^(90)Sr、^(237)Np、^(238)Pu和^(241)Am在含水层中迁移的模拟实验

在中国辐射防护研究院野外试验场的地下研究设施内进行了 90 Sr、2 3 7Np、2 3 8Pu和 2 41Am在含水层介质中迁移的模拟实验。实验用的非扰动原状土柱取自地下研究设施内的含水层 ,实验用水为地下水。实验结果表明 ,试验场含水层介质对 2 3 8Pu和 2 41Am具有很强的吸附能力 ,对 2 3 7Np的吸附能力相对次之 ,对 90 Sr的吸附能力相对较弱。在实际水流速为 6 .13cm/ d条件下 ,经过 5 2 7.5天 ,各核素的活度浓度峰分别迁移了 16 cm(90 Sr)、3.9cm(2 3 7Np)、小于 0 .2 cm(2 3 8Pu和 2 41Am)。采用核素二维迁移方程和本文提出的核素从源层释放的洗脱模型对浓度分布进行了拟合 ,得到了核素迁移参数 。

腐殖酸对^(237)Np在石英砂柱中迁移的影响研究

采用阶梯法和脉冲法分别将腐殖酸和2 37Np注入石英砂柱中 ,研究了腐殖酸存在时对2 37Np迁移的影响。实验表明 ,在流量为 0 .0 8mL/min的情况下 ,腐殖酸浓度从 0增大至 1 0mg/L时 ,2 37Np在石英砂柱中的迁移加快 ,浓度继续升高到 2 0mg/L、5 0mg/L后未见显著变化 ;2 37Np在石英砂柱中的滞留因腐殖酸的存在而有减轻趋势 (从无腐殖酸时的 8.3 %到HA为 5 0mg/L时的 5 .0 % )。滞留在石英砂柱中的2 37Np ,除了与吸附在石英砂上的腐殖酸结合外 。

从^(237)Np中分离高纯度的^(233)Pa的新方法

一、引言^(231)Pa是AcU(^(235)U)天然放射系的一个重要成员。在海洋地球化学和地质年代学研究中,它是一个非常重要的核素。但可作为^(231)Pa分离用的产额示踪剂的核素只有^(233)Pa,它是β-γ发射体,半衰期短(27.0 d)。因此如果能够简便地制得示踪剂^(233)Pa,对^(231)Pa年代学的研究和应用以及对镤化学和放射化学的研究无疑是个促进。

^(237)Np与^(233)Pa的分离和测定

采用多孔高硅氧玻璃作吸附柱 ,研究了在 8mol/LHNO3介质中2 37Np与子体2 33Pa的分离和测定。研究结果表明 ,用H2 SO4 解吸2 33Pa ,能使2 37Np与2 33Pa定量分离。2 37Np和2 33Pa的放化回收率分别为 99%～ 10 1%和 99%～ 10 3% ,方法的相对标准偏差分别为 2 %和 3%

^(237)Np在黄土上的吸附

采用静态法测定了237Np在黄土上的吸附比,开展了去除特定物相(包括碳酸盐、Fe/Mn氧化物/氢氧化物和有机质)后黄土对237Np的吸附,以及地下水离子强度等因素对黄土吸附237Np影响的研究,并采用连续提取程序对吸附了237Np的黄土进行了分析。实验结果表明:237Np在黄土上的吸附较强,其吸附比为854mL/g;黄土中碳酸盐相对吸附的贡献最大,大体可据之对黄土吸附237Np的能力进行判断。

14.7MeV中子诱发^(237)Np裂变的质量分布

目前,从14MeV中子诱发裂变的实验数据中,已对若干锕系核裂变的质量产额作过较为完整的测定。研究过的核素有^(232)Th,^(233-236)U,^(238)U,^(239)Pu,^(240)Pu,^(242)Pu和^(241)Am。但^(237)Np的14MeV中子诱发裂变,迄今尚无比较完整的裂变产物产额数据。1960年Coleman等用放化法测定了从^(91)Sr到^(159)Gd共19个裂变产物的产额。等用质谱法测定了^(237)Np裂变中若干Xe同位素的累积产额,发现精细结构峰在A=134处。本工作用γ能谱法测定了14.7MeV中子诱发^(237)Np裂变的裂变产物产额。

^(242)Pu为稀释剂电感耦合等离子质谱定量分析^(237)Np的可行性理论研究

研究了以242Pu为稀释剂时,电感耦合等离子质谱(ICP-MS)定量分析237 Np的理论可行性。研究结果表明:237 Np和242Pu灵敏度的差异主要是由两者电离度的差异和质量歧视效应引起的。在等离子体温度为7 000～10 000K和样品提升率为50～1 000μL/mL时,经过质量岐视校正后,237 Np和242Pu灵敏度的差异只在于两者电离度的差异,且两者相对差异<1%。以242Pu为稀释剂ICP-MS定量分析237 Np的方法在理论上是可行的。

