热中子诱发^(239)Pu裂变的^(85)Kr m、^(87)Kr和^(88)Kr产额测量研究

中子诱发^(239)Pu裂变的^(85)Kr^(m)、^(87)Kr和^(88)Kr的产额是重要的核参数,目前国外实验数据较少而国内尚未见实验报道。基于西安脉冲堆跑兔系统辐照Pu靶开展了热中子诱发^(239)Pu裂变的^(85)Kr^(m)、^(87)Kr和^(88)Kr的产额测量研究。纯化后的钚溶液通过滴定后阴干的方式制靶,靶辐照后结合γ无损分析和气-固分离制源测量等方式测量裂变产物。采用有机玻璃扁平面源等效石英管源、不锈钢大面源等效气体源,并结合蒙特卡罗模拟实现了3类实验样品的γ能峰探测效率曲线的等效法刻度。以相同方式制备的^(235)U靶开展气-固分离制源实验验证了钚靶中^(85)Kr^(m)、^(87)Kr和^(88)Kr气体释放率的一致性。根据实测目标产物与^(99)Mo的相对产额,以ENDF/BⅧ.0评价数据库中^(99)Mo产额为基准,经非主中子场和非主同位素影响等校正后,得到了热中子诱发^(239)Pu裂变的^(85)Kr^(m)、^(87)Kr和^(88)Kr的产额,分别为(0.559±0.020)%、(0.992±0.034)%和(1.264±0.037)%,测量结果与数据库评价值在不确定度范围内一致,与文献测量值相比,不确定度明显降低。所建立的实验方法及干扰扣除方法可为后续更多中子能点的气体裂变产物产额的测量研究提供参考。

南沙海域沉积物^(239+240)Pu和^(137)Cs的分布特征及环境意义

放射性核素^(239)Pu、^(240)Pu和^(137)Cs具有沉积物定年和互相印证的优势,已被广泛运用于沉积速率及放射性物质来源的评估研究中.本文测量和分析了从南沙海域采集的6个沉积物岩芯中的^(137)Cs、239+240Pu活度和240Pu/239Pu原子比.结果表明,南沙海域沉积物中^(137)Cs、^(239+240)Pu活度的变化范围分别为(0.758±0.078)—(1.687±0.145)Bq·kg^(-1),(0.256±0.019)—(0.752±0.078)Bq·kg^(-1).^(240)Pu/^(239)Pu原子比变化范围为(0.184±0.020)—(0.201±0.028),介于全球沉降和太平洋核试验场(PPG)240Pu/239Pu原子比范围之间,通过两端元法计算出PPG对南沙海域钚(Pu)的相对贡献为7.15%—15.89%(平均为11.29%).^(137)Cs和^(239+240)Pu活度的垂直分布特征表明,除NS-3岩芯外,其它5个岩芯的^(137)Cs和^(239+240)Pu均为典型的单峰.^(239+240)Pu法与^(137)Cs法计算的沉积速率基本一致,说明在采样区域,沉积物混合和外界扰动过程对颗粒物沉积影响不大.在NS-2站位,210Pbex法测得的沉积速率大于其它两种方法的沉积速率,可能是由于NS-2站位离岸较近,人为干扰、沉积物混合作用等其他因素致使210Pbex法测定的结果受到了影响.

中国沿海省份环境中^(239+240)Pu的来源与含量水平

放射性核素^(239+240)Pu是环境中一类极毒的核素,也是核安全评估与放射性污染防治的敏感点。本文主要利用329个站位数据,从空气、土壤、河流沉积物以及湖泊沉积物中^(239+240)Pu含量水平等4个方面,探讨中国沿海省份环境中^(239+240)Pu的来源和含量水平;并初步建立了环境中以1μBq/m^(3)或者1 mBq/g为基准值^(239+240)Pu相对含量水平的评估体系标准。研究结果表明,中国沿海省份空气、土壤、河流和湖泊沉积物中^(239+240)Pu均处于本底辐射水平,不存在安全风险,来源于全球大气核试验沉降,与中国沿海核电厂的运行没有明显关联。

