe_(2)O_(4)/MnO_(2)新型复合材料,并将其作为高效过一硫酸盐(PMS)活化剂,用于降解水体中的盐酸四环素(TCH)。降解结果表明CoFe_(2)O_... 针对四环素类抗生素污染物在水中不断累积,对人体健康和生态环境造成严重危害这一问题,本研究制备了CoFe_(2)O_(4)/MnO_(2)新型复合材料,并将其作为高效过一硫酸盐(PMS)活化剂,用于降解水体中的盐酸四环素(TCH)。降解结果表明CoFe_(2)O_(4)/MnO_(2)-PMS体系具有突出的TCH去除效率,反应40 min后,去除率可达92.7%,远高于单一催化剂-PMS体系。影响因素实验结果显示,CoFe_(2)O_(4)/MnO_(2)-PMS降解体系具有广泛的pH适用性,并且在各种阴离子的存在下仍能保持较高的降解活性。此外,CoFe_(2)O_(4)/MnO_(2)-PMS降解体系具有良好的稳定性和可重复利用性,在5次循环后仍保持较高的催化活性和TCH降解率。机理分析表明CoFe_(2)O_(4)/MnO_(2)复合材料在催化PMS降解TCH的过程中,存在Co^(2+)/Co^(3+)、Fe^(3+)/Fe^(2+)和Mn^(3+)/Mn^(4+)的价态循环并参与电子转移过程,从而使得活化过程中SO_(4)^(-)·和·OH被充分释放,并通过一系列典型的链式反应高效降解TCH。 展开更多
关键词 高级氧化技术 过硫酸盐活化 硫酸根自由基 CoFe_(2)O_(4)/MnO_(2) 盐酸四环素
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MOFs转化的多孔Mn_(1.8)Fe1.2O_(4)活化过一硫酸盐降解罗丹明B的研究 被引量:1
8
作者 尹格格 陈洋 +1 位作者 魏新宇 吴丹 《沈阳化工大学学报》 CAS 2021年第2期139-145,共7页
以金属有机骨架(MOFs)为前驱体,制备具有多孔结构的活化剂Mn_(1.8)Fe1.2O_(4).以罗丹明B(RhB)为目标污染物,考察Mn_(1.8)Fe1.2O_(4)活化过一硫酸盐(PMS)降解有机污染物的性能.系统研究了Mn_(1.8)Fe1.2O_(4)制备条件、活化剂投加量、PMS... 以金属有机骨架(MOFs)为前驱体,制备具有多孔结构的活化剂Mn_(1.8)Fe1.2O_(4).以罗丹明B(RhB)为目标污染物,考察Mn_(1.8)Fe1.2O_(4)活化过一硫酸盐(PMS)降解有机污染物的性能.系统研究了Mn_(1.8)Fe1.2O_(4)制备条件、活化剂投加量、PMS浓度、降解温度等因素对降解RhB的影响规律.实验结果表明:在Mn_(1.8)Fe1.2O_(4)煅烧温度为500℃,活化剂投加量为0.05 g,PMS浓度为0.3mmol/L,降解温度为25℃时,降解0.1 L初始浓度为20μmol/L的RhB溶液30 min后,其脱色率达到98.8%,降解效果最佳.由捕获剂实验可知,·SO_(4)-和·OH在RhB的降解过程中起主要作用. 展开更多
关键词 MOFS 硫酸根自由基 Mn_(1.8)Fe1.2O_(4) RHB
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MnFe_(2)O_(4)-还原氧化石墨烯活化过硫酸氢钾降解罗丹明B
9
作者 王欣 姚变 +2 位作者 程浩 乔旭 吴丹 《沈阳化工大学学报》 CAS 2022年第6期513-518,共6页
通过制备MnFe_(2)O_(4)-还原氧化石墨烯(RGO)复合活性剂,活化过硫酸氢钾降解罗丹明B(RhB).考察了pH、温度、过硫酸氢钾浓度、MnFe_(2)O_(4)-RGO投加量等要素对降解效率的影响规律.结果表明:RGO掺杂质量分数为7%的MnFe_(2)O_(4)-RGO催化... 通过制备MnFe_(2)O_(4)-还原氧化石墨烯(RGO)复合活性剂,活化过硫酸氢钾降解罗丹明B(RhB).考察了pH、温度、过硫酸氢钾浓度、MnFe_(2)O_(4)-RGO投加量等要素对降解效率的影响规律.结果表明:RGO掺杂质量分数为7%的MnFe_(2)O_(4)-RGO催化剂在25℃、pH=7、n(RhB)∶n(KHSO_(5))=1∶15、MnFe_(2)O_(4)-RGO的投加量为0.25 g/L的条件下对RhB的降解率达95%,降解反应活化能为30.39 kJ/mol.MnFe_(2)O_(4)-RGO降解效果远高于单独MnFe_(2)O_(4),这是由于RGO促进了MnFe_(2)O_(4)的分散,并为降解RhB提供了更多的反应活性位点.MnFe_(2)O_(4)-RGO重复使用5次后对RhB的降解率仍能保持在90%以上. 展开更多
关键词 MnFe_(2)O_(4)-RGO 过硫酸氢钾 硫酸根自由基 罗丹明B
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CuFe2O4@GO nanocomposite as an effective and recoverable catalyst of peroxymonosulfate activation for degradation of aqueous dye pollutants 被引量:9
10
