高分辨电感耦合等离子体质谱法测定铀矿石样品中^234U/^238U、^230Th/^232Th和^228Ra/^226Ra同位素比值

采用氢氟酸-硝酸-盐酸混合酸密闭消解含铀矿石样品,用阴离子交换树脂、阳离子交换树脂和锶特效树脂逐级分离富集铀、钍和镭。使用高分辨电感耦合等离子体质谱(HR-ICPMS)测定分离纯化液中234U/238U2、30Th/232Th和228Ra/226Ra同位素。比值的测量精密度取决于比值的大小和对应核素浓度的大小。对质量浓度为10 ng/mL天然铀测量液,234U/238U的测量精密度优于1.2%;对230Th质量浓度为0.6ng/mL且230Th和232Th质量浓度接近的测量液,230Th/232Th的测量精密度为1.2%;对228Ra质量浓度为0.48 pg/mL且228Ra和226Ra质量浓度接近的测量液,228Ra/226Ra的测量精密度为4.0%。

射气闪烁法测量水中^226Ra的几点建议

从进气系统、闪烁室刻度、测量时间等方面分析射气闪烁法对测量水中^(226)Ra的影响,提出优化建议:简化进气系统,采用纯氮气冲洗闪烁室和气路;延长标准源的封源时间,使累积因子大于0.9,可提高闪烁室K值的稳定性;含镭低的样品,需增加样品量、测量时间,以提高测量的准确性。

电沉积法制备^226Raα样品源的优化研究

α能谱法是一种直接测量α衰变的方法,具有探测限低、分析时间相对较短等优点。电沉积法制备的α样品源均匀且厚度可忽略,是目前最理想的制备^226Ra的α样品源的方法。为制得较高电沉积率的^226Ra的α样品源,本文对草酸氨/盐酸电沉积液中氯铂酸用量、电流密度、电沉积时间、草酸氨溶液的初始pH值和浓度等条件对^226Ra电沉积率的影响进行了优化研究。结果表明,在氯铂酸用量为700μg、电流密度为0.225 A/cm^2、电沉积时间为60 min、草酸氨溶液浓度为0.05~0.13 mol/L、草酸氨溶液的初始pH值为1.0~2.5等电沉积条件下,^226Ra电沉积样品源的电沉积率大于95%。

硫酸钡共沉淀射气闪烁法分析水中^226Ra测量结果不确定度评定

对硫酸钡共沉淀射气闪烁法分析水中^226 Ra的分析方法不确定度进行了评定。其不确定度分量包括测量结果分散性引入的不确定度,闪烁室刻度系数引入的不确定度,闪烁室重复测量计数率引入的不确定度,测量方法回收率引入的不确定度,以及量筒量取水样体积引入的不确定度。当水样中^226 Ra活度浓度为2.0442 Bq/L时,其合成扩展不确定度为±0.3483 Bq/L(k=2)。

芒萁——一种新发现的^(226)Ra和^(232)Th富集植物

通过对珠江三角洲地区的植物和土壤进行长期的野外调查,重点寻找自然条件下放射性核素富集植物.结果表明,芒萁(Dicranopteris dichotoma)地上部分镭(226Ra)和钍(232Th)的平均含量(比活度)分别为248.4和679.8 Bq·kg-1,变化范围为118.3~565.6和158.3~2 272.9 Bq·kg-1.地下部分(根)226Ra和232Th的平均含量分别为157.8和314.3 Bq·kg-1,变化范围为103.8~239.8和149.3~563.6 Bq·kg-1.对应的生物富集系数(bioconcentration factor,BCF)平均值为1.88和2.74,转移系数(translocation factor,TF)平均值为1.57和2.02.芒萁对镭和钍有显著的富集特征,这一发现为研究天然放射性核素在植物中的超富集机理和污染土壤修复提供了一种新的材料.

海洋沉积物中^(226)Ra、^(210)Pb和U、Th同位素联合分离测定的研究

本文建立了一个联合分离测定沉积物中^(226)Ra、^(210)Pb和U、Th同位素的方法,讨论了这些核素之间的分离、纯化以及影响化学回收率的因素,报道了此法的一些应用。

掺工业废渣新型墙体材料^226Ra浓度与氡析出率测量

建筑材料已经成为室内氡浓度的第二大来源，而在高层建筑中，已经成为室内氡浓度的主要来源。国家墙体材料革新“十五”规划提供的数据：2000年我国新型墙体材料占墙体材料总产量的28％，至2005年占总产量的44％。

