南沙海域沉积物^(239+240)Pu和^(137)Cs的分布特征及环境意义

放射性核素^(239)Pu、^(240)Pu和^(137)Cs具有沉积物定年和互相印证的优势,已被广泛运用于沉积速率及放射性物质来源的评估研究中.本文测量和分析了从南沙海域采集的6个沉积物岩芯中的^(137)Cs、239+240Pu活度和240Pu/239Pu原子比.结果表明,南沙海域沉积物中^(137)Cs、^(239+240)Pu活度的变化范围分别为(0.758±0.078)—(1.687±0.145)Bq·kg^(-1),(0.256±0.019)—(0.752±0.078)Bq·kg^(-1).^(240)Pu/^(239)Pu原子比变化范围为(0.184±0.020)—(0.201±0.028),介于全球沉降和太平洋核试验场(PPG)240Pu/239Pu原子比范围之间,通过两端元法计算出PPG对南沙海域钚(Pu)的相对贡献为7.15%—15.89%(平均为11.29%).^(137)Cs和^(239+240)Pu活度的垂直分布特征表明,除NS-3岩芯外,其它5个岩芯的^(137)Cs和^(239+240)Pu均为典型的单峰.^(239+240)Pu法与^(137)Cs法计算的沉积速率基本一致,说明在采样区域,沉积物混合和外界扰动过程对颗粒物沉积影响不大.在NS-2站位,210Pbex法测得的沉积速率大于其它两种方法的沉积速率,可能是由于NS-2站位离岸较近,人为干扰、沉积物混合作用等其他因素致使210Pbex法测定的结果受到了影响.

山西、河南三地土壤样品中^(239+240)Pu、^(137)Cs分析

采用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)分析了中国中部地区三地(山西长治、河南濮阳和商丘)钻芯(0～30 cm)土壤样品中的239+240 Pu活度浓度和240Pu/239 Pu同位素比值,并对239+240 Pu和137 Cs在土壤中的深度分布进行了研究。结果表明,三地表层土壤(0～2 cm)中239+240 Pu活度浓度为0.078～0.122mBq/g,137 Cs为1.56～2.91 mBq/g,且浓度整体随深度增加而降低;240 Pu/239 Pu原子比的平均值为0.188±0.016(全球沉降平均值为0.180±0.014),137 Cs/239+240 Pu活度比值为34.61±5.91(1998年7月,全球沉降平均值为34±4)。三地土壤中放射性核素137 Cs、239+240 Pu浓度及钚同位素比值均与全球沉降值相当,说明其来源可能属于全球沉降。

长江口水下三角洲^(239+240)Pu和^(137)Cs的分布特征及环境意义

在长江口水下三角洲采集沉积物柱状样SC07,通过测试沉积物柱样中239+240Pu和137Cs的活度,重点分析239+240Pu活度的分布特征及其与137Cs活度剖面的异同,以提取239+240Pu活度剖面中的信息。结果表明:239+240Pu活度剖面中存在与137Cs一致的1963年蓄积峰和1958年次蓄积峰,且两者呈较显著的线性相关关系(R2=0.765),表明在动力环境较强的河口地区,239+240Pu与137Cs仍可以反映相同的沉积过程。239+240Pu活度起始层位对应于1948年,而137Cs对应于1954年,表明239+240Pu具有更高的测试灵敏度。SC07柱状样中137Cs/239+240Pu的同位素比值比全球均值低,说明239+240Pu存在区域沉降来源。

中国沿海省份环境中^(239+240)Pu的来源与含量水平

放射性核素^(239+240)Pu是环境中一类极毒的核素,也是核安全评估与放射性污染防治的敏感点。本文主要利用329个站位数据,从空气、土壤、河流沉积物以及湖泊沉积物中^(239+240)Pu含量水平等4个方面,探讨中国沿海省份环境中^(239+240)Pu的来源和含量水平;并初步建立了环境中以1μBq/m^(3)或者1 mBq/g为基准值^(239+240)Pu相对含量水平的评估体系标准。研究结果表明,中国沿海省份空气、土壤、河流和湖泊沉积物中^(239+240)Pu均处于本底辐射水平,不存在安全风险,来源于全球大气核试验沉降,与中国沿海核电厂的运行没有明显关联。