作者 Xiaoman Lei Menghan You +6 位作者 Fei Pan Min Liu Peng Yang Dongsheng Xia Qiang Li Yanting Wang Jie Fu 《Chinese Chemical Letters》 SCIE CAS CSCD 2019年第12期2216-2220,共5页
Recently,heterogeneous activation of peroxymonosulfate(PMS) to oxidatively degrade organic pollutants has been a hotspot.In the present work,copper ferrite-graphite oxide hybrid(CuFe2 O4@GO)was prepared and used as ca... Recently,heterogeneous activation of peroxymonosulfate(PMS) to oxidatively degrade organic pollutants has been a hotspot.In the present work,copper ferrite-graphite oxide hybrid(CuFe2 O4@GO)was prepared and used as catalyst to activate PMS for degradation of methylene blue(MB) in aqueous solution.A high degradation efficiency(93.3%) was achieved at the experimental conditions of20 mg/L MB,200 mg/L CuFe2 O4@GO,0.8 mmol/L PMS,and 25℃temperature.Moreover,CuFe2 O4@GO showed an excellent reusability and stability.The effects of various operational parameters including pollutant type,solution pH,catalyst dosage,PMS dosage,pollutant concentration,temperature,natural organic matter(NOM),and inorganic anions on the catalytic degradation process were comprehensively investigated and elucidated.The further mechanistic study revealed the Cu(Ⅱ)/Cu(Ⅰ) redox couple on CuFe2 O4@GO played the dominant role in PMS activation,where both hydroxyl and sulfate radicals were generated and proceeded the degradation of pollutants.In general,CuFe2 O4@GO is a promising heterocatalyst for PMS-based advanced oxidation processes(AOPs) in wastewater treatment. 展开更多
关键词 CuFe2O4@GO PEROXYMONOsulfate Methylene blue sulfate radical Advanced oxidation processes
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Activation of Persulfate by Magnetic MnFe2O4-bentonite for Catalytic Degradation of 2,4-Dichlorophenol in Aqueous Solutions 被引量:2
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作者 ZHAO Yongsheng LI Qin +1 位作者 REN Hejun ZHOU Rui 《Chemical Research in Chinese Universities》 SCIE CAS CSCD 2017年第3期415-421,共7页
Magnetic MnFe2O4-bentonite was synthesized by chemical co-precipitation method(CCM) and applied as catalyst in heterogeneous activation of persulfate(PS) to oxidize a target pollutant, 2,4-dichlorophenol(2,4-DCP... Magnetic MnFe2O4-bentonite was synthesized by chemical co-precipitation method(CCM) and applied as catalyst in heterogeneous activation of persulfate(PS) to oxidize a target pollutant, 