水中^(239+240)Pu分析的不确定度评定

以水中Pu的放化分析方法为基础,结合不确定度评定原理,通过建立水中^(239+240)Pu分析测量的不确定度数学模型,对不确定度各分量进行了分析和计算,得出:水中^(239+240)Pu浓度在10E-03Bq/L及以上时,Pu的全程放化回收率是水中^(239+240)Pu分析不确定度的主要来源;浓度在10E-04Bq/L及以下时,样品测量的不确定度是水中^(239+240)Pu分析不确定度的主要来源,可通过适当增加测量时间来减小样品的测量不确定度。

环境样品中^(90)Sr和^(239+240)Pu的联合分析

针对气溶胶、沉降灰、土壤、生物及淡水等环境样品中90Sr、239+240Pu的联合分析进行了流程设计,并通过实际样品的测量对流程进行了验证。结果表明:90 Sr分析流程的化学回收率为44.3%~90.2%,平均值为73.8%;239+240Pu分析流程的放化回收率为40.2%~104.3%,平均值为79.3%。在可给出单个样品化学(放化)回收率的前提下,该联合分析流程可以满足日常环境监测的要求。

^(233)U内标α谱法测定石墨中痕量^(239)Pu

在石墨粉末试样中加入2 33U作内标 ,用硝酸浸取样品中的Pu ,移取上层清液制成α源。用α谱仪测定2 33U和2 39Pu的α计数比 ,通过加入内标2 33U的已知量和2 33U、2 39Pu的相关参数 ,可求得2 39Pu的绝对量。该分析方法可测2 39Pu的含量为 0 1～ 10 μg/ g ,测量精密度 (n =6)优于 2 %。

钙基膨润土对^(239)Pu核素迁移的阻滞性能研究

文章采用动态淋滤实验,研究了不同流速和水相pH下,钙基膨润土对239Pu核素迁移的阻滞性能。实验结果表明:钙基膨润土对239Pu核素迁移的阻滞性能很好,100 d内淋出液中的放射性总量很少,239Pu的淋出率最高仅为6.166‰,最小能达到0.209 7‰。流量和水相pH均会影响膨润土的阻滞性能,但是流量的影响更加明显,核素的淋出率随着流速的增大而增大。水相pH一方面改变了土壤性质,使土壤的渗水性能产生变化,另一方面影响了膨润土对239Pu的吸附能力。2种影响同时作用,最终导致水相pH对淋出率的影响不成线性关系。在酸性水相条件下,膨润土的渗水性大大降低,阻滞性能达到最优。

球床式高温气冷堆在线燃耗测量中^239Pu的影响分析

高温气冷堆中,燃料的平均燃耗比较深。随着235U的消耗和239Pu的累积,239Pu的裂变就将成为一个不可忽略的部分。通过理论计算,讨论了239Pu的裂变对于燃耗测量的影响。计算表明,当燃料球燃耗达到80 000(MW.d)/t(U)时,239Pu的裂变所贡献的燃耗份额约26.7%,239Pu裂变产生的137Cs和134Cs分别占其各自总活度的27.2%和23.2%;比较而言,利用137Cs活度来计算燃耗的方法比用活度比134Cs/137Cs好。

热中子诱发^(239)Pu裂变初级裂变产物质量分布测量

原子核裂变是最复杂的物理过程之一,至今仍缺乏可以统一描述裂变前和裂变后过程的理论。中子诱发^(239)Pu裂变产额数据是重要的核数据,完整的初级裂变产物质量分布数据有助于完善裂变理论模型并提高产额评价数据的质量。本文研制了初级裂变产物鉴别谱仪(FFIS),通过屏栅电离室和微通道板时间探测器分别测量裂变碎片的动能和飞行时间,基于动能-速度关联的方法直接获得碎片放中子后的质量分布,在BNCT医院中子照射器(IHNI-1)上开展了热中子诱发^(239)Pu裂变初级裂变产物的质量分布测量。测量结果表明,对轻峰碎片质量分辨约为1 amu,对重峰碎片质量分辨约为1.5 amu。^(239)Pu(n_(th),f)初级裂变产物质量分布的精确测量可为裂变产额理论计算和评价提供重要的实验数据。

