高分辨电感耦合等离子体质谱法测定铀矿石样品中^234U/^238U、^230Th/^232Th和^228Ra/^226Ra同位素比值

采用氢氟酸-硝酸-盐酸混合酸密闭消解含铀矿石样品,用阴离子交换树脂、阳离子交换树脂和锶特效树脂逐级分离富集铀、钍和镭。使用高分辨电感耦合等离子体质谱(HR-ICPMS)测定分离纯化液中234U/238U2、30Th/232Th和228Ra/226Ra同位素。比值的测量精密度取决于比值的大小和对应核素浓度的大小。对质量浓度为10 ng/mL天然铀测量液,234U/238U的测量精密度优于1.2%;对230Th质量浓度为0.6ng/mL且230Th和232Th质量浓度接近的测量液,230Th/232Th的测量精密度为1.2%;对228Ra质量浓度为0.48 pg/mL且228Ra和226Ra质量浓度接近的测量液,228Ra/226Ra的测量精密度为4.0%。

中子诱发^(238)U裂变产额的统一评价

采用基于Z_(P)模型的裂变产额统一评价方法,开展中子诱发^(238)U裂变产额评价,通过拟合实验数据获得优化的模型参数,基于获得的模型参数计算入射能量为裂变谱(F)和14 MeV(H)的中子诱发^(238)U裂变的独立产额和累积产额,并建立了ENDF/B-VI格式数据库。该评价方法包含了裂变独立产额、累积产额和衰变数据相互关联的物理机制,可以获得自洽的产额数据,解决了传统评价方法产额不自洽的问题,同时可以获得缺失或者缺乏实验数据的产额。与国际现有产额数据库比较,本工作评价的累积产额与实验数据的符合度χ^(2)=7.1(F)和2.9(H),与ENDF/B-VIII.0裂变产额子库的χ^(2)=8.0(F)和57.3(H)、JEFF-3.3裂变产额子库的χ^(2)=57.0(F)和74.2(H)相比,有较好的改进。

核燃料棒芯块^(235)U丰度检测方法研究

核燃料棒中UO_(2)芯块的^(235)U丰度检测是保证核反应堆正常运行的重要环节,根据铀样品能谱谱形,通过迭代拟合算法精确选取目标信号的能量范围,减少了测量精度受UO_(2)芯块年龄的影响,扩大了目标信号能量选取范围,基于小波变换法,过滤无关频率信号,提高了突变信号的识别精度,进一步提高了检测速度。通过模拟存在异常丰度芯块燃料棒检测验证了方法的可行性。

选取^(235)U的185keV特征γ辐射测定^(238)U的计算方法

介绍了利用U-Ra标准平衡源,选取核素235U的185keV特征γ辐射,通过测量核素235U推算核素238U活度的计算方法,计算了核素226Ra对185keV能量峰的干扰系数,给出了天然样品中核素238U活度计算公式。

γ谱法测定核设施环境土壤中^(235)U、^(238)U

通过土壤样品^(235)U、^(238)U比活度分析、分析方法比对和矿石、土壤样品检测,验证了γ能谱法在铀测定中的应用。实验表明:^(235)U比活度可由185.7 keV特征峰求得,需扣除2261^的186.2keV峰干扰;^(238)U比活度可由92.6 keV特征峰求得,需扣除钍系和锕系的93.35 keV峰干扰;^(238)U与^(235)U含量比值与天然铀^(238)U与^(235)U比活度比值相符时,可判定样品中铀来源为天然铀,由Z3SU或^(238)U的γ能谱测量结果给出天然铀含量。

铀颗粒物中^(235)U/^(238)U的LA-MC-ICP-MS分析技术研究

为满足核保障和核取证中含铀颗粒物分析的需求,建立了激光剥蚀-多接收电感耦合等离子体质谱(LA-MC-ICP-MS)测定铀颗粒物中^(235)U/^(238)U值的方法,并研究了铀颗粒物样品的装载、质量分馏的影响因素和校正方法,以及粒径10μm以下铀颗粒物的定位和分析等关键技术问题。建立了基于GBW04234的外标标准化法、基于膜去溶和LA-MC-ICP-MS联用的标准样品交叉法(SSB法)两种质量分馏校正技术,该方法对CRM124-1中^(235)U/^(238)U测量结果的相对扩展不确定度小于0.14%(k=2),测量结果与参考值在不确定度范围内一致。用显微操纵技术将颗粒物转移至覆盖定位铜网的导电胶表面,解决了微米级铀颗粒物的装载和定位问题,通过优化参数,实现了粒径5μm铀颗粒物中^(235) U/^(238)U比值的准确测量,测量结果的相对扩展不确定度小于0.64%(k=2)。

