镍箔恒温自沉积总α、总β计数法同时或连续测定样品中^(210)Pb、^(210)Bi、^(210)Po

研究了210Bi、210Po同时恒温自沉积于镍箔的最佳制源环境,建立了岩石、土壤以及水体样品中210 Pb、210 Bi、210 Po同时或连续测定的方法——镍箔恒温自沉积总α、总β计数法。试验发现,当镍镀片面积为3.14cm2,盐酸浓度为1.0mol/L,溶液体积为25mL,恒温90℃,振荡频率180次/min,振幅20mm,制源60min,210Bi和210Po可同步定量自沉积。210 Po加入量与总α净计数率相关系数为0.9998,210Bi加入量与总β净计数率相关系数为0.9997。放置衰变法可以消除Bi和Po其它短寿命放射性同位素对测量产生的影响,盐酸肼及酒石酸存在时大量共存离子不干扰测定。方法的精密度优于5%,全程加标回收率在99.5%～100.5%。

食品及加工品中^(210)Po含量测定及内照射剂量估算

采用同位素示踪法对常见的18种食品及加工品中^(210)Po含量进行了测定,并对其所致内照射剂量进行了估算。结果表明:茶叶、香烟中^(210)Po比活度较高,分别为(16.1±0.5)、(29.9±1.0)Bq/kg(干重),表明这两种加工品对^(210)Po有较强的浓集作用;其余16种食品的可食部分中^(210)Po比活度约为0.029~4.78Bq/kg(鲜重)。依据测定的数据,估算出我国居民由食品摄入^(210)Po所致的年待积有效剂量约为95μSv/a,贡献相对较大的是粮食(37.7%)、蔬菜(28.8%)和水产品(27.1%)。

岩石土壤及沉积物样品中^(210)Pb-^(210)Bi-^(210)Po的快速联合测定

铀系核素210Pb-210Bi-210Po目前通常采用相对独立的分析技术,三核素分别进行测定,并存在一些技术问题需要解决。文献报道的三核素联测技术需要使用多种昂贵的测试设备和示踪剂,或者制源体系抗干扰能力较弱且分析周期较长。本文研究了210Bi、210Po同时且定量恒温自沉积于铜箔的最佳制源条件,建立了双样-两次铜箔恒温自沉积制源-总α、总β同时计数法快速联合测定岩石、土壤及沉积物样品中210Pb-210Bi-210Po的分析技术。结果表明,当铜镀片面积为3.14 cm2,盐酸浓度为0.5 mol/L,氯化钠浓度为3.5 mol/L,溶液体积为20 mL,恒温90℃,振速为120 r/min,振幅20 mm,制源70 min,210Bi和210Po可同步定量自沉积且210Pb不沉积。在抗坏血酸存在下,大量共存元素不干扰自沉积。方法的精密度优于5%,全程加标放化回收率在99.5%～100.5%之间。该联测技术采用的制源体系抗稳定铋干扰能力较强,回收稳定,分析周期短,仅需一台国产测试设备并无需示踪剂即可完成三核素联合测定,同时也适合于三核素的独立测定。

环境介质中^(210)Po的分析测定

提出环境样品中210Po的分析方法:对环境水样采用直接蒸发银片自沉积法;对其他环境样品(如土壤、稻谷),采用硝酸和H2O2进行湿法氧化处理后,在盐酸体系中银片自沉积法。叙述了样品前处理、分离、制源以及测量等程序。分析结果表明,该方法能应用于环境介质中210Po的分析测定。