水中^(239+240)Pu分析的不确定度评定

以水中Pu的放化分析方法为基础,结合不确定度评定原理,通过建立水中^(239+240)Pu分析测量的不确定度数学模型,对不确定度各分量进行了分析和计算,得出:水中^(239+240)Pu浓度在10E-03Bq/L及以上时,Pu的全程放化回收率是水中^(239+240)Pu分析不确定度的主要来源;浓度在10E-04Bq/L及以下时,样品测量的不确定度是水中^(239+240)Pu分析不确定度的主要来源,可通过适当增加测量时间来减小样品的测量不确定度。

环境样品中^(90)Sr和^(239+240)Pu的联合分析

针对气溶胶、沉降灰、土壤、生物及淡水等环境样品中90Sr、239+240Pu的联合分析进行了流程设计,并通过实际样品的测量对流程进行了验证。结果表明:90 Sr分析流程的化学回收率为44.3%~90.2%,平均值为73.8%;239+240Pu分析流程的放化回收率为40.2%~104.3%,平均值为79.3%。在可给出单个样品化学(放化)回收率的前提下,该联合分析流程可以满足日常环境监测的要求。

长白山区土壤中^(90)Sr、^(239+240)Pu纵向分布研究

研究了^(90)Sr、^(239+240)Pu在同一点位土壤中的纵向分布情况和迁移特性。在长白山未受人类活动影响的点位分层采集不同深度的土壤样品,用放射化学的方法测量样品中^(90)Sr、^(239+240)Pu的活度浓度。研究发现:在同一点位,表层土壤中^(90)Sr、^(239+240)Pu活度浓度比深层土壤高,且这种分布趋势非常明显;随着深度增加,^(239+240)Pu活度浓度迅速减少,^(90)Sr活度浓度则是逐步减小。研究表明:采样点土壤中^(239+240)Pu向下的迁移不明显,主要分布在0~10 cm的表层土壤中,而^(90)Sr则有一定程度的迁移,但在0~10 cm的表层土壤中含量最高。

我国主要食物中^(239+240)Pu、^(238)Pu含量

本文用化学分离、电沉积和α谱测量联合分析方法测定了我国主要食物中^(239+240)Pu和^(238)Pu放射性含量。结果表明,主要食物中^(239+240)Pu和^(238)Pu含量都在(1—10)×10^(-4)Bq/kg范围,^(238)Pu含量低于^(239+240)Pu,茶叶中Pu放射性同位素含量偏高。

中国西北地区环境中^(239+240)Pu的来源与成因分析

以中国西北地区环境中的^(239+240)Pu为例,归纳总结了全球大气核试验后环境调查的5大变化趋势,并分析了西北地区大气、土壤和湖泊等环境载体中^(239+240)Pu比活度、^(240)Pu/^(239)Pu原子比值和^(239+240)Pu存量变化的来源成因.结果表明,新疆、甘肃、青海、宁夏和陕西5省区土壤中^(239+240)Pu主要来源于全球大气核试验沉降.虽然前苏联塞米巴拉金斯克核试验(^(240)Pu/^(239)Pu=0.118~0.132)、中国西北核试验(^(240)Pu/^(239)Pu=0.158)以及青海原子城的核实验活动(^(240)Pu/^(239)Pu<0.010)导致西北地区环境中发现相对低^(240)Pu/^(239)Pu原子比值,但核试验区域沉降的影响有限.西北地区湖泊柱样沉积物中^(240)Pu/^(239)Pu原子比值垂直分布出现了突变和渐变两种模式;另外,在某些非典型柱样沉积物中^(239+240)Pu的峰值时标并非指示1963年大气沉降的高峰期.