基于α谱的尿中^(237)Np的测量方法

^(237)Np属于高毒组核素,吸入人体后,会产生内照射危害。基于尿样中^(237)Np的分析测量既是常规监测的重要手段,也是研究职业工作人员人体^(237)Np剂量水平的关键方法,通过共沉淀预浓集,讨论了尿样中^(237)Np的前处理过程,系统地研究了TEVA萃取色谱树脂分离纯化和电沉积过程对^(237)Np化学回收率的影响。结果表明:该法对^(237)Np的化学回收率可达88.5%,方法检测限为2.55×10^(-5) Bq/L。该分析方法满足常规监测要求,适用于大体积尿样中^(237)Np的监测评价。

分子电镀法制备^(237)Np核靶

研究了在异丙醇介质中电沉积制备2 3 7Np核靶的方法 ,分析了电流、电压、电镀时间、体系中的含水量等因素对沉积率的影响 ,并给出了2 3 7Np的纯化及不同厚度核靶的制备程序 ,成功地将2 3 7Np以 2～70 0 μg/cm2

α谱法与质谱法测定尿中^(237)Np分析方法综述

由于^(237)Np属于高毒组核素,进入人体会沉积在骨骼、肝脏、肌肉组织中,不易排出,对人体产生内照射危害.近年来,对超铀核素的快速分析监测也十分重视,质谱仪和传统α谱仪在超铀核素的测量方面得到广泛的应用.本文综述了环境和生物样品中^(237)Np的分析测量技术,着重介绍了尿样中^(237)Np的预处理、分离纯化、制样、测量等步骤.指出尿中^(237)Np分析方法的难点和不足,展望总结尿样中^(237)Np的监测与分析技术.

环境中^(237)Np的分析技术现状

由于极长的半衰期、较高的环境迁移性及放射毒性,^(237)Np成为环境放射性核素危害评价和高放废物地质处置中重点关注的核素。本文细致调研了目前环境中^(237)Np的来源途径及其在各种环境介质中的活度浓度水平,并针对已报道的放射化学分析方法,着重介绍样品的消解、快速预浓集、分离纯化及测量技术的研究进展,指出目前环境中痕量^(237)Np准确分析的难点和瓶颈,展望其分析技术的最新发展方向及^(237)Np的应用前景。

^(252)Cf、^(238)Pu与^(237)Np三种核素的生产供应

^(252)Cf、^(238)Pu、^(237)Np三种核素是用于深空探测和核能发电等领域的重要放射性同位素,国内主要依靠进口,来源有限。了解这三种核素的生产供应情况,对国内开展相关研究工作有重要参考价值。本文分别介绍了^(252)Cf、^(238)Pu、^(237)Np的特性和用途,并概述了其生产供应情况。目前^(252)Cf主要在美国橡树岭国家实验室(ORNL)和俄罗斯原子反应堆研究所(RIAR)的高中子通量反应堆辐照生产。冷战结束之后,^(238)Pu两大生产国——美国和俄罗斯的生产能力逐渐丧失,随着深空探测任务对同位素电池的需求,近些年美俄两国正在陆续恢复生产。^(237)Np作为^(238)Pu生产的原材料,主要存在于裂变产物或高放废物中,通过后处理流程分离提取。为保障国内反应堆的稳定运行和深空探测任务的开展,建议尽快实现上述三种战略核素的自主供应能力。

我国食品中的^(237)Np含量水平

采用化学分离、电沉积制源和α谱测量联合分析方法对我国主要食品中^(237)Np放射性含量进行了分析调查。调查结果表明,我国主要食品中^(237)Np含量水平为10^(-4)-10^(-3)Bq·kg^(-1)。

多种锕系元素共存体系中微量^(235)Np的测定

本文为从复杂的多种锕系元素共存体系中准确测定超微量^(235)Np(10^(-15)-10^(-14)g/g)的含量,建立了一个特殊的中子活化分析流程。样品经阴离子交换柱浓集和PMBP萃淋树脂柱分离纯化,共存的^(237)Np作内标,高注量堆中子活化后,测定^(235)Np活化产物子体^(236)Pu而获得^(235)Np的含量。

腐殖酸对Np胶体行为的影响

在模拟高放废物深地质处置的低氧低浓条件下,探讨用膜过滤法研究Np胶体行为的可行性。实验研究结果表明:无腐殖酸存在时,在pH=1～13条件下,无机离子对237Np的测定无明显影响,237Np的液闪探测效率可达100%;增加闪烁液用量可消除腐殖酸对237Np的淬灭效应,过滤器对237Np的吸附可忽略不计,说明将过滤法应用于Np的胶体行为研究准确、可靠,操作简便。应用该方法对Np的不同价态和腐殖酸存在下的胶体行为进行了研究。Np(Ⅴ)无明显胶体行为,Np(Ⅳ)以真胶体形态存在,其浓度显著影响胶体行为;腐殖酸与Np(Ⅳ)能形成假胶体,从而提高了Np(Ⅳ)在溶液中的含量,有利于Np的迁移。腐殖酸是核素迁移研究必须考虑的重要影响因素。

