医用同位素^(99)Mo吸附分离研究进展

医用同位素^(99)Mo是一种广泛应用于核医学领域的重要核素。由于常规的高浓缩铀裂变生产^(99)Mo的过程中存在安全隐患,人们已经开始寻找其他可靠的^(99)Mo生产途径。在分离^(99)Mo和^(99)mTc的方法中柱层析法具有很大优势,其中的关键是层析柱的材料,材料对^(99)Mo吸附能力关系到未来新一代^(99)Mo-^(99)mTc发生器的制备。本研究对医用同位素^(99)Mo的吸附分离进行综述,介绍^(99)Mo生产方式,^(99)Mo和^(99)mTc分离方法,以及目前对Mo具有一定吸附效果的吸附材料,为未来利用低比活度^(99)Mo吸附制备^(99)Mo-^(99)mTc发生器提供参考。

中国发展LEU生产医用^(99)Mo技术的机遇与挑战

^(99m)Tc是核医学临床使用最广泛的医用同位素,它主要来自于^(99)Mo的衰变,而^(99)Mo的主要生产方式是从235 U裂变产物中提取。由于高浓铀(HEU,235 U富集度>90%,通常为93%)的使用受到核不扩散条约的制约,采用低浓铀(LEU,235 U富集度<20%,通常为19.75%)技术生产医用^(99)Mo是发展趋势。目前已有南非、澳大利亚、比利时、荷兰等国家完成了LEU低浓铀转化。本研究在对^(99)Mo的医学应用与需求分析的基础上,对LEU靶件生产裂变^(99)Mo所面临的机遇与挑战进行分析。目前,低比活度^(99)Mo的^(99)Mo-99m Tc发生器制备技术尚未取得突破,非裂变^(99)Mo还不能完全替代裂变^(99)Mo;对LEU生产裂变^(99)Mo技术本身而言,LEU靶件制备技术、^(99)Mo分离纯化的工艺是亟待解决的关键问题。

用于制备^(99)Mo的低浓铀靶件研究进展

^(99m)Tc是目前核医学临床应用最广泛的放射性核素,^(99m)Tc核素一般从其母体核素^(99)Mo衰变得到。目前^(99)Mo主要由^(235)U靶件辐照、提取制备。出于防止核扩散的考虑,铀靶正在由高浓缩铀(HEU)向低浓缩铀(LEU)转化,本研究对各种LEU铀靶的特点进行详细阐述,对靶件的优缺点进行总结,并对进一步研究工作提出建议。

医用^(99)Mo工业化生产技术研发

全球研究堆老化导致工业化生产^(99)Mo的靶辐照能力严重不足,以及核不扩散条约限制高浓铀的民用,迫使探索^(99)Mo新的生产工艺技术,并将现有的高浓铀靶向低浓铀靶转换,在新技术探索和靶转换的过程中,造成全球医用^(99)Mo供应短缺。美国、加拿大、欧洲等正在探索医用^(99)Mo商业化稳定供应的新工艺技术,如加速器粒子束、次临界装置、小堆、熔盐堆和溶液堆等辐照靶件,采用新材料和新工艺制备靶件,超临界、离子液体、新型色谱柱等应用于^(99)Mo的制备。低浓铀靶生产逐渐代替高浓铀靶,光核反应工艺已经成熟,低功率研究堆、次临界装置和粒子束等工艺可以解决部分本地放射性药物和核医学的需求,而加速器生产工艺研究活跃,是未来医用^(99)Mo生产的发展方向。

中国医用^99 Mo及^99 Mo-99 Tc^m发生器的发展

^99Tc^m是核医学临床诊断应用最为广泛的放射性核素,其使用量占所有诊断用放射性核素的70%左右。^99Tc^m在临床上主要由其母体核素^99Mo衰变通过^99Mo-99Tc^m发生器获得。中国从20世纪60年代末开始医用^99Mo与^99Mo-99Tc^m发生器的研制工作,并取得了十分瞩目的成就。本文对我国医用^99Mo及^99 Mo-99 Tc^m发生器的发展进行了简要回顾,分析了我国在^99Mo及^99Mo-99Tc^m发生器生产方面存在的问题,并对其今后的发展提出了建议,以期促进国内放射性同位素技术进一步的发展。

