医用同位素^(99)Mo吸附分离研究进展

医用同位素^(99)Mo是一种广泛应用于核医学领域的重要核素。由于常规的高浓缩铀裂变生产^(99)Mo的过程中存在安全隐患,人们已经开始寻找其他可靠的^(99)Mo生产途径。在分离^(99)Mo和^(99)mTc的方法中柱层析法具有很大优势,其中的关键是层析柱的材料,材料对^(99)Mo吸附能力关系到未来新一代^(99)Mo-^(99)mTc发生器的制备。本研究对医用同位素^(99)Mo的吸附分离进行综述,介绍^(99)Mo生产方式,^(99)Mo和^(99)mTc分离方法,以及目前对Mo具有一定吸附效果的吸附材料,为未来利用低比活度^(99)Mo吸附制备^(99)Mo-^(99)mTc发生器提供参考。

基于熔盐堆尾气提取的99Mo生产评估

基于熔盐堆尾气提取99Mo同位素的生产方法引起了广泛的关注,但目前的工作局限于评估堆芯中99Mo的产量,对于其在整个回路中的迁移行为的关注不足。本文建立了一个熔盐堆中的贵金属迁移模型,并基于8 MW熔盐实验堆(Molten-Salt Reactor Experiment,MSRE)进行了贵金属分布验证,而后对MSRE尾气中99Mo粗产品的产量、比活度及运行状态的变化对生产的稳定性的影响进行了分析。结果表明,尾气中的99Mo有较高含量和比活度,移除率增加的工况对99Mo的比活度的影响是有益的,空泡比例及氧化还原电势变化的工况对99Mo的比活度影响不大,该方法可作为一种潜在的99Mo生产备选方案。

医用同位素生产堆(MIPR)生产^(99)Mo的应用前景

介绍了世界上99Mo生产的现状,医用同位素生产堆的基本结构、特点以及用它来生产99Mo的优点和方法。

中国发展LEU生产医用^(99)Mo技术的机遇与挑战

^(99m)Tc是核医学临床使用最广泛的医用同位素,它主要来自于^(99)Mo的衰变,而^(99)Mo的主要生产方式是从235 U裂变产物中提取。由于高浓铀(HEU,235 U富集度>90%,通常为93%)的使用受到核不扩散条约的制约,采用低浓铀(LEU,235 U富集度<20%,通常为19.75%)技术生产医用^(99)Mo是发展趋势。目前已有南非、澳大利亚、比利时、荷兰等国家完成了LEU低浓铀转化。本研究在对^(99)Mo的医学应用与需求分析的基础上,对LEU靶件生产裂变^(99)Mo所面临的机遇与挑战进行分析。目前,低比活度^(99)Mo的^(99)Mo-99m Tc发生器制备技术尚未取得突破,非裂变^(99)Mo还不能完全替代裂变^(99)Mo;对LEU生产裂变^(99)Mo技术本身而言,LEU靶件制备技术、^(99)Mo分离纯化的工艺是亟待解决的关键问题。

用于制备^(99)Mo的低浓铀靶件研究进展

^(99m)Tc是目前核医学临床应用最广泛的放射性核素,^(99m)Tc核素一般从其母体核素^(99)Mo衰变得到。目前^(99)Mo主要由^(235)U靶件辐照、提取制备。出于防止核扩散的考虑,铀靶正在由高浓缩铀(HEU)向低浓缩铀(LEU)转化,本研究对各种LEU铀靶的特点进行详细阐述,对靶件的优缺点进行总结,并对进一步研究工作提出建议。

加速器驱动的次临界铀溶液同位素生产堆概念设计

加速器驱动的次临界铀溶液系统作为新型同位素生产技术,具有固有安全性高、同位素比活度高及提取工艺简单等优势。本文从次临界系统的基础理论出发,确定了堆芯设计原则,针对加速器中子源和燃料选型进行说明,利用蒙特卡罗程序完成了次临界堆芯的概念设计并给出了一系列设计参数,此外,对堆芯长寿期燃耗特性和^(99)Mo产能进行了计算分析。结果表明,该方案^(99)Mo的年产能可达20 kCi(1 Ci=3.7×10^(10)Bq)以上,考虑运输过程中衰变损失,保守估计可满足全国1/3的临床需求,对后续掌握^(99)Mo生产技术并实现工程应用具有重要的现实意义。

