用于AMS测量的^(14)C样品制备方法

为了开展基于加速器质谱(accelerator mass spectrometry,AMS)的14 C测量和14 C样品制备系统的研究,深入分析样品制备原理和样品制备过程,设计并优化样品制备系统,建立14 C的样品制备方法及一套集成的14 C样品制备系统。利用AMS测量技术对制备的样品进行了测量和分析,结果显示,建立的样品制备方法所制备的样品已满足AMS测量的要求。

基于加速器质谱测量的^(14)C呼气试验样品制备方法研究

采用加速器质谱法研究^(14)C呼气试验样品的制备方法。采用长寿命放射性核素^(14)C作为示踪核素,目前已广泛应用于生物代谢、疾病诊断和脏器功能评估。离子源引出的束流强度是衡量加速器质谱灵敏度的重要参数,为了获得较高的束流强度,本工作系统研究了^(14)C呼气试验样品的石墨法、碳酸盐法两种制备方法,拟建立^(14)C呼气试验样品制备流程,确定最高束流强度引出时的最优^(14)C呼气试验样品制备参数,为^(14)C呼气试验广泛应用提供实验基础。

加速器质谱^(14)C微量样品制备研究

虽然Zn/Fe火焰封管法能获得常规量样品(约1 mgC)的低本底高精密度的(14C)数据,但微量样品(<1 mgC)的制备主要基于H2/Fe在线催化还原法,Zn/Fe火焰封管法却鲜有研究报道。本文基于Zn/Fe火焰封管法对现代碳标准样品OXⅡ和本底样品IHEG-Coal进行微量样品0.04~1.0 mgC制备,探讨该方法中样品量对石墨束流性能的影响,估算全实验流程中所引入的现代碳和死碳污染量,并对石墨制备真空系统的微量样品制备能力进行评估。结果表明:加速器质谱测试过程中的束流强度表现与样品质量存在明显正相关关系。全实验流程中引入的外源性现代碳污染量为1.0~3.0μgC,外源性死碳污染量为0.5~3.0μgC。14C测试精密度与准确度严重依赖于样品量,当样品量>0.5 mgC时,现代碳标准样品OXⅡ的现代碳比值Fm为1.342 7±0.003 9,本底样品IHEG-Coal的测试年龄为(46 192±301) a,显示其测试的精密度与准确度较可靠。

^(14)C-样品制备方法比较研究

本文比较了防爆氧燃烧、酸性湿氧化及碱性湿氧化。结果表明，防爆氧燃烧技术有快速、安全可靠、^（１４）Ｃ回收率高、计数体系淬灭小、不分相、计数稳定、无化学发光（ＲＣＭ％＝０）等优点，可作为^（１４）Ｃ的常规探测法。

加速器质谱^(14)C样品制备中Zn-TiH_2法石墨产率探讨

用于加速器质谱仪(accelerator mass spectrometry,AMS)测定14 C年龄的石墨靶制备方法有很多种,提高石墨产率对优化石墨靶制备流程和改善石墨靶性能具有重要意义。本文以Zn-TiH2法制备石墨靶为例,结合相关研究,证明石墨产率与同位素分馏之间的关系;对比石墨产率的不同测算方法并提出改进建议;对实验过程中影响石墨产率的因素进行探讨,对Zn-TiH2法制备石墨靶的最优实验条件进行简要总结。

高盐度地下水^(14)C测年样品采集技术探讨

高盐度地下水 (卤水 ) 14 C样品采集是同位素水文地质界的一个难题。罗布泊钾矿区卤水的化学组成特征是 :平均矿化度为 35 3.5 g/L ,SO2 -4的质量浓度 4 4 .0 3g/L ,HCO-3 的质量浓度为0 .2 71g/L。为此 ,文中借鉴一般地下水 (淡水或微咸水 ) 14 C样品的采集原理 ,设计出一套真空取样装置。其操作步骤是 ,首先通过调节卤水的 pH值 ,使得水中的无机碳以CO2 气体的形式溢出 ,然后 ,导入装有NaOH与BaCl2 混合溶液的样品瓶中 ,在野外获得高盐度卤水14 C测年样品。罗布泊卤水测试结果表明 ,这一流程有效地解决了硫酸盐干扰问题 ,卤水14 C样品质量可靠。该技术可为高盐度地下水测年提供有效手段 ,对低盐度地下水14 C取样也具有重要的推广使用价值。

