医用同位素^(99)Mo吸附分离研究进展

医用同位素^(99)Mo是一种广泛应用于核医学领域的重要核素。由于常规的高浓缩铀裂变生产^(99)Mo的过程中存在安全隐患,人们已经开始寻找其他可靠的^(99)Mo生产途径。在分离^(99)Mo和^(99)mTc的方法中柱层析法具有很大优势,其中的关键是层析柱的材料,材料对^(99)Mo吸附能力关系到未来新一代^(99)Mo-^(99)mTc发生器的制备。本研究对医用同位素^(99)Mo的吸附分离进行综述,介绍^(99)Mo生产方式,^(99)Mo和^(99)mTc分离方法,以及目前对Mo具有一定吸附效果的吸附材料,为未来利用低比活度^(99)Mo吸附制备^(99)Mo-^(99)mTc发生器提供参考。

用于制备^(99)Mo的低浓铀靶件研究进展

^(99m)Tc是目前核医学临床应用最广泛的放射性核素,^(99m)Tc核素一般从其母体核素^(99)Mo衰变得到。目前^(99)Mo主要由^(235)U靶件辐照、提取制备。出于防止核扩散的考虑,铀靶正在由高浓缩铀(HEU)向低浓缩铀(LEU)转化,本研究对各种LEU铀靶的特点进行详细阐述,对靶件的优缺点进行总结,并对进一步研究工作提出建议。

中国发展LEU生产医用^(99)Mo技术的机遇与挑战

^(99m)Tc是核医学临床使用最广泛的医用同位素,它主要来自于^(99)Mo的衰变,而^(99)Mo的主要生产方式是从235 U裂变产物中提取。由于高浓铀(HEU,235 U富集度>90%,通常为93%)的使用受到核不扩散条约的制约,采用低浓铀(LEU,235 U富集度<20%,通常为19.75%)技术生产医用^(99)Mo是发展趋势。目前已有南非、澳大利亚、比利时、荷兰等国家完成了LEU低浓铀转化。本研究在对^(99)Mo的医学应用与需求分析的基础上,对LEU靶件生产裂变^(99)Mo所面临的机遇与挑战进行分析。目前,低比活度^(99)Mo的^(99)Mo-99m Tc发生器制备技术尚未取得突破,非裂变^(99)Mo还不能完全替代裂变^(99)Mo;对LEU生产裂变^(99)Mo技术本身而言,LEU靶件制备技术、^(99)Mo分离纯化的工艺是亟待解决的关键问题。

水溶液堆中子学优化和提取方式对^(99)Mo生产效率的影响研究

医用同位素生产水溶液堆(Medical Isotope Production aqueous Reactor,MIPR)具有尺寸小、功率低和固有安全性高等优点,是^(99)Mo和其他医用同位素生产的较佳候选堆型之一。本文重点研究低富集铀启堆模式下的提取方式以及处理能力对MIPR生产^(99)Mo效率的影响。采用SCALE6.1蒙特卡罗程序、ENDF/B-Ⅶ238群数据库进行计算。首先,根据已有的实验数据对MIPR中子学计算方法进行了验证,并对堆芯设计进行了中子学优化。然后,根据优化的堆芯模型对不同提取方式以及处理能力下的^(99)Mo生产效率进行了研究,确定了可实现临界的铀浓度与富集度范围。结果表明:在不同富集度下存在最小临界质量,且随235U富集度的增加,最小临界铀质量时的铀浓度减小;有效倍增因子随硝酸浓度增加线性减小,相应的硝酸反应性系数约为-1.400×10^(-2)L·mol^(-1);随着铀浓度的增加,空泡和温度反应性系数减小,对应反应性系数分别约在(-100~-250)×10-3℃^(−1)和(-18~-30)×10-5℃^(−1)范围。MIPR生产^(99)Mo的效率在线提取方式略高于离线批处理方式,5 d生产周期下,生产效率提高约16%。后处理能力对在线提取方式的生产效率影响较大,5 d生产周期下,后处理速率提高5倍,生产效率提高约113%。

医用^(99)Mo工业化生产技术研发

全球研究堆老化导致工业化生产^(99)Mo的靶辐照能力严重不足,以及核不扩散条约限制高浓铀的民用,迫使探索^(99)Mo新的生产工艺技术,并将现有的高浓铀靶向低浓铀靶转换,在新技术探索和靶转换的过程中,造成全球医用^(99)Mo供应短缺。美国、加拿大、欧洲等正在探索医用^(99)Mo商业化稳定供应的新工艺技术,如加速器粒子束、次临界装置、小堆、熔盐堆和溶液堆等辐照靶件,采用新材料和新工艺制备靶件,超临界、离子液体、新型色谱柱等应用于^(99)Mo的制备。低浓铀靶生产逐渐代替高浓铀靶,光核反应工艺已经成熟,低功率研究堆、次临界装置和粒子束等工艺可以解决部分本地放射性药物和核医学的需求,而加速器生产工艺研究活跃,是未来医用^(99)Mo生产的发展方向。