Hidex液闪仪α/β甄别及谱图重建方法

采用液闪技术分析α核素和β核素的混合样品,α/β甄别是一项非常实用的功能。具有α/β甄别功能的液闪仪分为A、B两类。B类液闪仪可以在样品测量后再确定最优甄别参数,该特点给α/β甄别带来了较大的方便。Hidex液闪仪属于B类液闪仪,但针对样品测量后重新设置的甄别参数,配套软件没有给出新的液闪谱图(包括α谱图和β谱图)。本工作分别以^(237)Np液闪样品和铀液闪样品为例,给出了针对新甄别参数重建液闪谱图的方法。结果表明,采用该法重建的液闪谱图与文献一致。

我国环境土壤中的重要超铀核素分布

Pu、Am、Np是3种重要的超铀核素,环境中的这些核素主要来源于人类的核活动,包括大气层核武器试验、核设施排放和核事故释放等。这些超铀核素不仅具有放射性,还兼具化学毒性。我国地域辽阔,环境土壤类型丰富,在当前核电事业蓬勃发展的背景下,建立和扩大我国环境土壤中这些重要超铀核素的“准本底”数据库是辐射环境安全评价的重要组成部分,也是公众关心的热点问题。近30多年来,研究人员对我国不同环境土壤中这几种超铀核素从不同科学角度开展了调查测量研究。本文对此进行整理和分析,对我国环境土壤中这些重要超铀核素(主要是Pu核素,还包括241Am和237Np)的来源、浓度水平和分布特征进行讨论和综述,为辐射环境安全评价奠定基础。

电沉积法制备镅、钚和镎的α源

:以 0 .1mol/ L硫酸铵为电沉积液 ,在铂阳极与不锈钢阴极之间施加约 15V直流电压 ,控制电流密度为 0 .6 5A/ cm2 ,沉积 4 0 min,镅、钚和镎可以定量地沉积在阴极上 ,其收率均≥ 98%。探讨了18种有代表性的共存物对电沉积率的影响 ,结果表明 ,多数阳离子 (碱金属、碱土金属除外 )影响电沉积率或分辨率 ;少量 NO-3 、Cl-、磷酸三丁酯 (TBP)、三烷基氧膦 (TRPO)、煤油或草酸不影响沉积结果。当电解池中 α核素的量≥ 0 .2 5Bq、测量时间≥ 6 0 min时 ,电沉积制源和 α测量总的标准偏差可好于± 4 .0 %。所选定的电沉积条件和步骤既适用于水相 ,也适用于有机相样品。

循环柱实验装置的建立及其在核素迁移实验研究中的应用

本文介绍循环柱实验装置的特点以及在核素迁移实验研究中的应用。该装置是将实验介质如石英砂或黄土填充在有机玻璃柱中 ,联接所有管路接头并密封 ,即可进行实验。采用该装置进行实验时 ,淋洗液在柱中多次循环 ,直到循环流出液的放射性浓度基本不变 ,它具有静态和动态实验的特性。经实验验证 ,所建立的循环柱实验装置设计配置合理、运行稳定、操作方便。采用不同介质分别与 2 3 7Np和2 3 8Pu在循环水作用下 ,进行了核素迁移实验。结果表明 :循环柱实验结果与静态实验结果有明显的相对可比性 (即相关性 ) ,它可替代静态法和动态法 ,用来测定吸附分配比、分析核素在介质中的迁移分布状况。

金属离子对水溶液中^(232)Th、^(237)Np、^(239)Pu电沉积的影响

本文在优化的电沉积条件下,系统考察了K^(+)、Na^(+)、Ca^(2+)、Mg^(2+)、Fe^(2+)、Zn^(2+)等常见金属离子对^(232)Th、^(237)Np、^(239)Pu电沉积效率的影响。结果显示:干扰离子的存在会导致电沉积效率不同程度地降低;无论是单一核素还是多核素共存,干扰离子对232Th的电沉积效率影响最大,其次是^(237)Np,对^(239)Pu影响最小;越活泼的金属离子对3种核素电沉积效率影响越小,而越不活泼的金属离子得电子能力越强,部分会优先于目标核素沉积到不锈钢片上,导致目标核素不能沉积出来,或者影响目标核素在不锈钢片上的牢固性,导致目标核素电沉积效率降低。该研究结果为扩大电沉积法制源测定锕系核素的应用范围提供了参考依据。