AMS-(14)C样品制备系统的研制及其性能研究

为了开展加速器质谱仪(accelerator mass spectrometry, AMS)在(14)C测量方面的研究,研制了可采用锌法、氢法、氢化钛法制备(14)C样品的装置,该制样系统以石英玻璃为主要结构材料,分为以下三个单元:系统真空维护单元、CO_(2)纯化单元和CO_(2)还原单元。为验证此装置的可靠性,进行了系列(14)C样品的制备实验,得到的石墨产率基本达到80%,同时对商业碳粉、树木的含碳量与实验过程中测量区域对应的CO_(2)量进行了线性拟合,结果呈现明显的线性关系。对一批标准样品和本底样品进行AMS测试,结果显示每个样品(12)C-的引出束流均大于20μA,系列空白样品的测量结果表明,^(14)C/^(12)C丰度比平均值为1.061×10^(-15),样品制备系统稳定且在制样过程中引入的碳污染较小,符合制样要求,现代木头样品的AMS绝对测量值为(9.13±0.05)×10^(-13),与预期值~9.0×10^(-13)相符合。上述结果表明,该系统结构紧凑,能避免相互污染,高效且便于操作,满足AMS对(14)C样品的测试要求。

环境和生物样品中^(14)C的分析方法初探

为了系统地了解环境和生物样品中碳⁃14(^(14)C)的测量方法,明确各种方法可能存在的优缺点,本文在比较国内测量方法的基础上,对^(14)C测量方法体系进行了深入的探索,讨论了基于不同体系样品预处理相关的沉淀法、鼓泡法、高温燃烧氧化法、湿法氧化法、氧化燃烧法和氧弹燃烧法等,基于样品制备相关的粉末悬浮法、直接吸收法、苯合成法和石墨法等,基于样品测量方法相关的液闪β放射性计数法和加速器质谱法等,系统地分析了不同方法存在的问题并提出解决方案,希冀能以此提高实验室技术人员对分析方法的理解,提高我国环境和生物样品中^(14)C测量水平.

秦山核电基地环境生物样品中^(14)C监测方法探讨

介绍了氧弹法在秦山地区环境生物样品中14C监测中的应用情况,对氧弹法的特点进行了分析,并对秦山核电基地历年来环境生物样品中14C监测的结果进行了分析。希望本方法能对生物样品中14C监测方法的新国标的制定提供参考。

黄土-古土壤序列^(14)C年代学研究进展

14C年龄的可靠性在于测年物质的可靠。木质样品被认为是最可靠的测年物质,但在黄土序列中不易发现。最常用的测年物质是有机质,其含量低于2%,并受到农业施肥和现代植物根系渗透的影响,造成14C年龄偏年轻,本实验室采用新的前处理法能有效地分离年轻污染物。在稳定沉积的古土壤中,孢粉可作为可靠的测年物质。黄土中的蜗牛吸收了不同放射性比度的14C,如果用于测年能影响年龄的准确性,通常挑选蜗牛文石进行测年。加速器质谱测年技术的运用使得黄土序列14C年代研究更快捷、更灵敏,但研究重点仍集中在可靠测年物质的选择和提取方法上。