应用溶液堆生产裂变^(99)Mo

裂变99Mo的供应对保障核医学的应用和发展具有非常重要的作用。应用溶液堆生产裂变99Mo具有运 行安全、没有靶件制备、溶解工艺和生产工艺相对较简单、消耗铀燃料较少的优点。因此应用溶液堆生产裂 变99Mo具有很好的应用前景。

^(99)Moγ射线防护用具的设计与制作

目的 研制一种用铅制作、设计合理、防护效果好、加工制作方便的90 Mo -99mTc发生器防护铅室 ,代替长期以来沿用的铅砖砌起来的铅室。方法 以90 Mo衰变放射出来的能量为 740keVγ射线减弱 10 0倍为计算依据 ,采用铅厚为 5 0mm铅环叠加设计。结果 制作后投入使用两年 ,经实测防护效果与理论计算一致。结论 设计制作的发生器铅室具有防护效果好 ,操作方便 ,所占空间小、美观 ,搬运组装方便等优点。轮流使用 。

新型熔盐快堆的物理优化设计及^(99)Mo产量分析

为提高新型熔盐快堆的堆芯中子经济与安全性能,并利用^(235)U的裂变反应进行^(99)Mo同位素生产,应用SCALE6.1程序进行了堆芯几何参数优化,基于优化后的堆芯对^(99)Mo同位素的生产进行相关分析。结果表明:适当增加燃料元件半径、减小燃料栅元半径可提高有效增殖因子,同时降低冷却剂温度系数;当燃料元件容器壁厚为0.1 cm、燃料元件半径为3.5 cm、栅元半径为5 cm、活性区半径和反射层厚度分别为63 cm和100 cm时,堆芯运行寿期满足32个月,此时总反应性温度系数为−1.615×10^(−5)K^(−1),保证了堆芯的固有安全性;选最外层燃料元件作为^(99)Mo生产的燃料靶件可提高^(99)Mo的产量,当燃料靶件提取周期为7 d时,^(99)Mo出堆年产量达到6.25×10^(16)Bq,比活度为2.77×10^(15)Bq∙g^(-1)。

医用同位素生产堆(MIPR)生产^(99)Mo的应用前景

介绍了世界上99Mo生产的现状,医用同位素生产堆的基本结构、特点以及用它来生产99Mo的优点和方法。

Al2O3色层法从低浓铀靶件中分离^99Mo条件研究

在裂变^99Mo的生产工艺中,常用Al2O3色层法分离纯化^99Mo。为建立Al2O3色层法从低浓铀(LEU)靶件中分离裂变^99Mo的工艺,考察吸附时间、温度、酸度、预处理方式等对Al2O3吸附Mo效果的影响。研究采用Al2O3色层法从不同浓度HNO 3溶液中分离Mo。测定Al2O3色层法对Al和主要杂质元素Sr、Ru、Zr、Te、Cs、I的去污系数。研究结果表明,在0.05~0.1 mol/L HNO 3介质中Al2O3对Mo有出色的吸附性能,Mo吸附率在99%以上,在NH 4OH溶液中Al2O3不吸附Mo。经500℃活化3 h预处理得到的Al2O3-C具有更大的比表面积,且在HNO 3浓度大于0.1 mol/L时相比于150℃活化3 h预处理得到的Al2O3-B以及未经高温预处理得到的Al2O3-A对于Mo有更好的吸附性能。采用该工艺,通过Al2O3色层法从模拟的LEU靶件溶液中提取Mo,Mo回收率大于90%,Al2O3色层法对裂变杂质元素Ru、Sr、Zr、Te、Cs等的去除率均大于99.99%,对131 I的去除率大于92%。由此可见,Al2O3在HNO 3介质中对Mo的吸附率高,能够有效地去除^99Mo产品中的杂质核素,适用于从低浓铀靶件中分离裂变^99Mo。

加速器驱动的次临界铀溶液同位素生产堆概念设计

加速器驱动的次临界铀溶液系统作为新型同位素生产技术,具有固有安全性高、同位素比活度高及提取工艺简单等优势。本文从次临界系统的基础理论出发,确定了堆芯设计原则,针对加速器中子源和燃料选型进行说明,利用蒙特卡罗程序完成了次临界堆芯的概念设计并给出了一系列设计参数,此外,对堆芯长寿期燃耗特性和^(99)Mo产能进行了计算分析。结果表明,该方案^(99)Mo的年产能可达20 kCi(1 Ci=3.7×10^(10)Bq)以上,考虑运输过程中衰变损失,保守估计可满足全国1/3的临床需求,对后续掌握^(99)Mo生产技术并实现工程应用具有重要的现实意义。