医用裂变^(99)Mo分离纯化工艺中^(131)I^-和^(131)IO_3^-的去除

为评价已建立的裂变^(99) Mo分离纯化工艺,即AgNO3沉淀法、α-安息香肟沉淀法、阴离子交换色层法与活性炭色层法联用工艺流程,对放射性碘的去除效果,本研究以^(131)I为放射性示踪剂,研究两种不同放射性碘化学形态^(131)I^-与^(131)IO_3^-在^(99) Mo分离纯化工艺中的行为及其去除效果。结果表明,对于^(131)I^-,AgNO3沉淀能够去除模拟溶液中98.2%^(131)I^-,α-安息香肟沉淀法分离^(99) Mo工艺能够去除97.9%^(131)I^-,AG1-×8树脂上阴离子与I^-发生交换可以除去Mo样品中^(99).9%的^(131)I^-,活性炭色层法通过吸附作用除去75%的^(131)I^-,最终^(131)I^-的累积去污系数为1.90×106,^(131)I^-的去除率大于^(99).^(99)%。对于^(131)IO_3^-,加入AgNO3对其去除没有影响,ɑ-安息香肟沉淀法能除去^(99)%以上的^(131)IO_3^-,AG1-×8树脂上阴离子与^(131)IO_3^-发生交换可以除去Mo样品中^(99).9%的^(131)IO_3^-,活性炭色层法能除去约70%^(131)IO_3^-,最终^(131)IO_3^-的累积去污系数为2.52×105,^(131)IO_3^-的去除率大于^(99).^(99)%。已建立的裂变^(99) Mo分离纯化工艺流程对^(131)I^-与^(131)IO_3^-均具有出色的去除效果。

^(99)Tc^mO_4^-动态显像定量分析干燥综合征患者腮腺功能

目的 用99TcmO4-动态显像定量分析评价腮腺的分泌排泄功能。方法 给予 2 4例干燥综合征患者和正常对照组 44例健康者静脉注射显像剂99TcmO4-,15min后和口含VitC片 0 .2g 5min后分别摄取腮腺左侧位和右侧位相 ,将所得的图像通过计算机感兴趣区 (ROI)摄取计数处理 ,以 15min腮腺的总计数减去含VitC后的残余计数再除以 15min的总计数并得到其排泄率 (用百分率表示 )进行功能性分析。结果 2 4例干燥综合征组腮腺排泄率有不同程度减低。其中轻度减低 2例 ,中度减低 7例和明显减低 15例 ,范围 ( 4.15± 3 .5 5 ) %。对照组 44例腮腺排泄率为 ( 41.2± 15 .9) %。两组比较有显著差异性P <0 .0 0 1(t =14 .6)。表明病变组腮腺排泄率明显低于对照组。结论 腮腺99TcmO4-动态显像定量分析 ,较准确地反映腮腺的功能状态 ,具有较高的临床实用价值。

主产裂变^(99)Mo研究堆的总体方案

简要分析了国际上生产99 Mo研究堆的现状和发展趋势,有针对性地提出了主产裂变99 Mo研究堆的设计理念,经初步优化设计,分析和论证了该堆的总体设计参数,给出了99 Mo产量评估和经济性分析。结果表明,该堆在保证安全性的基础上,极大地提高了生产堆的经济性。

阴离子交换法在分离纯化^(99)Mo中的应用

不同温度下,测定了99Mo在NH4OH,NaOH,HNO3体系中的分配系数,研究了温度、NH4OH浓度对99Mo分配系数的影响;测定了99Mo在硝酸和NaOH NaNO3体系中的解吸率。实验结果表明,99Mo在NH4OH体系中吸附和用去离子水洗脱时,没有穿透交换柱;用200mL3mol/LHNO3解吸时,解吸率可以达到90 6%;用200mL0.5mol/L 0.5mol/L的NaOH NaNO3混合溶液解吸时,解吸效率可以达到99 8%以上。

一种新的N_2S_2配位体合成和^(99)Tc^mO标记及其生物分布研究

为了寻找新的具有灌注显像能力的99TcmO药物 ,合成了N2 S2 配位体———N ,N′ 二 ( 2 巯基丙基 ) 1 ,2 苯二胺 (BMPBDA)。以SnCl2 为还原剂 ,制备了放化纯大于 95 %的99TcmO BMPBDA。探讨了 pH值对99TcmO BMPBDA放化纯的影响 ,并对其在小鼠体内的生物分布进行了研究。结果表明 ,99TcmO BMPBDA在心肌中具有相当的初始摄取和较好的滞留。静脉注射后 2、30min时的心肌摄取率分别为 1 2 4、1 0 76 % /g。血清除较快 ,血半清除期小于 1 5min ,但血液中活度仍较高。本工作对设计新的99TcmO灌注显像药物具有参考价值。