水溶液堆中子学优化和提取方式对^(99)Mo生产效率的影响研究

医用同位素生产水溶液堆(Medical Isotope Production aqueous Reactor,MIPR)具有尺寸小、功率低和固有安全性高等优点,是^(99)Mo和其他医用同位素生产的较佳候选堆型之一。本文重点研究低富集铀启堆模式下的提取方式以及处理能力对MIPR生产^(99)Mo效率的影响。采用SCALE6.1蒙特卡罗程序、ENDF/B-Ⅶ238群数据库进行计算。首先,根据已有的实验数据对MIPR中子学计算方法进行了验证,并对堆芯设计进行了中子学优化。然后,根据优化的堆芯模型对不同提取方式以及处理能力下的^(99)Mo生产效率进行了研究,确定了可实现临界的铀浓度与富集度范围。结果表明:在不同富集度下存在最小临界质量,且随235U富集度的增加,最小临界铀质量时的铀浓度减小;有效倍增因子随硝酸浓度增加线性减小,相应的硝酸反应性系数约为-1.400×10^(-2)L·mol^(-1);随着铀浓度的增加,空泡和温度反应性系数减小,对应反应性系数分别约在(-100~-250)×10-3℃^(−1)和(-18~-30)×10-5℃^(−1)范围。MIPR生产^(99)Mo的效率在线提取方式略高于离线批处理方式,5 d生产周期下,生产效率提高约16%。后处理能力对在线提取方式的生产效率影响较大,5 d生产周期下,后处理速率提高5倍,生产效率提高约113%。

同位素锝[^(99)Tc]亚甲基二膦酸盐的临床应用新进展

同位素锝[99Tc]亚甲基二膦酸盐由同位素锝[99Tc]和亚甲基二膦酸组成,近年来临床应用于治疗甲状腺相关性眼病、类风湿关节炎、骨转移癌、强直性脊柱炎等,该文就上述内容作一简介,为临床治疗提供参考。

医用^(99)Mo工业化生产技术研发

全球研究堆老化导致工业化生产^(99)Mo的靶辐照能力严重不足,以及核不扩散条约限制高浓铀的民用,迫使探索^(99)Mo新的生产工艺技术,并将现有的高浓铀靶向低浓铀靶转换,在新技术探索和靶转换的过程中,造成全球医用^(99)Mo供应短缺。美国、加拿大、欧洲等正在探索医用^(99)Mo商业化稳定供应的新工艺技术,如加速器粒子束、次临界装置、小堆、熔盐堆和溶液堆等辐照靶件,采用新材料和新工艺制备靶件,超临界、离子液体、新型色谱柱等应用于^(99)Mo的制备。低浓铀靶生产逐渐代替高浓铀靶,光核反应工艺已经成熟,低功率研究堆、次临界装置和粒子束等工艺可以解决部分本地放射性药物和核医学的需求,而加速器生产工艺研究活跃,是未来医用^(99)Mo生产的发展方向。

利用MIPR生产^(99)Mo、^(131)I和^(89)Sr的可行性研究

利用模拟的医用同位素生产堆(MIPR)液体回路输送系统进行提取99Mo和131I的研究,并在模拟的气体回路系统中进行提取气态131I和89Sr并纯化的研究。结果表明,从模拟的MIPR燃料溶液中提取99Mo和131I产品的回收率分别为56.4%和50.2%,产品的质量满足药典标准的要求;模拟的气体回路中的131I可以用吸附剂提取,回收率达到90%以上;在气体回路旁路中提取的89Sr可以采用化学分离方法进行纯化,回收率达到70%;MIPR可以用于99Mo、131I和89Sr的生产。

应用溶液堆生产裂变^(99)Mo

裂变99Mo的供应对保障核医学的应用和发展具有非常重要的作用。应用溶液堆生产裂变99Mo具有运 行安全、没有靶件制备、溶解工艺和生产工艺相对较简单、消耗铀燃料较少的优点。因此应用溶液堆生产裂 变99Mo具有很好的应用前景。