辐照型钼锝发生器制备技术研究

针对裂变型^(99)Mo-^(99m)Tc发生器的原料^(99)Mo供应不稳定以及凝胶型^(99)Mo-^(99m)Tc发生器的生产时间长等问题,将凝胶颗粒的合成工艺流程提前至反应堆辐照前,利用真空冷冻干燥技术制备一种以钼[^(99)Mo]酸钛为柱填料的辐照型^(99)Mo-^(99m)Tc发生器。通过研究分析原料的类型、钼钛摩尔比、干燥方式等条件对辐照型^(99)Mo-^(99m)Tc发生器性能的影响,优化了钼[^(99)Mo]酸钛凝胶颗粒的制备工艺,制得了新型辐照型^(99)Mo-^(99m)Tc发生器。在连续七次淋洗过程中发现,淋洗液的pH为5.0~6.0,高锝[^(99m)Tc]酸钠溶液的核纯度≥99.92%,淋洗效率≥72.07%,放化纯度≥98.8%,钛含量<1μg/mL,淋洗峰位于2~4 mL,无拖尾现象,制备的辐照型^(99)Mo-^(99m)Tc发生器的性能优异。该工艺简化了放射性操作工艺流程,缩短了放射性操作时长,减小了制备过程中^(99)Mo的衰变损失,并且提高了发生器淋洗效率。

电子加速器生产医用同位素钼-99的发展现状与展望

^(99)Mo的衰变子体^(99)m Tc是核医学领域中应用最广泛的放射性同位素,近年全球主要的^(99)Mo生产堆面临着非计划检修及关停退役等问题,导致其供应不稳定,因此多个发达国家已在积极开发^(99)Mo生产的替代性技术。本文介绍了多种利用粒子加速器代替反应堆生产^(99)Mo的技术路线,总结了电子加速器生产^(99)Mo的国内外研究进展,详细论述了加速器性能指标和照射装置与靶件设计、^(99)m Tc分离提取、100 Mo回收利用以及废物管理等关键技术,为国内有关技术的基础、应用研究与电子加速器生产^(99)Mo的商业化提出建议。

基于球形氧化铝的模拟溶液堆低浓铀燃料溶液中Mo的提取研究

为改善医用同位素试验堆在^(99)Mo提取时,氧化铝填料柱易堵塞的情况,进一步提高在低浓铀条件下^(99)Mo的吸附效果,本文采用溶胶凝胶-油柱成型的方法开展氧化铝微球的合成研究,考察其对Mo的吸附行为以及动态吸附条件;并在模拟低浓铀溶液堆燃料溶液中,进行球形氧化铝对Mo的提取研究。结果表明,制备的球形氧化铝具有更大粒径和比表面积,可有效缓解填料柱堵塞问题,并提高Mo的吸附容量。制备的球形氧化铝对Mo的吸附过程符合准二级动力学模型和Freundlich吸附等温线模型。在低浓铀燃料模拟溶液中,球形氧化铝对Mo的回收率为87.4%,杂质也符合药典要求。因此,制备的球形氧化铝有望应用于医用同位素试验堆^(99)Mo提取过程。

利用TALYS和EMPIRE研究质子诱发钼靶核反应

利用加速器直接生产^(99)Mo和^(99m)Tc在核医学领域具有良好的发展前景,精确可靠的核反应数据对于同位素生产具有重要意义。本文通过对EXFOR数据库中^(nat)Mo(p,x)^(96m+g)Tc、^(100)Mo(p,x)^(99)Mo、^(100)Mo(p,2n)^(99m)Tc核反应截面实验数据进行分析,采用多项式拟合实验数据给出参考值。并利用TALYS-1.95和EMPIRE-3.2.3程序结合不同能级密度、预平衡发射等模型计算了40 MeV能量以下^(nat)Mo(p,x)^(96m+g)Tc、^(100)Mo(p,x)^(99m)Tc、^(100)Mo(p,2n)^(99m)Tc核反应的激发函数。对于^(nat)Mo(p,x)^(96m+g)Tc核反应,TALYS-1.95程序采用能级密度输入参数ldmodel 6时,preeqmode 1,2模型计算结果与实验数据符合最好。对于^(100)Mo(p,x)^(99)Mo核反应,TALYS-1.95程序采用能级密度输入参数ldmodel 6时,preeqmode 4模型计算结果与实验数据符合最好。对于^(100)Mo(p,x)^(99)Mo核反应,EMPIRE-3.2.3程序LEVDEN 2模型计算结果与实验数据符合最好。