“死碳”对^(14)C年代测定影响的初步研究

在回顾14C测年技术发展的基础上,指出了影响14C测年精度的各种因素,并初步讨论了"死碳"对14C年代的影响。通过对岩溶区"死碳"的成因分析以及对碳酸盐样品的14C年代学研究,认为酸的来源不同,是造成岩溶区样品14C年代偏老的原因;局部环境中"死碳"释放是造成水生样品14C表观年龄偏老的主要原因。由于影响岩溶区样品14C年龄的因素是多方面的,目前尚无有效的校正办法。为此,作者在讨论了洞穴碳酸盐样品年代的可靠性及影响因素的基础上,提出了用交叉对比定年的方法解决"死碳"对14C测年的影响问题和在岩溶地区谨慎使用14C年龄的建议。

加速器质谱14C分析石墨制备技术研究进展

加速器质谱(AMS)是进行14C同位素分析的主要技术手段,而高精度低本底加速器质谱14C分析主要受样品制备技术限制,因此探讨如何提高石墨制备的稳定性和控制碳污染降低本底将有助于产出高质量14C分析数据,突破14C测年上限(约5.0万年),进一步拓宽14C年代学和同位素示踪的应用范畴。本文详细阐述了催化还原法(H2/Fe法、Zn/Fe法和Zn-TiH2/Fe法)制备石墨样品的真空装置和主要工作原理,指出了微量样品石墨制备过程中同位素分馏、石墨产率、束流强度以及精密度与样品量之间存在严重的依赖关系及其抑制方法。着重探讨了石墨制备技术实验条件(还原剂、催化剂、温度等)的优化选择及其与石墨产率、同位素分馏、束流性能之间的内在联系,总结分析了碳污染来源并探寻合适的碳污染控制技术。目前的研究表明最佳实验条件为:H2/Fe法宜采用还原剂H2/CO2(体积比2~2.5),催化剂为源自氢还原单质铁粉(-325目球粒,Fe/C=2~5),温度500~550℃;Zn/Fe法宜采用还原剂Zn/C(质量比50~80),催化剂为源自氢还原单质铁粉(-325目球粒,Fe/C=2~5),Zn反应管温度400~450℃,Fe反应管温度500~550℃。碳污染来源于制备过程中的各个方面,除采用高温除碳的方式外还可采用适当的数学模型加以校正,但还需要更多详细的实验工作来加强现有认识,以期更好地消除碳污染对测试结果的影响。对测年目标组分不稳定的样品(如地下水中的溶解无机碳)应避免样品直接暴露于大气,以减少野外采样过程中现代大气CO2对测量结果的影响。

关于全新世底界年龄的(14)~C测定

根据16个全新统底部^(14)C样品的年龄测定,证明把全新世底界的年龄定在11000a B.P.前后是合适的,但云南几个样品的年龄数据明显偏老一千多年,这可能与纬度有密切关系,因而中国全新世与晚更新世的年龄有随地区而异的现象。因此,我国全新世底界划分仍需要进一步讨论。

Zn-Fe法^(14)C石墨样品制备条件研究

Zn-Fe法作为重要的^(14)C石墨制备方法之一已在各个实验室广泛应用,但是如何提高石墨合成效率、减少现代碳污染等条件试验方法学方面研究不足。本工作在Zn-Fe火焰封管法制备样品的基础上,对其反应温度、反应时间、试剂用量、Fe粉纯化等多种因素进行了条件实验,从合成效率、12C束流以及数据结果等因素综合分析,得到更为优化的实验条件。对1 mg的^(14)C石墨样品,Zn用量在18~22 mg之间,Fe用量在2.5~3.0 mg之间,Fe采用空气加热400℃3 h进行纯化处理,还原过程使用冷凝石墨还原炉加热650℃8 h进行处理。该系列条件下通过空白样品(商用石墨)、标准样品(OX-Ⅱ,IECA-C8,CSC)制备^(14)C石墨并对其性能进行评估,结果显示制备的^(14)C石墨样品AMS测试结果理想,为进一步优化Zn-Fe法^(14)C石墨制备方法提供了数据支撑,为进一步提高测试本底奠定了基础。