^(99)Mo-^(99)Tc^m发生器新型柱填料的研制

以ZrCl4和异丙醇为原料,在适宜的反应条件下,合成了99Mo-99Tcm发生器新型无机聚合物柱填料(锆的多聚物:PZC),并进行了分析与表征。通过静态吸附实验,测定了稳定Mo在PZC上的吸附性质,考察了新型99Mo-99Tcm发生器的淋洗曲线、淋洗效率、放化纯度、化学纯度。实验结果表明,新型柱填料PZC对Mo的最大吸附容量可达318.0 mg/g,最大淋洗效率在第3 mL淋洗体积处。但是新型柱填料的99Mo-99Tcm发生器吸附缓慢、淋洗效率偏低(64.90％)。

^(99)Moγ射线防护用具的设计与制作

目的 研制一种用铅制作、设计合理、防护效果好、加工制作方便的90 Mo -99mTc发生器防护铅室 ,代替长期以来沿用的铅砖砌起来的铅室。方法 以90 Mo衰变放射出来的能量为 740keVγ射线减弱 10 0倍为计算依据 ,采用铅厚为 5 0mm铅环叠加设计。结果 制作后投入使用两年 ,经实测防护效果与理论计算一致。结论 设计制作的发生器铅室具有防护效果好 ,操作方便 ,所占空间小、美观 ,搬运组装方便等优点。轮流使用 。

医用同位素钼-99制备新技术与市场情况

99Mo是应用最广泛的医用同位素,在放射性诊断中起着重要作用。本文介绍了99Mo制备新技术,包括医用同位素生产堆(MIPR)和加速器的光反应。中国核动力研究设计院(NPIC)在国内长期开展利用MIPR进行99Mo等医用同位素生产的研究,已掌握关键技术,有望实现重要医用同位素的国产化。此外,还介绍了99Mo国内外市场情况。

新型熔盐快堆的物理优化设计及^(99)Mo产量分析

为提高新型熔盐快堆的堆芯中子经济与安全性能,并利用^(235)U的裂变反应进行^(99)Mo同位素生产,应用SCALE6.1程序进行了堆芯几何参数优化,基于优化后的堆芯对^(99)Mo同位素的生产进行相关分析。结果表明:适当增加燃料元件半径、减小燃料栅元半径可提高有效增殖因子,同时降低冷却剂温度系数;当燃料元件容器壁厚为0.1 cm、燃料元件半径为3.5 cm、栅元半径为5 cm、活性区半径和反射层厚度分别为63 cm和100 cm时,堆芯运行寿期满足32个月,此时总反应性温度系数为−1.615×10^(−5)K^(−1),保证了堆芯的固有安全性;选最外层燃料元件作为^(99)Mo生产的燃料靶件可提高^(99)Mo的产量,当燃料靶件提取周期为7 d时,^(99)Mo出堆年产量达到6.25×10^(16)Bq,比活度为2.77×10^(15)Bq∙g^(-1)。

电子加速器生产医用同位素钼-99的发展现状与展望

^(99)Mo的衰变子体^(99)m Tc是核医学领域中应用最广泛的放射性同位素,近年全球主要的^(99)Mo生产堆面临着非计划检修及关停退役等问题,导致其供应不稳定,因此多个发达国家已在积极开发^(99)Mo生产的替代性技术。本文介绍了多种利用粒子加速器代替反应堆生产^(99)Mo的技术路线,总结了电子加速器生产^(99)Mo的国内外研究进展,详细论述了加速器性能指标和照射装置与靶件设计、^(99)m Tc分离提取、100 Mo回收利用以及废物管理等关键技术,为国内有关技术的基础、应用研究与电子加速器生产^(99)Mo的商业化提出建议。