人体尸解组织^(239+240)Pu含量的测定

本文用放化分离、半导体α谱仪测量的方法,分析测定了日本北部新潟县1986和1988年死亡居民尸解组织(包括骨骼)中^(239+240)Pu的含量。测定结果表明,胸骨、肝、肺、脾、肾和肌肉中^(239+240)Pu含量的均值分别为5.9、15.4、5.1、1.69、0.33和0.31mBq/kg(鲜重),其中位值分别为5.1、13.0、4.4、1.7、0.27和0.32mBq/kg(鲜重)。

中国东部海域中^(239+240)Pu的来源与沉积过程研究

本文对东海及毗邻海域中^(239+240)Pu比活度、^(240)Pu/^(239)Pu原子比值和^(239+240)Pu累积通量或沉积通量数据进行整理,首次从大气沉降、海水中、生物体中、沉积物捕获器中以及沉积物中的^(239+240)Pu 5个方面阐述了东海及毗邻海域中^(239+240)Pu的地球化学行为。研究结果表明,全球大气沉降和太平洋核试验场输入的^(239+240)Pu是东海海水和沉积物中^(239+240)Pu的两个主要来源;在长江径流、浙闽沿岸流、台湾暖流、黑潮与上升流等水团的混合作用以及清除作用的影响下,东海近岸海水中^(239+240)Pu浓度在时间上呈现被清除而减少的趋势,相应近岸浅水区沉积物中^(239+240)Pu的埋藏深度高于远岸深水海域。在黑潮入侵和上升流的作用下,冲绳海槽区尤其是台湾岛东北部,沉积物中的^(239+240)Pu比活度与沉积通量显著增大。同时,利用东海表层沉积物中^(239+240)Pu比活度和^(240)Pu/^(239)Pu原子比值的相关关系证实了台湾东北部黑潮底层分支流的存在,并指示出台湾暖流与黑潮底层分支流可能交汇的海域位置。

我国部分省份环境气溶胶中239+240Pu的测定

采用阴离子交换树脂分离结合α谱仪测量的方法对我国7个省份环境气溶胶中^239+240Pu含量进行测定,实验全程回收率为60.8%~94.6%,对气溶胶中^239+240Pu的最小可探测限为0.008μBq/m^3。普通环境气溶胶采样量需要达到30000 m^3以上,在应急情况等特殊环境气溶胶采样量为10000 m^3可满足要求。一般情况下气溶胶中^210Po含量比^239+240Pu高4~6个数量级,在分析和测量中要关注^210Po对^239+240Pu测量的影响。测量结果显示,我国普通省份环境气溶胶中^239+240Pu含量为0.009~0.099μBq/m^3,与美国、韩国和西班牙等国家空气气溶胶中的Pu含量处于同一水平。

中国湖泊柱样沉积物中239+240Pu的来源与分布特征

针对当前中国湖泊柱样沉积物中^（239＋240）Pu的研究现状,对中国湖泊^（239＋240）Pu的来源、^（239＋240）Pu最大蓄积峰的年代以及^（239＋240）Pu在湖泊沉积物中的迁移行为进行了研究总结。结果表明：中国湖泊^（239＋240）Pu的主要来源于全球大气核试验沉降,湖泊沉积柱样中表层沉积物^（240）Pu/^（239）Pu均值为0.177±0.019;柱样^（240）Pu/^（239）Pu均值为0.177±0.008;柱样^（239＋240）Pu的沉积通量范围在7.45~240.6 MBq/km^2之间,因湖泊所处沉积环境及纬度的差异而变化。湖泊柱样剖面中的^（239＋240）Pu的分布多呈单峰分布,湖泊沉积物中^（239＋240）Pu的最大蓄积峰位置改变可以忽略不计,^（239＋240）Pu最大蓄积峰具有时标价值。