2,4-dichlorophenol(2,4-DCP), in aqueous solutions. The surface morphology and structure of MnFe2On-bentonite were characterized by X-ray diffraction(XRD), scanning electron microscope(SEM), energy dispersive X-ray(EDX) and X-ray photoelectron spectroscopy(XPS) analyses.The catalytic activity of MnFe2O4-bentonite for 2,4-DCP degradation was evaluated considering the effects of various process parameters, such as mass ratio of MnFe2O4 to bentonite, concentration of catalyst, PS concentration, and pH. The MnFe2O4-bentonite hybrid exhibited higher catalytic activity than pure MnFe2O4. Treatment with 5 g/L MnFe2O4-bentonite at 30℃ for 240 rain oxidized 92% of 100 mg/L 2,4-DCP(70.2% mineralization), whereas treatment with pure MnFe2O4 under the same condition oxidized only 70% of the pollutant. This result indicate the erdlanced performance of the activated PS. Moreover, MnFe2O4-bentonite exhibits stable performance with minimal loss in activity after five successive runs. Thus, MnFe2O4-bentonite could be a promising catalyst in oxidative degradation of 2,4-DCE 展开更多
关键词 2 4-DICHLOROPHENOL Advanced oxidation process Heterogeneous reaction MnFe2O4-bentonite sulfate radical
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Combustion synthesis of mesoporous CoAl_(2)O_(4)for peroxymonosulfate activation to degrade organic pollutants 被引量:2
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作者 Sheng Guo Huiling Tang +3 位作者 Liming You Huali Zhang Jun Li Kun Zhou 《Chinese Chemical Letters》 SCIE CAS CSCD 2021年第9期2828-2832,共5页
A mesoporous cobalt aluminate(CoAl_(2)O_(4))spinel is synthesized through a combustion method and adopted for the activation of peroxymonosulfate(PMS)to degrade organic pollutants.Multiple characterization procedures ... A mesoporous cobalt aluminate(CoAl_(2)O_(4))spinel is synthesized through a combustion method and adopted for the activation of peroxymonosulfate(PMS)to degrade organic pollutants.Multiple characterization procedures are conducted to investigate the morphology and physicochemical properties of the CoAl_(2)O_(4)spinel.Due to its mesoporous structure,large surface area,and high electrical conductivity,the obtained CoAl_(2)O_(4)exhibits remarkable catalytic activity for Rhodamine B(RhB)degradation.Its RhB degradation rate is 89.0 and 10.5 times greater than those of Co_(3)O_(4) and