在线进样ICP-MS用于^(239)Pu气溶胶活度浓度连续监测技术研究

为了弥补传统场所α气溶胶实时连续监测技术在后处理等场所^(239) Pu气溶胶活度浓度连续监测方面探测能力和响应速度方面的不足,本文开展了基于ICP-MS的空气中^(239) Pu气溶胶连续监测技术研究。通过对气溶胶直接进样方法、ICP-MS连续测量定量方法、238 U干扰等方面研究工作的开展,建立了基于ICP-MS、气溶胶直接进样系统和膜去溶雾化器联用的场所^(239) Pu气溶胶活度浓度连续监测技术。在单次测量时间为1 min的情况下,依据ISO 11929(2019)计算得到本系统对^(239) Pu气溶胶判断限和探测限分别为1.24×10^(-5) Bq/m^(3)和2.48×10^(-5) Bq/m^(3),优于传统的基于PIPS的α气溶胶实时连续监测系统,远低于^(239) Pu的导出空气浓度限值,证明该技术可为相关工艺场所^(239) Pu气溶胶活度浓度连续监测提供快速高效的技术支持。

^(239)Pu在某核废物处置预选区包气带的迁移预测

在西北某核废物处置库选址研究的基础上,对放射性核素239Pu在研究区包气带中的迁移进行了计算预测。结果表明,由于降水入渗量少、岩土介质对溶解形式Pu的吸附作用强,在24万年的时间跨度内,239Pu难以穿越处置库下方包气带进入潜水含水层;偏保守地考虑胶体可能促使Pu以水流速度迁移时,239Pu至迁移潜水面需480 a以上。研究认为,可溶性239Pu通过地下水途径对生态环境产生不可接受影响的可能性小;采用Kd模式可能导致对239Pu迁移速率的严重低估,应重视在水动力作用下239Pu胶体迁移景象的后果评价。

入渗情景下^(239)Pu在非饱和介质中迁移的数值预测

针对我国西北某放射性废物处置库选址研究,应用HYDRUS-1D程序,对入渗情景下239Pu在非饱和带的迁移趋势及其对地下水的潜在污染进行了数值预测和灵敏度分析。结果表明:在场地条件下溶解态239Pu迁移不会污染地下水,核素通过地下水途径迁移不会对生物圈产生不可接受的影响;对以吸附作用为延迟机制的放射性核素迁移,分配系数Kd的量度是关键性的。

长白山区土壤中^(90)Sr、^(239+240)Pu纵向分布研究

研究了^(90)Sr、^(239+240)Pu在同一点位土壤中的纵向分布情况和迁移特性。在长白山未受人类活动影响的点位分层采集不同深度的土壤样品,用放射化学的方法测量样品中^(90)Sr、^(239+240)Pu的活度浓度。研究发现:在同一点位,表层土壤中^(90)Sr、^(239+240)Pu活度浓度比深层土壤高,且这种分布趋势非常明显;随着深度增加,^(239+240)Pu活度浓度迅速减少,^(90)Sr活度浓度则是逐步减小。研究表明:采样点土壤中^(239+240)Pu向下的迁移不明显,主要分布在0~10 cm的表层土壤中,而^(90)Sr则有一定程度的迁移,但在0~10 cm的表层土壤中含量最高。

水中^(239)Pu比对样品的液闪测量和均匀性检验

介绍了在组织某次比对活动中,水中^(239)Pu样品的制备、液闪测量方法建立、均匀性检验和结果不确定度评估。液闪测量^(239)Pu的最优PSA(脉冲形状分析,Pulse Shape Analysis)值为62,探测效率约为99.6%。比对样品的均匀性检验采用液闪测量方法,方差分析数据显示液闪测量方法重复性良好,样品通过均匀性检验。不确定度评估结果显示,样品活度浓度的不确定度主要来源于样品均匀性,其不确定度分量占比约96%。