东海近岸大气中的^(210)Po、^(210)Bi和^(210)Pb及其沉降入海通量评估

大气^(210)Po、^(210)Bi和^(210)Pb的沉降通量是海洋中核素示踪颗粒物动力学过程(颗粒有机碳输出、颗粒物输运)的基础参数,为揭示我国近海地区^(210)Po、^(210)Bi和^(210)Pb活度浓度的时空变化规律并估算其沉降入海通量,本文于2016年9月至翌年2月和2021年9-11月分别对上海及厦门地区近地表大气气溶胶中^(210)Po、^(210)Pb和^(210)Bi的活度浓度进行了连续观测;基于^(210)Po-^(210)Pb活度比(^(210)Po/^(210)Pb)和^(210)Bi-^(210)Pb活度比(^(210)Bi/^(210)Pb)两种示踪法计算了气溶胶颗粒物的滞留时间,并利用一维简单气溶胶沉降速率模型估算了3种核素以大气沉降方式输入东海的通量。结果显示,2016年上海秋、冬两季^(210)Po、^(210)Bi、^(210)Pb 3种核素活度浓度的变化范围分别为0.11~1.27 m Bq/m^(3)、0.45~1.83 m Bq/m^(3)和1.12~6.10 m Bq/m^(3);2021年秋季厦门^(210)Po、^(210)Bi、^(210)Pb 3种核素活度浓度的变化范围分别为0.05~0.85 m Bq/m^(3)、0.83~2.52 m Bq/m^(3)和0.17~1.32 m Bq/m^(3),上海近地表气溶胶中3种核素的活度浓度秋季平均值比厦门地区高。利用^(210)Po/^(210)Pb和^(210)Bi/^(210)Pb计算得到上海和厦门近地面大气的气溶胶滞留时间存在显著差异,基于^(210)Po/^(210)Pb计算上海气溶胶滞留时间均值为(94±54)d,基于^(210)Bi/^(210)Pb计算上海气溶胶滞留时间均值为(6.4±4.8)d,造成这种差异的原因很可能是两种示踪法本身具有的系统性差异。本文基于一维简易气溶胶沉降速率模型估算了上海地区的^(210)Pb、^(210)Bi和^(210)Po的大气沉降入东海的通量,其在秋季期间的变化范围分别为0.1~26.35 Bq/(m^(2)·d)、0.04~7.91 Bq/(m^(2)·d)和0.01~5.49 Bq/(m^(2)·d)。基于模型估算的^(210)Po、^(210)Bi和^(210)Pb沉降通量与研究区域的实际观测值接近一致,表明利用一维简易气溶胶沉降速率模型间接估算法在替代观测站直测核素的沉降入海通量方面具有一定可行性。

寒潮影响下北部湾研究海域颗粒态和溶解态^(210)Po的分布特征

^(210)Po是天然放射性核素,具有较强的颗粒活性,可用于水体悬浮颗粒物来源及传输、污染物清除等过程的示踪研究。2021—2022年冬季寒潮过境期间北部湾研究海域不同形态^(210)Po的活度浓度分布及地球化学行为特征实测结果表明,表层水体中溶解态和颗粒态^(210)Po的活度浓度水平分别为0.36~1.39dpm·(100 L)^(-1)(1 Bq=60 dpm)和0.60~12.15 dpm·(100 L)^(-1);水体中^(210)Po主要以颗粒态形式存在。实测的颗粒态^(210)Po活度浓度和总悬浮颗粒物(TSM)质量浓度之间存在显著正相关性(R^(2)=0.968,P<0.01)表明,溶解态^(210)Po被颗粒物显著“清除”的现象;进一步分析发现北部湾寒潮期间水体中^(210)Po的分配系数(K_d值)为(1.16~17.95)×10^(5) mL·g^(-1),与其他海域相同TSM质量浓度条件下相比明显增加,再次表明溶解态^(210)Po在北部湾寒潮过境期间得到强化“清除”。原因可能是寒潮期间北部湾水体中的再悬浮过程和输送过程的加强促使水体TSM质量浓度增加,溶解态^(210)Po因被颗粒物吸附而被强化“清除”。冬季北部湾海域频发的寒潮等强对流天气过程导致水动力混合加剧,影响TSM分布的同时也改变了北部湾水体中^(210)Po的分布。这对认识寒潮、台风等强对流气象事件影响下近岸海域水体悬浮颗粒物及其携带的污染物质的传输过程具有重要的意义。

岩石、土壤样品中^(210)Po测定方法的研究

研究了以铜箔为镀片时,自沉积总α计数法定量测定岩石、土壤样品中210Po的最佳制源环境、同位素的干扰和去除、共存元素的允许量以及适宜的溶(熔)矿方法,同时研究了银、铜两种镀片的区别。试验发现,当盐酸浓度为2.0mol/L,恒温80℃,振荡频率为180次/min、振程20mm时,制源2.0h,210Po自镀回收率在99.6%～100.4%之间,210Po加入量与α净计数率线性相关系数为0.9999。放置衰变法可以消除212Bi和218Po等短半衰期核素对210Po测量产生的影响,Vc存在时其它共存元素不干扰测定。方法配合HNO3HFHClO4溶矿(对复杂试样酸溶后的不溶渣,再进行碱熔),全程回收率为99.5%～100.4%。

某退役铀矿山周边地表水中^(210)Po的检测方法——铜片自沉积法

研究并建立了退役铀矿山周边地表水中^(210)Po的检测方法(铜片自沉积法),调查了铀矿山周边地表水中^(210)Po的活度水平。铜片自沉积法以氢氧化铁为载体,吸附水样中的^(210)Po,在盐酸-氯化钠体系中使^(210)Po自沉积于铜片上,并在低本底α、β测量仪上测量,方法检出限0.001 Bq/L,精密度优于10%,加标回收率为93.4%~106.6%。研究结果表明,退役铀矿山周边地表水中^(210)Po活度浓度为0.001~0.223 Bq/L,存在通过饮用水和食物链转移到人、致居民内照射剂量升高的风险,需加强对铀矿山周边地表水的监测和公众照射的评价。

