Ce-MnO_x/TiO_2-ZrO_2低温选择催化还原NO活性和抗毒性研究

采用溶胶-凝胶法制备TiO_2-ZrO_2载体,以硝酸锰为前驱体采用柠檬酸溶液浸渍法制备Ce(n)-MnO_x/TiO_2-ZrO_2复合催化剂。通过XRD、SEM-EDS、XPS等测试方法对催化剂的物化性能进行表征分析,并进行NH_3选择性催化还原NO实验,考察其在低温下的活性及抗水抗硫性能。结果表明,Ce-Mn氧化物和TiO_2-ZrO_2载体间发生了相互作用,后者结晶度发生变化。与MnO_x/TiO_2-ZrO_2比较,Ce(n)-MnO_x/TiO_2-ZrO_2中Mn^(4+)的含量提高。Ce元素以Ce^(4+)、Ce^(3+)存在于Ce(n)-MnO_x/TiO_2-ZrO_2中,在催化反应中能起到传递电子、离子和储氧的作用,提高催化剂的氧化还原能力,同时Ce元素的电离能和电负性要远小于Mn元素,优先于Mn发生化学反应,保护Mn元素的活性。Ce(0.2)-MnO_x/TiO_2-ZrO_2的颗粒分散均匀、粒径达到20nm左右。制备的Ce(n)-MnO_x/TiO_2-ZrO_2催化剂的低温活性和抗毒性都优于MnO_x/TiO_2-ZrO_2,其中Ce(0.2)-MnO_x/TiO_2-ZrO_2在80℃时脱硝效率为94%;100℃时脱硝效率达到100%,在同时通入5%H2O和100mg/m3 SO_2后,脱硝效率缓慢下降,反应210min降到85%后趋于稳定。