酵母菌对锕系核素^(239)Pu 的富集行为及减量化研究

为了探究微生物对锕系核素的提取分离性能,利用化学预处理和湿法消解法,初步研究了模式微生物--酵母菌(Saccharomyces cerevisiae)对中高放废液中主要锕系核素^(239)Pu的富集减量效果研究.结果表明:①pH=5时,活体及灭活酵母菌对^(239)Pu的最佳吸附率均可高达99%,富集^(239)Pu后,酵母菌经灰化处理可减量97%以上.②经脱蛋白和脱乙酰化学预处理后,酵母菌对^(239)Pu的吸附能力明显下降.③随着作用时间的延长,^(239)Pu进入胞内的比例逐渐增加,吸附96 h时,约75.64%的^(239)Pu络合在细胞表面,约24.36%的^(239)Pu以稳定形式在胞内外赋存;经过6批次酵母菌吸附,^(239)Pu(Ⅲ)的放射性活度浓度从7.35×10^(6) Bq/L梯次递降至2.30×10^(3) Bq/L.④针对真实中放废液,2次酵母菌吸附后,总α放射性活度浓度可降低2个数量级,总β和总γ放射性活度浓度均仅降低10%左右.研究显示,利用酵母菌等微生物对放射性废液中锕系核素^(239)Pu的提取和分离是可能的.

^(239)Pu的积分检验

介绍了10个钚金属快临界基准实验和5个钚溶液热临界基准实验的239Pu的积分检验。检验工作中的239Pu来自评价库ENDF/B-Ⅶ和CENDL-3。积分检验计算采用连续能级蒙特卡罗(M-C)程序 MCNP5。基准检验结果表明,对10个快装置而言,与ENDFBV-Ⅱ库的239Pu相比,CENDL-3的239Pu给出了较好的keff值,两库的中心裂变率的计算结果是接近的。然而,对5个钚溶液热临界基准装置而言, 基于CENDL-3的keff值的计算结果平均高于实验值0．37％,ENDF/B-Ⅶ的计算结果与实验值符合得稍好于CENDL-3的结果,表明CENDL-3的239Pu的俘获截面有待于进一步的改进。

长江上游及川江水系水环境中^(239)Pu的水平和分布情况

^(239)Pu是一种极毒的放射性核素,水环境,尤其是江河环境中^(239)Pu的水平与分析情况,目前在国内还未见有系统的报道,本文通过对长江的一些江段及川江水系水环境中^(239)Pu水平的分析,探讨了其分布情况及规律;并初步分析了目前长江水域中^(239)Pu的主要来源;得出了研究江段水底沉积物中^(239)Pu的沉积规律。

一例^(239)Pu内污染者的剂量评价

ICRP6 6、6 7号出版物中对内照射剂量估算中使用的呼吸道模型和 Pu在人体内代谢模式进行了较大的修改。本文应用 ICRP6 6、6 7号出版物推荐的 Pu在人体内的代谢模型及参数及新呼吸道模型 ,估算了一例 2 3 9Pu内污染者的摄入量和待积有效剂量。

某地区土壤中^(241)Am和^(239)Pu的化学形态

用连续提取法研究了某地区放射性污染土壤中^(241)Am和^(239)Pu的化学形态。结果表明,供试土壤样品中各级态^(241)Am和^(239)Pu都以一种优势形态即残渣态存在,其中^(241)Am的残渣态含量达到总量的84%～91%,^(239)Pu达到98%左右,其它各级态含量较少,这说明实验土壤中的^(241)Am和^(239)Pu主要赋存于土壤的原生和次生稳定矿物中,属于稳定的化学形态,在环境中的迁移活性较小。

铀矿床样品中^(239)Pu的测定及应用

本文研究了铀矿床样品中（２３９）Ｐｕ的测定方法。其步骤包括：硝酸氢氟酸混合酸溶样的方法；三正辛胺－二甲苯－１０２白色担体反相色层提取和纯化钚的方法；电沉积制备α源的方法；以（２３９）Ｐｕ为示踪同位素，低本底，高灵敏度，高分辨率的α谱测量（２３９）Ｐｕ的方法。本法简便快速，选择性好，可以从组分复杂的大量铀矿岩石及围岩中提取出痕量（２３９）Ｐｕ。测量方法准确可靠，全流程本底为４．３５×１０（－１４）ｇ（２３９）Ｐｕ。经沥青铀矿样品考验结果极为满意，并为连山关铀矿床样品提供了可靠数据，为研究（２３９）Ｐｕ在铀矿床中的地球化学行为及迁移规律奠定了基础。