钻孔岩心剖面^(210)Po测定及其找矿意义

在苗儿山地区已知花岗岩型铀矿床上的试验结果显示,在矿化规模较大、品位较高的钻孔岩心剖面上观察到了分布范围大大超过矿体,且强度较高的210Po异常。据此认为,在勘探最后阶段通过测定钻孔岩心的210Po可以判断钻孔深部以及周围是否还存在隐伏矿体,以指导进一步钻探。本技术有望用于花岗岩型铀矿床的勘查工作。

虾及其生长环境中^(210)Po的测定

采用209Po示踪,对虾及其生长环境中^(210)Po含量进行了测定,并分析了虾不同部位的占比和^(210)Po含量。^(210)Po在虾头部有明显富集,壳部也有一定含量,虾肉中^(210)Po含量较低。分析的捕捞野生虾中^(210)Po含量远高于养殖虾,超过我国现行食品标准限值,但一般食用部分远低于限值。其生长环境水中^(210)Po含量较低,养殖饲料中^(210)Po含量较高。

地质样品中^(210)Po的测定方法

研究了测定地质样品中^(210)Po的适宜条件,并对测定^(210)Po的干扰因素进行了讨论。在盐酸浓度0.5mol/L、溶液体积40mL、水浴温度80℃、振荡频率140次/min、振幅20mm、反应时间2.5h的条件下,^(210)Po可定量自沉积于直径20mm的铜片上。通过测量铜片上的总α放射性活度,可求出样品中^(210)Po的比活度。在自沉积反应体系中,加入抗坏血酸还原Fe3+等高价金属离子,以保护铜片不被腐蚀。^(210)Po活度与总α净计数率的线性相关系数为0.999 8,测定方法的加标回收率为98.3%～101.5%。

^(210)Po、^(210)Bi和^(210)Pb测试技术研究进展与现状

铀系核素210Po、210Bi和210Pb的测试在铀矿地质勘查与核废物安全处置研究、沉积年代学与同位素地球化学研究、大气环境学与辐射卫生学研究等诸多领域具有重要意义。本文重点总结了近些年来210Pb、210Bi和210Po3核素各种测试技术的研究进展与现状,评述了存在的主要问题及未来发展趋势。

基于~7Be、^(210)Pb和^(210)Po的厦门岛沿岸地区大气过程示踪研究及辐射剂量评估

本研究测定了2015年1~7月厦门市大气气溶胶中的7Be、210Pb和210Po,利用多核素联合示踪研究了相关的大气过程.结果表明7Be和210Pb在1、3和4月份具有较高的活度水平和较大的活度变化范围,在6~7月份降低到相对较低的活度水平和一个相对较小的变化范围,不同的气团来源、对流混合及清除机制是其主要的控制因素.相对于7Be,7Be和210Pb同位素对对臭氧(O3)具有更好的相关关系.基于210Pb和210Po的数据计算出厦门市大气气溶胶停留时间为21~188 d,平均值为87 d.通过辐射剂量评估发现这3种放射性核素对人体所产生的年待积有效剂量仅为5.31μSv,近似为天然辐射本底的千分之一.

环境水中^(210)Pb、^(210)Po快速联测方法及应用

本文对^(210)Pb、^(210)Po快速联测方法作了深入研究,确定了适用于环境水样中^(210)Pb、^(210)Po联测的最优实验条件.在未经萃取分离情况下,以坑坏血酸+盐酸羟胺混合体系作还原剂,当盐酸浓度为0.5 mol·L^(-1),沉积时间为2 h,沉积温度为90℃,溶液体积为50 mL时,^(210)Bi、^(210)Po可同时自发沉积在铜片上.利用在同一衰变链上活度最终平衡的特点,通过测量^(210)Bi计数计算得到水中^(210)Pb的活度,然后通过209Po示踪α能谱法求得水中^(210)Po的活度.方法精密度优于10%,加标回收率在95.3%—107.6%,^(210)Pb、^(210)Po探测限分别达到1.2 mBq·L^(-1)和0.15 mBq·L^(-1).利用该联测方法对粤北矿山地区环境水样进行了分析,结果表明,饮用水中^(210)Pb、^(210)Po活度浓度范围分别为(2.4—38.7)mBq·L^(-1)和(1.0—4.1)mBq·L^(-1);河溪水中^(210)Pb、^(210)Po活度浓度范围分别为(4.3—181.5)mBq·L^(-1)和(0.7—23.3)mBq·L^(-1).