CoAl_(2)O_(4)spinel prepared by a precipitation method,respectively.Moreover,the mesoporous CoAl_(2)O_(4)spinel demonstrates a broad operating pH range and excellent recyclability.The influence of several parameters(catalyst amount,PMS concentration,initial p H,and coexisting inorganic anions)on the oxidation of RhB is evaluated.Through quenching tests and electron paramagnetic resonance experiments,sulfate radicals are identified as the predominant reactive species in RhB degradation.This paper provides new insights for the development of efficient,stable,and reusable cobalt-based heterogeneous catalysts and promotes the application of persulfate activation technology for the treatment of refractory organic wastewater. 展开更多
关键词 CoAl_(2)O_(4) Combustion synthesis PEROXYMONOsulfate sulfate radical Advanced oxidation process
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Fe(Ⅱ)/过一硫酸盐体系降解对氯愈创木酚的研究 被引量:6
13
作者 陈丽玮 吴斌程 +3 位作者 王雨航 李雪阳 费佳慧 王平 《黑龙江大学自然科学学报》 CAS 北大核心 2015年第3期378-383,共6页
针对造纸漂白废水中氯代愈创木酚等有机氯化物毒性大、急需经济高效处理技术的需求,结合硫酸根自由基(SO-4·)对C-X键选择性强的特点,以对氯愈创木酚(4-CG)为目标污染物,采用Fe(Ⅱ)/过一硫酸盐(PMS)类芬顿体系,考察了Fe(II)与PMS投... 针对造纸漂白废水中氯代愈创木酚等有机氯化物毒性大、急需经济高效处理技术的需求,结合硫酸根自由基(SO-4·)对C-X键选择性强的特点,以对氯愈创木酚(4-CG)为目标污染物,采用Fe(Ⅱ)/过一硫酸盐(PMS)类芬顿体系,考察了Fe(II)与PMS投加量、p H值和温度等操作参数对4-CG降解效能的影响。结果表明,Fe(II)活化PMS的速率较快,可在短时间内生成大量的SO-4·,有利于实现4-CG的快速去除。该体系降解4-CG的最佳Fe(Ⅱ)/PMS摩尔比为1∶1,最佳反应p H值为3.0,4-CG的降解与反应温度成正比,降解4-CG的主要活性物种为SO-4·。本研究结果可为水中以愈创木酚为代表的有机氯化物的高效降解提供一定的理论依据与技术参考。 展开更多
关键词 对氯愈创木酚 硫酸根自由基 过一硫酸盐 类芬顿体系
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活化过一硫酸盐技术降解环境有机污染物的研究进展 被引量:11
14
作者 代朝猛 刘仟 +2 位作者 段艳平 刘曙光 涂耀仁 《环境科学研究》 CAS CSCD 北大核心 2022年第1期141-149,共9页
高级氧化技术是一种以产生羟基自由基(·OH)和硫酸根自由基(SO_(4)^(−)·)来降解环境有机污染物的技术.近年来,通过活化过一硫酸盐(peroxymonosulfate,PMS)而产生SO_(4)^(−)·的高级氧化技术受到了广泛关注.与基于·OH... 高级氧化技术是一种以产生羟基自由基(·OH)和硫酸根自由基(SO_(4)^(−)·)来降解环境有机污染物的技术.近年来,通过活化过一硫酸盐(peroxymonosulfate,PMS)而产生SO_(4)^(−)·的高级氧化技术受到了广泛关注.与基于·OH的传统高级氧化技术相比,基于SO_(4)^(−)·的高级氧化技术具有氧化还原电位高、半衰期长、适用pH范围广和对污染物反应快速等优点.本文从活化PMS方法的特点和性质出发,对目前活化PMS技术降解环境有机污染物的主要方法和活化机理进行了论述,活化方法包括过渡金属活化(均相和非均相)、碳质材料活化、碱性活化、热活化、辐射活化、电解活化等,活化PMS的机制是通过活化方法使其分子结构中的O—O键发生断裂,从而使PMS分解形成SO_(4)^(−)·或其他的活性物质.此外,分析了活化PMS降解环境有机污染物的主要影响因素,其中影响均相系统PMS活化的因素包括过渡金属剂量、pH和水中阴离子等,过量的PMS和过渡金属可能成为SO_(4)^(−)·的抑制剂,pH不仅对氧化剂分解产生自由基起着关键作用,还影响过渡金属种类的形成及其与氧化剂反应的有效性,而水中阴离子会与有机化合物竞争和SO_(4)^(−)·发生反应.最后,提出未来研究重点应在开发稳定高效活化PMS的金属氧化物、碳质材料,以及使用多种处理技术协同作用上,同时应加强对活化PMS技术降解有机污染物体系的降解产物和毒性分析的研究. 展开更多