基于活性碳纤维的三柱反式选择型^(99)Mo-^(99)Tc^(m)发生器

世界范围内医用^(99)Tc^(m)供应链仍很脆弱,开发基于非裂变产物^(99)Mo的^(99)Mo-^(99)Tc^(m)分离装置及工艺对于提高我国^(99)Tc^(m)供应能力十分重要。活性碳纤维(ACF)是性能优良的钼锝色层分离材料,可用于制备多柱选择性反向发生器(MSIG)结构的非裂变^(99)Mo-^(99)Tc^(m)色层发生器。基于ACF改性和评价工作,利用重新设计的全自动非裂变^(99)Mo-^(99)Tc^(m)发生器装置,开发三柱^(99)Mo-^(99)Tc^(m)分离纯化工艺,并用该装置分离纯化获得的高锝[^(99)Tc^(m)]酸钠注射液进行MDP、MIBI药盒的标记。结果表明,非裂变^(99)Mo-^(99)Tc^(m)发生器三柱分离工艺对^(99)Mo-^(99)Tc^(m)模拟液中^(99)Tc^(m)收率可达78%,得到的高锝[^(99)Tc^(m)]酸钠注射液放化纯度和MDP、MIBI药盒标记率均符合《中国药典》要求。基于活性碳纤维开发的三柱反式选择型^(99)Mo-^(99)Tc^(m)发生器有望用于从非裂变^(99)Mo中提取^(99)Tc^(m)。

Designing a nuclear battery based on the Mo-99 radioactive source soluble in water and aqua regia in order to use in early tests

Today, millions of electrocommunication, electric, medical, and industrial devices use battery. Batteries with long life and high energy density seem to be essential in medical, military, oil and mining, aerospace areas as well as conditions in which access is difficult and in situations where replacement or recharging of battery is costly.In this regard, the use of radiation energy resulting from radioactive materials and its conversion to electric energy can be effective in making batteries. In the present study,various Mo-99 radioisotope values with a half-life of 65.98 h were used as a soluble radioactive source in two materials of water and aqua regia. Then, by comparing the results of the Monte Carlo simulations program MCNPX for these two solutions, it was found that when the water is used instead of aqua regia(for idealization), the values of the superficial current of electrons, the volumetric flux of electrons, and the deposited energy in the volume containing the radioactive solution increased by 10.80, 4.10,and 13.80%, respectively. Also, the short-circuit current and energy conversion efficiency of this battery with a concentration of 0.01 molar, Mo-99 dissolved in the aqua regia are 0.79μA and 16.47%, respectively.

加速器驱动的次临界铀溶液同位素生产堆概念设计

加速器驱动的次临界铀溶液系统作为新型同位素生产技术,具有固有安全性高、同位素比活度高及提取工艺简单等优势。本文从次临界系统的基础理论出发,确定了堆芯设计原则,针对加速器中子源和燃料选型进行说明,利用蒙特卡罗程序完成了次临界堆芯的概念设计并给出了一系列设计参数,此外,对堆芯长寿期燃耗特性和^(99)Mo产能进行了计算分析。结果表明,该方案^(99)Mo的年产能可达20 kCi(1 Ci=3.7×10^(10)Bq)以上,考虑运输过程中衰变损失,保守估计可满足全国1/3的临床需求,对后续掌握^(99)Mo生产技术并实现工程应用具有重要的现实意义。

水溶液堆中子学优化和提取方式对^(99)Mo生产效率的影响研究

医用同位素生产水溶液堆(Medical Isotope Production aqueous Reactor,MIPR)具有尺寸小、功率低和固有安全性高等优点,是^(99)Mo和其他医用同位素生产的较佳候选堆型之一。本文重点研究低富集铀启堆模式下的提取方式以及处理能力对MIPR生产^(99)Mo效率的影响。采用SCALE6.1蒙特卡罗程序、ENDF/B-Ⅶ238群数据库进行计算。首先,根据已有的实验数据对MIPR中子学计算方法进行了验证,并对堆芯设计进行了中子学优化。然后,根据优化的堆芯模型对不同提取方式以及处理能力下的^(99)Mo生产效率进行了研究,确定了可实现临界的铀浓度与富集度范围。结果表明:在不同富集度下存在最小临界质量,且随235U富集度的增加,最小临界铀质量时的铀浓度减小;有效倍增因子随硝酸浓度增加线性减小,相应的硝酸反应性系数约为-1.400×10^(-2)L·mol^(-1);随着铀浓度的增加,空泡和温度反应性系数减小,对应反应性系数分别约在(-100~-250)×10-3℃^(−1)和(-18~-30)×10-5℃^(−1)范围。MIPR生产^(99)Mo的效率在线提取方式略高于离线批处理方式,5 d生产周期下,生产效率提高约16%。后处理能力对在线提取方式的生产效率影响较大,5 d生产周期下,后处理速率提高5倍,生产效率提高约113%。