铀矿冶设施场址土壤^(226)Ra本底补充调查方法研究

部分铀矿冶设施在建矿前未开展土壤^(226)Ra本底调查工作,使得该部分设施土壤治理去污管理限值难以确定,给铀矿冶退役治理工程造成一定困难。通过分析土壤^(226)Ra比活度的影响因素得出,自然因素决定了场址土壤^(226)Ra比活度本底值,人为因素造成了场址土壤^(226)Ra比活度的升高,这导致难以直接在污染场地进行补充调查。为减少人为因素的影响,从铀矿冶设施周围土壤环境入手,提出了补充调查监测布点原则、最小样本量和土壤^(226)Ra比活度统计和表征方法,并以某铀矿山为例验证了补充调查方法的可行性。研究结果可为铀矿冶退役治理工程设计和实践提供支持。

土壤改良剂对油菜富集^(238)U、^(226)Ra及^(232)Th的影响

通过网室盆栽试验,研究了施加磷矿粉(PR)、羟基磷矿粉(HA)、豆渣(SM)、骨碳(BC)及硫酸亚铁等土壤改良剂对油菜(Brassica oleraceaL.)自铀矿区污染农田土壤吸收铀(238U)、镭(226Ra)及钍(232Th)的影响。结果表明,不同处理下油菜茎叶对238U、226Ra及232Th的富集系数分别在3.6×10-3~6.2×10-3、6.2×10-3~10.0×10-3及0.9×10-4~2.0×10-4之间。上述不同改良剂处理均能在一定程度上降低植物对238U、226Ra及232Th的吸收,以SM、HA处理效果较显著,其中SM处理下238U2、26Ra及232Th的富集系数分别比对照降低42.9%、39%和71%。SM及HA对降低铀矿区污染土壤中植物对上述核素的吸收和富集具有潜在的应用价值。

^(226)Ra-^(222)Rn平衡未知样品快速报告^(226)Ra活度的γ谱方法的可能性研究

本文报告了用γ谱仪分析技术对土壤、水泥、原煤、矿泉水和岩石等不同类型样品的226Ra-222Rn平衡系数随样品密封时间的跟踪观测。结果表明,它们依样品和样品制备方法不同而无简单规律性。文中提出了样品的前平衡时间和相应的前平衡系数概念,并进而导出了对于226Ra-222Rn平衡系数未知的226Ra-222Rn未平衡样品快速报告226Ra活度的γ谱测量和数据处理方法。文中明确指出:对226Ra-222Rn平衡系数未知的样品快速报告出不至于置疑的可靠检测结果,不可能做到当天收(送)样品当天出检验测试报告;但是,采用本文提出的测量和数据处理方法,对于那些活度不太低的样品来说,在收样后3到7天出检验测试报告是极具可能的,而不至于非要在收(送)样品后一个月左右才能见到检验测试报告,从而大大缩短了等待时间。

北太平洋亚热带环流区表层水中^(226)Ra和^(228)Ra的分布与变化

对1999年9～10月采自北太平洋亚热带环流区的19份表层海水样品的Ra同位素分析表明,研究海域表层水中的226Ra、228Ra放射性比度分别介于0.67～0.92、0.08～0.30Bq/m3之间,平均值分别为0.74、0.11Bq/m3.228Ra/226Ra)A.R.活度比的变化范围为0.11～0.44,平均值为0.19.上述数值明显低于近岸海域水体的相应值,表现为典型的开阔大洋水的特征.从空间分布的特征看,研究海域Ra同位素含量与228Ra/226Ra)A.R.值均呈均匀分布态势.将本研究结果与历史数据进行对比后发现,本研究获得的226Ra、228Ra放射性比度比20世纪60～80年代得到的数据来得低,可能与水体层化作用加强导致的Ra补充量的减少以及生物生产力升高导致的Ra迁出量的增加有关.北太平洋亚热带环流区表层水中Ra同位素的时间变化与文献报道的该海域叶绿素a、硅酸盐、磷酸盐含量与初级生产力的历史变化趋势相吻合.

夹竹桃(Nerium indicum)等四种植物放射性核素U、^(226)Ra的含量研究

对铀尾矿生长的夹竹桃、狗芽根、假俭草和蕨及土壤中的U、2 2 6 Ra的含量进行了测定。结果表明 ,夹竹桃、狗芽根、假俭草和蕨对U、2 2 6 Ra有一定的积累 ,并且植物体地上部分U、2 2 6 Ra的含量小于地下部分U、2 2 6 Ra的含量 ;四种植物为铀尾矿的耐性植物 ,可用于尾矿地的生态恢复。

锰纤维富集海水中^(226)Ra的研究

本文讨论了锰纤维的饱和吸附量和样品流速对吸附效率的影响,比较了罗源湾表层海水^(226)Ra的测定结果。聚酰胺锰纤维现场富集海水中的^(226)Ra具有吸附效率高、处理方便;空白值低等优点。