一种用^(233)U作单内标的同位素稀释质谱法

本工作建立了一种用^(233)U作单内标的同位素稀释质谱法。它可用于准确测定铀样品中的丰度比,这是一种基于重量法的绝对测量方法。^(233)U和被测铀样按不同重量比被混合,然后,同时测量混合样中R_(58)=^(235)U/^(238)U和R_(38)=^(233)U/^(238)U,而R_(38)可被看作是内参照标准。藉助迭代运算,R_(58)逐步逼近它的真值。使用该法,R_(58)的测量总不确定度可达到0.15%。并且,这个方法具有显著的优点,例如测量的外精度可好于0.02%。

中子活化分析法测定地质样品中铀的^(235)U/^(238)U比值

对于^235U/^238U比值的测定，不但对于核燃料工业是必不可少的，而且在铀矿地质科学和基础科学研究中也有着重要的意义。同位素比值通常采用质谱法测定；对于铀也可通过天然放射性测量，测定^235U/^238U比值，但所需的样品量大(精确测定需0．

洞穴石笋初始^234U/^238U值变化的古气候记录意义

通过对我国西南地区3个洞穴9根大型石笋272个初始234U/238U数据的分析研究,发现石笋初始234U/238U值长尺度变化与海洋沉积SPECMAP曲线δ18O记录有一定的正相关关系,与北纬25°夏季太阳辐射能量变化曲线呈一定的负相关关系,石笋初始234U/238U值的变化在冰期时波动强烈,而在间冰期波动相对平缓,在间冰期和冰期(间冰阶和冰阶)转化阶段该值呈跳跃状态变化。末次冰期及全新世阶段石笋初始234U/238U变化记录了该时段内的BA暖期和YD突变冷事件;全新世8200 a BP、7200 a BP、5200 a BP、4200 a BP、2800 a BP、1400 a BP发生的几次较强冷事件在石笋初始234U/238U值都有相应记录,并且和长尺度的变化规律一致,冷事件发生时石笋初始234U/238U值偏重,暖期偏轻。封闭系统形成的洞穴石笋初始234U/238U变化类似于同地区洞穴石笋的δ18O对气候变化的记录特征,在我国西南地区两者与夏季风变化的强弱呈现一种负相关的关系,洞穴石笋初始234U/238U值可以作为一个有用的古气候替代指标来研究古降水的变化。

树脂分离测定盐湖水中铀的含量及^(234)U/^(238)U活度比值

研究了一种测定盐湖水中铀的含量及234 U/238 U活度比值的方法。采用Chelex-100螯合树脂将盐湖水中大量的可溶盐基体与铀分离,钠的消除率大于99.9%,铀的回收率为90.5%~106%,4次平行测定结果的相对标准偏差小于10%。经P350树脂进一步纯化后,由α能谱仪测定234 U/238 U活度比值,相对标准偏差小于5%(n=3)。研究结果表明,该基体消除法可以用于盐湖水中铀的含量及234 U/238 U活度比值的测定。该技术已被应用于实际生产中。

广东珠海地表介质中^(238)U、^(232)Th和^(40)K的活度水平

采用就地伽马能谱测量方法对珠海市进行了以评价环境电离辐射水平为目的测量,实测面积100km2,970个测点。采用NaI(Tl)闪烁伽马谱仪实测珠海风化花岗岩中40K、238U和232Th的比活度分别为654·2±338·0,85.7±31.6和159.8±49.0Bq·kg-1;第四纪沉积物中则分别为:632·3±75·1,35.2±14.6和70.2±18.6Bq·kg-1。研究结果表明,地表介质中40K、238U和232Th主要来源于晚侏罗纪黑云母二长花岗岩,其比活度与地质背景密切相关。