关键词 过一硫酸盐(PMS) 活化 硫酸根自由基(SO_(4)^(−)·) 有机污染物 降解机理
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间接分光光度法测定多糖硫酸酯中硫酸根 被引量:2
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作者 李立 陈朝银 +2 位作者 赵声兰 朱林 罗秀梅 《理化检验(化学分册)》 CAS CSCD 北大核心 2007年第12期1015-1016,1019,共3页
提出了一种间接分光光度法测定多糖硫酸酯中硫酸根含量的方法。取一定量的经水解后的试样溶液,加入已知且过量的氯化钡标准溶液使试样溶液中的硫酸根以BaSO4形式沉淀析出,放置5 min后,加入已知且过量的标准铬酸钾溶液使过量钡离子以BaC... 提出了一种间接分光光度法测定多糖硫酸酯中硫酸根含量的方法。取一定量的经水解后的试样溶液,加入已知且过量的氯化钡标准溶液使试样溶液中的硫酸根以BaSO4形式沉淀析出,放置5 min后,加入已知且过量的标准铬酸钾溶液使过量钡离子以BaCrO4形式沉淀析出,经离心使沉淀与溶液分离。定量移取上层清液,于pH 3.4的HOAc-NaOAc缓冲溶液中加入邻联甲苯胺,使与过量的CrO24-反应生成蓝绿色产物,于624 nm波长处测得其吸光度。结果表明硫酸根质量在50~250μg之间服从比耳定律。对方法的精密度和回收率作了试验,测得相对标准偏差(n=6)为1.55%,平均回收率为99.25%。 展开更多
关键词 间接分光光度法 多糖硫酸酯 硫酸根含量
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不同形貌氧化钴活化过一硫酸盐降解硝基酚 被引量:7
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作者 张笑丛 王琮 吴松海 《化学工业与工程》 CAS CSCD 2020年第6期38-47,共10页
通过控制形貌制备具有高活性晶面的金属氧化物可提高硝基酚的降解效果,以硝酸钴和乙酸钴为原料,制备了八面体、立方块和棒状Co3O4,通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)对催化剂进行表征,表明合成的Co3O4粒径... 通过控制形貌制备具有高活性晶面的金属氧化物可提高硝基酚的降解效果,以硝酸钴和乙酸钴为原料,制备了八面体、立方块和棒状Co3O4,通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)对催化剂进行表征,表明合成的Co3O4粒径均匀、纯度较高。以3种不同形貌的Co3O4为催化剂,在pH值为8.0条件下活化过一硫酸盐(PMS)降解不同种类的硝基酚,采用高效液相色谱和总有机碳分析仪测定反应前后硝基酚和总有机碳含量(TOC)变化。3种Co3O4在Co3O4/PMS体系降解硝基酚时表现出不同的催化活性:棒状Co3O4>立方块Co3O4>八面体Co3O4,并且对不同硝基酚的降解效率存在显著的差异性。3种Co3O4在pH值为8.0下活化PMS所析出的Co^2+含量较低,且均表现出良好的循环利用性。自由基淬灭实验和电子自旋共振(ESR)测试表明Co3O4/PMS体系降解硝基酚是通过自由基和非自由基机制共同协作完成的,起作用的活性氧化物种主要为羟基自由基(·OH)、硫酸根自由基(SO·^-4)和单线态氧(^1O2)。 展开更多
关键词 Co3 O4 过一硫酸盐(PMS) 硝基酚 降解 羟基自由基(·OH) 硫酸根自由基(SO·-4)
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基于羟基自由基或硫酸根自由基的高级氧化技术中溴酸盐形成与控制研究进展 被引量:5
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作者 安琦 刘建广 《净水技术》 CAS 2021年第12期5-11,31,共8页
近几十年中,高级氧化技术具有反应速度快、处理效率高、适用范围广、无二次污染等优点,常被广泛用于去除水体中的新兴有机污染物。但水体中含有溴离子时,基于臭氧或过硫酸盐氧化过程会产生具有致癌作用的溴酸盐。文中阐述了臭氧氧化、臭... 近几十年中,高级氧化技术具有反应速度快、处理效率高、适用范围广、无二次污染等优点,常被广泛用于去除水体中的新兴有机污染物。但水体中含有溴离子时,基于臭氧或过硫酸盐氧化过程会产生具有致癌作用的溴酸盐。文中阐述了臭氧氧化、臭氧/H_(2)O_(2)、催化臭氧氧化、UV/臭氧、UV/TiO_(2)、过硫酸盐法等基于羟基自由基(·OH)或硫酸根自由基(SO_(4)^(·-))的高级氧化技术在产生与控制溴酸盐方面的作用机理及应用现状,提出了高级氧化过程中控制溴酸盐生成这一领域未来的研究方向及需要解决的问题。 展开更多
关键词 高级氧化技术(AOPs) 羟基自由基(·OH) 硫酸根自由基(SO_(4)^(·-) ) 溴酸盐 机理
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水体中三氯生与硫酸根自由基的反应动力学和机理 被引量:1