中国边缘海柱样沉积物中239+240Pu的分布与时标价值

根据中国边缘海已研究的77根239+240Pu柱样沉积物,分析了柱样沉积物中239+240Pu的来源、分布和时标特征.结果表明理论上给出的利用210Pb、137Cs和239+240Pu 3种核素进行定年可能出现的26种情况,与实际情况完全吻合.中国边缘海海陆交汇,柱样沉积物中不同来源的239+240Pu沉积叠加使得近岸海域(尤其是河口区)柱样沉积物中239+240Pu的峰型轮廓明显.从近岸到远海,受到沉积物来源方式、海水深度、黑潮混合、扩散效应和边界清除效应等综合因素的影响,柱样沉积物中239+240Pu的分布可能出现双峰(多峰)、单峰和无峰的情况.其中,柱样中239+240Pu呈现单峰分布时,与全球大气沉降的高峰年1963年相对应,时标价值可靠.不同海洋环境条件下210Pb、137Cs和239+240Pu定年的可靠性,应根据具体海洋沉积环境进行分析;海水中137Cs和239+240Pu核素沉积性质的差异,可能导致沉积峰不一致而影响定年的判断.

海洋珊瑚中放射性核素^(239+240)Pu的来源与时间序列

本文针对当前太平洋和大西洋海域珊瑚中^(239+240)Pu的研究现状,首次对已研究的10个珊瑚中^(239+240)Pu比活度和^(240)Pu/^(239)Pu原子比值的时间序列进行了综合比较和分析,并探讨了其来源和对环境的指示意义。研究结果表明,海洋珊瑚中的^(239+240)Pu主要来源于大气核试验的全球性沉降和太平洋核试验的近地局部沉降。岸礁和环礁珊瑚生长环境的差异,是导致其骨骼中^(239+240)Pu比活度也出现差异的主要原因。1952-1958年,太平洋大规模的核试验使得近地局部沉降的Pu核素成为海洋中珊瑚可富集Pu核素的主要来源。因此,珊瑚中^(239+240)Pu比活度与全球大气Pu核素沉降有着不同的时间序列模式。太平洋珊瑚中^(239+240)Pu比活度的时间序列(主峰时间为1954年)与大西洋珊瑚的时间序列(主峰时间为1964年)也不同。海洋珊瑚中的Pu核素可能对大尺度海水流动的方向、厄尔尼诺现象以及大洋中潟湖海水小尺度的波动周期等有指示作用。

中国渤、黄海柱样中^(239+240)Pu的分布与沉积通量

本文对渤海和黄海海域沉积物柱样中^(239+240)Pu数据进行了整理,综合分析了柱样中^(239+240)Pu的来源、分布特征与沉积通量,同时也初步估算了渤海湾和南黄海海域沉积物中^(239+240)Pu的绝对含量。结果表明,渤海和黄海中的^(239+240)Pu主要来源于全球大气核试验沉降与太平洋核试验场的输入。沉积物柱样中^(239+240)Pu的比活度主要呈3种分布模式,分别为双峰(多峰)、单峰和无峰。沉积物柱样中^(240)Pu/^(239)Pu原子比值分布呈稳定型和非稳定型(单周期型与多周期型)两种分布模式。渤海湾沉积物柱样中^(239+240)Pu沉积通量平均值高于南黄海^(239+240)Pu的平均值,表明渤海湾属于淤积型海域。本文的结果可以为渤海、黄海沉积物柱样中^(239+240)Pu的分布特征和污染物来源研究提供一定的科学参考。