Al2O3色层法从低浓铀靶件中分离^99Mo条件研究

在裂变^99Mo的生产工艺中,常用Al2O3色层法分离纯化^99Mo。为建立Al2O3色层法从低浓铀(LEU)靶件中分离裂变^99Mo的工艺,考察吸附时间、温度、酸度、预处理方式等对Al2O3吸附Mo效果的影响。研究采用Al2O3色层法从不同浓度HNO 3溶液中分离Mo。测定Al2O3色层法对Al和主要杂质元素Sr、Ru、Zr、Te、Cs、I的去污系数。研究结果表明,在0.05~0.1 mol/L HNO 3介质中Al2O3对Mo有出色的吸附性能,Mo吸附率在99%以上,在NH 4OH溶液中Al2O3不吸附Mo。经500℃活化3 h预处理得到的Al2O3-C具有更大的比表面积,且在HNO 3浓度大于0.1 mol/L时相比于150℃活化3 h预处理得到的Al2O3-B以及未经高温预处理得到的Al2O3-A对于Mo有更好的吸附性能。采用该工艺,通过Al2O3色层法从模拟的LEU靶件溶液中提取Mo,Mo回收率大于90%,Al2O3色层法对裂变杂质元素Ru、Sr、Zr、Te、Cs等的去除率均大于99.99%,对131 I的去除率大于92%。由此可见,Al2O3在HNO 3介质中对Mo的吸附率高,能够有效地去除^99Mo产品中的杂质核素,适用于从低浓铀靶件中分离裂变^99Mo。

应用各向同性分辨率迭代算法行儿科99Tcm-DMSA单光子发射断层显像:提高影像质量并降低所需同位素药物放射性

目的比较两种不同的重建技术[三维分辨力恢复有序子集最大期望法（OSEM-3D）和卷积反投影法（FBP）]获得的儿童^99Tc^m-DMSA肾单光子发射断层显像（SPECT）数据，评价影像质量的改善、放射性核素药物放射性和辐射剂量的减少。方法机构审查委员会批准了该回顾性研究，并免除病人知情同意。回顾性分析了50例连续的儿科病人应用双探测器γ相机采集的98侧肾的^99Tc^m-DMSA SPECT数据。比较双探测器采集数据的FBP重建影像与半量γ光子计数（也就是由一个探测器采集的数据）的OSEM-3D重建影像。

^(99)Tc^m直接法标记血管抑素

目的 :探索用99Tcm 直接标记血管抑素 (angiostatin ,AS)的方法 ,并研究标记产物的体外稳定性及其生物活性 .方法 :制备的AS经鉴定后 ,分别用 2 巯基乙醇 (2 ME)和氯化亚锡 (SnCl2 )还原法进行标记 ,并用正交设计筛选最佳合成条件 ;对标记产物用纸层析法及SephadexG 5 0层析柱分离测标记率 ;产物中分别加入牛血清白蛋白 (BSA)、生理盐水及不同摩尔比的半胱氨酸 (Cys)以观察其体外稳定性 ;用人脐静脉内皮细胞系ECV30 4观察其生物活性 .结果 :2 ME法最佳标记条件为AS 1 0 0 μg ,PB(0 .5mol·L-1 ,pH 7.3) 1mL ,2 ME1 0 0 μg,亚甲基二膦酸盐 (MDP) (用 1mL生理盐水溶解 ) 1 0μL ,加入99TcmO4-1 85MBq ,标记率可达 (97.0± 1 .5 ) % ;SnCl2 法为AS 1 0 0 μg ,硼酸缓冲液 (0 .1mol·L-1 ,pH 9.0 ) 1mL ,2 0g·L-1 SnCl2 (1mol·L-1 盐酸作为溶剂 ) 2 0 μL加入MDP药盒 ,用去氧水稀释至 1mL ,取 2 0 μL ,加入99TcmO4-1 85MBq ,标记率可达 (90 .0± 3.0 ) % .产物在体外稳定 ;细胞培养观察其抑制内皮细胞生物活性与AS无显著差异 .结论 :用99Tcm 直接法标记AS简单高效 ,且对AS生物活性无明显影响 .

^(99)Tc^m标记的乏氧组织显像剂

组织氧水平降低是临床许多疾病的特征.在实体肿瘤中,多数肿瘤生长迅速而出现乏氧现象.而乏氧细胞对放化疗不敏感,使多数肿瘤难以治愈且易复发[1,2].乏氧现象也常见于心脑血管疾病中,乏氧显像可准确区分缺血但存活或坏死的组织[3].