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作者 朱梦钰 朱勇超 +2 位作者 胡亚东 董林昌 朱承驻 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2022年第12期3886-3892,共7页
利用266 nm激光闪光光解瞬态吸收光谱技术探讨了水体中三氯生(TCS)与硫酸根自由基(SO_(4)^(·−))的光化学反应机制,考察了其反应瞬态物种的生长和衰减动力学,并利用气相色谱质谱联用(GC-MS)技术分析了稳态光解产物.结果表明,SO_(4)^... 利用266 nm激光闪光光解瞬态吸收光谱技术探讨了水体中三氯生(TCS)与硫酸根自由基(SO_(4)^(·−))的光化学反应机制,考察了其反应瞬态物种的生长和衰减动力学,并利用气相色谱质谱联用(GC-MS)技术分析了稳态光解产物.结果表明,SO_(4)^(·−)与TCS反应的总速率常速为(3.39±0.22)×10^(9) L∙mol^(−1)∙s^(−1),其主要途径是SO_(4)^(·−)亲电加成攻击TCS的芳环形成TCS-SO_(4)^(·−)加合物(TCS-SO_(4)^(·−)adduct),二级反应速率常数为(2.71±0.24)×10^(9) L∙mol^(−1)∙s^(−1).并且TCS-SO_(4)^(·−)adduct可与溶解氧发生反应,二级速率常数为(1.40±0.14)×10^(8) L∙mol^(−1)∙s^(−1).TCS与SO_(4)^(·−)的转化产物主要有2-(2,4-二氯苯氧基)苯酚和2-氯-5(2,4-二氯-3,5,6-三羟基苯氧基)-1,4-苯醌等.从产物分析可知,TCS与SO_(4)^(·−)的反应途径主要有两种,一种是SO_(4)^(·−)直接攻击TCS上的氯取代基并且脱氯成分子量更小的苯酚.另一种是SO_(4)^(·−)通过亲电加成生成TCS-SO_(4)^(·−)adduct,接着生成相应的酚和醌,最后被SO_(4)^(·−)氧化生成羟基化产物. 展开更多
关键词 三氯生 硫酸根自由基 激光闪光光解 反应动力学
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原水水源切换对供水管网中铁释放的影响 被引量:2
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作者 吕东晓 张克峰 +3 位作者 宋武昌 贾瑞宝 张亚光 宋宁宁 《净水技术》 CAS 2021年第11期35-40,共6页
针对不同水质水源切换引起管道腐蚀导致管网出水水质不达标的问题,对济宁市地下水和南水北调水的水质进行了检测,利用中试管网系统探究了两水源切换及管网水中不同浓度的硫酸根、氯离子对中试管网出水总铁浓度的影响。结果表明,南水北... 针对不同水质水源切换引起管道腐蚀导致管网出水水质不达标的问题,对济宁市地下水和南水北调水的水质进行了检测,利用中试管网系统探究了两水源切换及管网水中不同浓度的硫酸根、氯离子对中试管网出水总铁浓度的影响。结果表明,南水北调水水质较差,Langelier饱和指数(LSI)和Larson指数(LR)明显高于济宁市地下水,水源切换后,管网铁释放量明显升高,出水总铁含量和浑浊度无法满足标准限值。在管网铁释放的影响因素中,和碱度相比,硫酸根和氯离子含量是首要影响因素。管网出水总铁释放量与硫酸根离子和氯离子含量呈正相关性,控制硫酸根质量浓度小于150 mg/L,氯离子质量浓度小于100 mg/L,可减缓管网铁腐蚀。 展开更多
关键词 供水管网 铁释放 氯离子(Cl^(-)) 硫酸根(SO^(2-)_(4)) 浑浊度
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废弃吸附剂衍生的钴修饰碳材料活化过氧单硫酸盐降解双酚A
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作者 郭旭 张启成 +3 位作者 贺宏伟 张凤宝 范晓彬 李阳 《化学工业与工程》 CAS CSCD 北大核心 2023年第6期1-14,共14页
首先合成了一种羧甲基壳聚糖气凝胶(CMCS)吸附剂,并将其应用于净化钴离子废水;然后对吸附钴离子后的废弃吸附剂进行改性和煅烧,合成了负载钴纳米颗粒氮掺杂碳材料(Co@NC-800),并将其应用于活化过氧单硫酸盐(PMS)降解双酚A(BPA)。结合动... 首先合成了一种羧甲基壳聚糖气凝胶(CMCS)吸附剂,并将其应用于净化钴离子废水;然后对吸附钴离子后的废弃吸附剂进行改性和煅烧,合成了负载钴纳米颗粒氮掺杂碳材料(Co@NC-800),并将其应用于活化过氧单硫酸盐(PMS)降解双酚A(BPA)。结合动力学分析与多种表征手段结果共同证明了Co纳米颗粒是主要的活性位点;并通过调控煅烧温度,探明石墨氮有利于提高Co纳米颗粒与碳载体的协同作用,从而促进PMS的活化。自由基淬灭实验和电化学测试分析确定了硫酸根自由基(SO_(4)^(·-))和羟基自由基(·OH)是Co@NC-800/PMS体系中主要的功能活性物种。本研究为废水固废物高效利用制备催化剂材料提供了一种新的思路。 展开更多
关键词 钴纳米颗粒 过硫酸盐 石墨氮 硫酸根自由基(SO_(4)^(·-)) 羟基自由基(·OH)
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