钚同位素示踪技术在树木年轮中的应用研究进展

钚(Pu)核素具有极强的辐射毒性和生物毒性,对动植物和人类健康危害巨大,分析Pu同位素在树轮中的水平、迁移规律及其污染历史对于潜在的生态安全和植物毒性评价至关重要。在中国核电事业快速发展的背景下,建立不同区域树轮的Pu同位素背景数据尤为迫切。为此,本文对目前现存的少量文献资料进行了总结和归纳,首先简要阐述了环境中Pu同位素来源与沉降模式;重点分析了Pu同位素进入树轮的潜在途径,以及Pu同位素在树轮中的径向分布特征及其指示意义;最后,本文强调了建立树轮Pu同位素化学分析测试方法的重要性,及其示踪应用的发展方向,对于促进和拓展树轮Pu同位素示踪研究具有重要现实意义。

采用钙镁共沉淀和二氧化锰沉淀浓集进行大体积水中Pu的分析

采用沉淀浓集-离子交换方法对大体积水中Pu分析方法进行了实验研究。浓集过程采用了MnO 2沉淀、Ca-Mg共沉淀两种方案,水样体积为25 L时,两种沉淀法对钚分析的全程放化回收率均可达到70%左右,MnO 2沉淀法对于50 L以上水样回收率下降。Ca-Mg共沉淀法对100 L水样的全程放化回收率为63.5%~80.2%,平均值为(74.6±5.9)%(n=7),对^(239+240)Pu的最小可探测限为3.1μBq/L(体积V=100 L,回收率Y=74.6%,测量时间t=72 h)。某实际淡水样品中^(239+240)Pu含量为9.32~15.6μBq/L,取样体积为100 L时没有出现低于探测限的结果。

(239＋240)Pu作为湖泊沉积物计年时标：以云南程海为例

在近代沉积作用领域137Cs时标与210Pb计年结合,获得了广泛而有效的应用.然而,137Cs经过两个半衰期的衰变已难于辩识.环境中的Pu核素具有相对较长的半衰期,也随全球大气扩散而散落于地球表面,可望作为沉积计年的时间标志.通过程海沉积物柱芯中239+240Pu比活度、240Pu/239Pu原子比率及校正到沉积年代的137Cs比活度的对比研究表明:二者比活度的垂直剖面基本相似、239+240Pu比活度与北半球137Cs逐年沉降量之间也具有很好的对应关系,显示出239+240Pu同样具有湖泊沉积计年的时标价值.不同层节沉积物中,239+240Pu/137Cs的平均值为0.016;∑239+240Pu/∑137Cs=0.012,与全球大气散落沉降的活度比相近.239+240Pu/137Cs活度比的垂直变化,寓意出239+240Pu在沉积物中较137Cs具有更小的扩散迁移能力.240Pu/239Pu原子比率平均值为0.195±0.021,显示240+239Pu主要来自全球大气散落沉降;沉积物8cm深度出现的异常点,显示出切尔诺贝利核事故影响的痕迹.

用AMS法测量新疆和湖北两地土壤样品中的钚

采用加速器质谱(Accelerator Mass Spectrometry,AMS)方法测量了我国新疆维吾尔自治区(罗布泊附近)和湖北省(襄樊和荆门)两地不同深度土壤样品中钚的比活度(239+240Pu)和240Pu/239Pu同位素比。测量结果显示:新疆表层土壤239+240Pu比活度为0.010～0.827mBq/g,240Pu/239Pu比值范围为0.155～0.214。新疆罗布泊附近两处钻芯土壤采样点的239+240Pu沉积通量分别为16.7Bq/m2和55.4Bq/m2。新疆土壤中钚比活度随土壤深度的分布呈现出两种模式:①比活度峰值出现在土壤表层以下,之后随深度呈指数方式衰减;②比活度从表层开始指数方式衰减。湖北省两处钻芯土壤采样所得土壤中239+240Pu沉积通量分别为44.9Bq/m2和54.6Bq/m2,239+240Pu比活度峰值在2～4cm和4～6cm出现,大小分别为0.418mBq/g和0.502mBq/g。两处土壤中240Pu/239Pu比值分别在0.170～0.210和0.186～0.220范围内。两地结果显示我国陆地土壤中240Pu/239Pu同位素比值均与全球沉降结果吻合。