九龙江口沉积物中^(210)Pb,^(226)Ra,Th和总β放射性的分布特征

在九龙江口的沉积物中,这些放射性物质的水平分布具有以下特征:^(210)Pb,Th和总β的含量是随离九龙江口距离的增加基本呈直线上升;^(226)Ra的含量是随离江口距离的增加呈直线下降。从它们的不同分布可以推断它们的不同来源。

高纯锗γ谱仪快速分析固体样品中^(226)Ra活度的方法研究

受测试样品中^(226)Ra-^(222)Rn平衡影响,通常高纯锗γ谱仪测量^(226)Ra需先将样品密封20天以上。在分析^(226)Ra-222Rn级联放射性衰变基础上,经过公式推导,提出用二次测量法快速预测固体样品中^(226)Ra活度,即在样品中^(226)Ra-^(222)Rn平衡前对样品进行两次测量,利用测量结果预测^(226)Ra-^(222)Rn平衡后样品中^(226)Ra活度。经实验验证,该方法分析固体样品中^(226)Ra活度,既可大大减少样品测试时间,又能得到较为可靠的测试结果,为应急监测节约宝贵时间。

利用土壤样品中天然^(232)Th、^(226)Ra衰变子体确定HPGe γ谱仪测量效率的研究

在土壤放射性活度测量中,利用土壤样品中天然存在的232Th衰变系和226Ra及其短寿命子体平衡时各γ光子发射率的相对关系,先确定HPGe γ谱仪对不同能量γ光子的相对效率刻度曲线,然后利用谱仪对KCl中40K1.460MeV γ光子的测量效率,实现对HPGe γ谱议的全能峰效率刻度。经与核工业放射性计量测试中心进行的同一样品分析结果比对,吻合良好。

成都施用磷肥中镭(^(226)Ra)含量调查及对农田环境影响评价

本文报道了成都磷肥及其原料矿石中外照射剂量水平;用国家标准规定的方法测定了磷肥及其矿石中^(226)Ra含量;调查了同一生产厂家不同批号磷肥中^(226)Ra含量变化情况;估算出施用磷肥后可能带来的放射性环境污染,并对磷肥中^(226)Ra可能导致的农田环境影响作了简要评价。

沉淀物和生物中U,Th和^(226)Ra的联合测定

用放射化学法对U,Th,^(226)Ra等核素进行联合测定,国外已有不少报道,只是所用的分离方法和所测的介质不同而已。我国学者也做过一些这方面的工作。本工作建立了用三正辛胺-二甲苯萃取分离法对沉积物和生物样中U,Th和^(226)Ra的联合测定方法。 二。

尾矿库中U、Th和^(226)Ra在亚粘土层的垂向迁移

在某铀尾矿库运行了 3 1年后 ,取库底下方的亚粘土样 ,测量了从库底迁移的U、Th和2 2 6 Ra的比活度分布。为研究其迁移规律 ,还测量了尾矿的颗粒分布、不同颗粒尾矿中核素的比活度和浸出因子、核素在亚粘土层的分配系数等参数 ,并采用一维对流弥散模式拟合得到核素在亚粘土层中比活度分布曲线。结果表明 ,矿泥是尾矿中的主要成分 ,其中的核素比活度高于矿砂 ;而浸出因子则低于矿砂。库底下方天然的和建库时人工铺垫的亚粘土层对三种核素具有较强的吸附滞留能力 ,从而有效地减少了核素的垂向迁移 ;U、Th和2 2 6 Ra在亚粘土中的分配系数分别为 62、1 .3× 1 0 3和 9.8× 1 0 2 mL/g,在库底下方核素比活度降到本底水平的距离 ,U为 1 .2m ,Th和2 2 6 Ra为 0 .2m。

TIMS测定铀矿石样品中^(234)U/^(238)U、^(230)Th/^(232)Th、^(228)Ra/^(226)Ra的方法研究

研究了TIMS测定铀矿石样品中234U/238U、230Th/232Th、228Ra/226Ra的方法。建立了铀矿石密闭混酸一次溶样的方法和采用阴离子、阳离子和Sr特效树脂逐级离子交换分离纯化U、Th和Ra的流程,满足了TIMS测量要求。测定结果表明:100~1000 ng的天然铀中234U/238U,其测量精密度从静态多接收的2.34%提高到动态多接收的0.47%;对230Th与232Th丰度接近、质量为1μg左右的钍,采用三带点样技术和法拉第多接收技术测定230Th/232Th,其内精度平均值为0.0048%,外精度为0.028%;采用单带加钽发射剂,ETP跳峰测定50~100 fg镭-228稀释剂中的228Ra/226Ra,其内精度小于0.10%,外精度小于0.20%。比较TIMS和HR-ICP-MS、α能谱法测定234U/238U、230Th/232Th、228Ra/226Ra结果,三者结果相吻合。TIMS测量法样品用量少、快速、准确、精密度高,是U、Th、Ra同位素比值测定方法的又一补充。