电子加速器生产医用同位素钼-99的发展现状与展望

^(99)Mo的衰变子体^(99)m Tc是核医学领域中应用最广泛的放射性同位素,近年全球主要的^(99)Mo生产堆面临着非计划检修及关停退役等问题,导致其供应不稳定,因此多个发达国家已在积极开发^(99)Mo生产的替代性技术。本文介绍了多种利用粒子加速器代替反应堆生产^(99)Mo的技术路线,总结了电子加速器生产^(99)Mo的国内外研究进展,详细论述了加速器性能指标和照射装置与靶件设计、^(99)m Tc分离提取、100 Mo回收利用以及废物管理等关键技术,为国内有关技术的基础、应用研究与电子加速器生产^(99)Mo的商业化提出建议。

基于球形氧化铝的模拟溶液堆低浓铀燃料溶液中Mo的提取研究

为改善医用同位素试验堆在^(99)Mo提取时,氧化铝填料柱易堵塞的情况,进一步提高在低浓铀条件下^(99)Mo的吸附效果,本文采用溶胶凝胶-油柱成型的方法开展氧化铝微球的合成研究,考察其对Mo的吸附行为以及动态吸附条件;并在模拟低浓铀溶液堆燃料溶液中,进行球形氧化铝对Mo的提取研究。结果表明,制备的球形氧化铝具有更大粒径和比表面积,可有效缓解填料柱堵塞问题,并提高Mo的吸附容量。制备的球形氧化铝对Mo的吸附过程符合准二级动力学模型和Freundlich吸附等温线模型。在低浓铀燃料模拟溶液中,球形氧化铝对Mo的回收率为87.4%,杂质也符合药典要求。因此,制备的球形氧化铝有望应用于医用同位素试验堆^(99)Mo提取过程。

新型熔盐快堆的物理优化设计及^(99)Mo产量分析

为提高新型熔盐快堆的堆芯中子经济与安全性能,并利用^(235)U的裂变反应进行^(99)Mo同位素生产,应用SCALE6.1程序进行了堆芯几何参数优化,基于优化后的堆芯对^(99)Mo同位素的生产进行相关分析。结果表明:适当增加燃料元件半径、减小燃料栅元半径可提高有效增殖因子,同时降低冷却剂温度系数;当燃料元件容器壁厚为0.1 cm、燃料元件半径为3.5 cm、栅元半径为5 cm、活性区半径和反射层厚度分别为63 cm和100 cm时,堆芯运行寿期满足32个月,此时总反应性温度系数为−1.615×10^(−5)K^(−1),保证了堆芯的固有安全性;选最外层燃料元件作为^(99)Mo生产的燃料靶件可提高^(99)Mo的产量,当燃料靶件提取周期为7 d时,^(99)Mo出堆年产量达到6.25×10^(16)Bq,比活度为2.77×10^(15)Bq∙g^(-1)。

钼及其化合物的最新用途

给出了钼及其化合物的4种新用途。钼的同位素99Mo及其衰变后的"孪生"元素99mTc在癌症的诊断等医疗诊断流程中显示出极其重要的作用。Mo S2作为新一代半导体材料使半导体芯片厚度降低2/3,储用功率可降低10万倍,极大地促进集成电路的微型化和异型化。Mo2C和Mo2N作为催化物的基底材料,可有效提高催化物的比表面积,Mo2C和Mo2N基催化剂在制氢和制烃的反应中具有强烈的催化作用。Mo-Mo2C等离子喷涂技术在活塞环表面形成具有一定韧性的致密涂层,远优于钼金属火焰喷涂效果,涂层使用寿命可达到150 000 km。

激波对多层非晶合金的作用及影响

研究了激波对多层非晶 ( Fe0 .99Mo0 .0 1) 78B13Si9,Fe73.5Cu1Nb3Si13.5B9合金的作用 ,发现激波可使多层非晶合金晶化。晶化主相α- Fe的晶粒尺寸 ,晶格常数比单纯退火晶化、激波处理后退火的小。这是由于再结晶和形成不同固溶体 (缺位式固溶体和替位式固溶体 )引起的。并讨论了压力和温度在非晶激波晶化中的作用。

钼镍铜合金在陶瓷-金属封接中的应用

本文基于Ka波段行波管高频以及小型化发展,对输能窗良好气密性以及高导热等性能要求,开展了钼镍铜合金窗框与超薄B-99氧化铍陶瓷窗片封接工艺研究,并采用扫描电镜结合能谱分析,对其封接质量予以评价。