Sr树脂在气溶胶^(210)Pb、^(210)Bi和^(210)Po联合分析中的初步应用

气溶胶中^(210)Pb、^(210)Bi和^(210)Po的活度浓度处于不平衡状态,本工作对3种核素联合分析进行了方法设计,并采用标准溶液对方法进行了验证。方法验证了Sr树脂对Pb-Bi-Po的分离。依据三种核素的回收率^(210)Bi(约97%)>^(210)Po(约93%)>^(210)Pb(约89%)、PbSO_4中^(210)Bi的生长曲线及BiOCl的衰变曲线,可以确定Sr树脂对3种核素的分离效果较好。Sr树脂在气溶胶^(210)Pb、^(210)Bi和^(210)Po中的联合分析应用研究,可以应用于探究气溶胶中Pb-Bi-Po不平衡现象,为气溶胶分析提供技术方法。

气溶胶中^(210)Po分析方法研究

经过同位素示踪实验,研究了酸度、时间、体积、温度、还原剂对210Po自沉积的影响,以及气溶胶预处理的条件实验,得出了最佳实验条件,对实际气溶胶样品中210Po进行了分析测定,全程化学回收率在94.0%~103%,平均值为(98.1±5.5)%。太原地区冬季气溶胶中210Po的活度浓度范围为1.21~1.53m Bq/m3,平均值为(1.31±0.08)m Bq/m3。

衡阳市大气颗粒物中^(210)Po的活度-粒径分布测量

利用大流量撞击式分级采样器、放化分离提纯技术和α谱仪测量技术,建立了针对大气颗粒物中210Po的活度及活度-粒径分布的测量方法,并应用该方法分别于春季和秋季对衡阳市城区大气颗粒物中210Po的活度及活度-粒径分布进行了测量。实验测量结果表明,衡阳市城区大气颗粒物中210Po的含量处于正常水平;总体积比活度和质量比活度的分布范围分别为:0.012 5 m Bq·m-3~1.165 8m Bq·m-3、0.459 7 Bq·g-1~13.859 8 Bq·g-1,体积比活度含量占TSP中总含量93%的210Po存在于粒径范围小于3.0μm(PM3.0)的颗粒物中;雾霾天气会提高公众所接受的天然内照射剂量;同时发现雨水对大气颗粒物中210Po的净化作用较为明显。

南海与厦门湾海水中^(210)Po和^(210)Pb的粒级分布

对南海和厦门湾表层水中210Po和210Pb的粒级分布特征进行了研究.结果表明,南海海水中210Po和210Pb在不同粒级颗粒物中的体积比活度高低顺序为:(<0.4μm)>(0.4~2.0μm)>(2.0~10μm)>(>10μm).210Po2、10Pb主要存在于<2.0μm粒级颗粒物中.厦门湾210Po体积比活度高低顺序为:(2.0~10μm)>(<1.2μm)>(>10μm)>(1.2~2.0μm),210Po主要存在于>2.0μm粒级颗粒物中.南海不同粒级颗粒物中210Pb的质量比活度差异不大,0.4~2.0μm和2.0~10μm粒级210Po质量比活度约为10μm粒级210Po比活度的3倍.厦门湾210Po的质量比活度比南海相应粒级210Po低约1个数量级,且各粒级间差异不大,表明不同粒径颗粒物在210Po和210Pb清除过程中的作用不同.210Po和210Pb的固-液分配系数(Kd)及分馏因子(α)进一步证实南海0.4~2.0μm粒级颗粒物对210Po的清除能力比其它粒级颗粒物更强,而>10μm粒级颗粒物对210Pb的清除能力比其它粒级颗粒物更强.不同粒级颗粒物中210Po与210Pb之间的不平衡状况揭示了不同粒级颗粒物不同的来源,为210Po/210Pb不平衡示踪颗粒物来源提供了依据.

环境放射性核素^(137)Cs和^(210)Pb_(ex)的田间原位测定研究

原位现场γ谱仪具有快速准确监测土壤中环境放射性核素137Cs和210Pbex的潜力,可以解决传统环境放射性核素示踪土壤侵蚀在选择参考点和测定时间过长问题。本研究应用现场γ谱仪(ISOCS,In-situObject Counting System),对内蒙古锡林浩特草原土壤中137Cs和210Pbex的含量进行了田间原位(不采样)测定,并与室内γ谱仪测定结果进行了比对。结果显示:现场γ谱仪的探头离地面1m,采用90度准直器,测量时间保证3600s以上时,测定的土壤中137Cs面积浓度与室内测定结果一致,二者的平均偏差为8%,表明现场γ谱仪测定具有较高精度,是快速评价土壤侵蚀速率的有效技术;210Pbex的原位测定结果显著高于室内测定结果,可能由于测定时间较短所致。初步研究结果表明:原位测定具有时间短、精度高的优点,可以克服传统采样造成的空间变异误差。