厦门湾水体中颗粒有机碳的垂向输出通量:^(234)Th/^(238)U不平衡的应用

对厦门湾塔角附近海域某站位叶绿素 a、POC、初级生产力、234Th/238U不平衡进行的周日变化研究表明,POC含量介于14.4～34.6 mmol/m3之间,其中碎屑有机碳与活体有机碳所占份额分别为74％～92％和8％～26％.POC垂直分布呈现由表及底降低的趋势,且白昼期间POC含量高于晚间,说明研究海域POC含量与生物过程具有密切联系.初级生产力水平在1d之中变化达5倍,垂直分布亦随深度增加而降低,与叶绿素a的变化相对应.短时间（2h）培养获得的初级生产力水平明显高于长时间培养（24 h）的结果,证实部分新固定的碳被优先呼吸排出.结合234Th/238U不平衡法获得的颗粒态234Th输出通量及输出界面颗粒物中的POC/PTh比值,可计算出真光层 POC的垂向输出通量为16.0mmol/（m2·d）,其中碎屑有机碳与活体有机碳贡献的数量分别为13.3和2.7mmol/（m2·d）.POC输出通量与初级生产力的比值（ThE比值）平均为0.31,真光层POC停留时间平均为11d.上述结果与Aksnes和Wassmann[1]的模型计算结果相吻合,但与其他大多数模型的结果仍存在一定的差异.

土壤改良剂对油菜富集^(238)U、^(226)Ra及^(232)Th的影响

通过网室盆栽试验,研究了施加磷矿粉(PR)、羟基磷矿粉(HA)、豆渣(SM)、骨碳(BC)及硫酸亚铁等土壤改良剂对油菜(Brassica oleraceaL.)自铀矿区污染农田土壤吸收铀(238U)、镭(226Ra)及钍(232Th)的影响。结果表明,不同处理下油菜茎叶对238U、226Ra及232Th的富集系数分别在3.6×10-3~6.2×10-3、6.2×10-3~10.0×10-3及0.9×10-4~2.0×10-4之间。上述不同改良剂处理均能在一定程度上降低植物对238U、226Ra及232Th的吸收,以SM、HA处理效果较显著,其中SM处理下238U2、26Ra及232Th的富集系数分别比对照降低42.9%、39%和71%。SM及HA对降低铀矿区污染土壤中植物对上述核素的吸收和富集具有潜在的应用价值。

南大洋普里兹湾基于^(234)Th/^(238)U不平衡法的POC输出通量研究

中国第22次南极科学考察(2005年11月至2006年3月)期间,测定了南极普里兹湾海域5个站位的从表层至150 m水深的不同层位水样中溶解态和颗粒态234Th,238U的放射性比活度以及颗粒有机碳.利用234Th/238U在上层水体中的不平衡,计算了南极普里兹湾上层水体中234Th的平均停留时间和输出通量.结果显示,随着纬度的增加,上层水体中颗粒态和溶解态234Th的平均停留时间总体趋向减小,并在中纬度站位出现了最低值,分别为1~8和29~48 d,而颗粒态和溶解态234Th的输出通量则在中纬度站位出现了最大值,分别为21~38和26~39 dpm/(m3.d).运用箱型清除模式,利用两种不同的方法估算了各水柱中从真光层底部输出的POC通量,平均值分别达到104.7 mmol/(m2.d)(E法)和120.6 mmol/(m2.d)(B法),表明南极普里兹湾夏季存在很高的新生产力,它将会对该海域碳的生物泵过程产生重要作用.

一次传递样品^(238)U、^(232)Th活度测定比对及对以往一些环境辐射调查的联想

本文报告了一个刻度源及测量对象都是采用传递样品方式进行的实验室间γ分析比对。文中特别对外源性X射线干扰的影响进行了研究和较详细的叙述。此外,本工作还对影响比对结果的其它因素也做了讨论,它明确指出,那些受外源性特征X射线干扰的特征γ峰不应该被用来测定样品的γ放射性活度。最后,本文还对以往的一些环境辐射调查阐述了一些联想。

利用新型CeBr_(3)探测器测量^(238)U活度研究

将新型高分辨率CeBr_(3)闪烁体探测器应用于天然样品中^(238)U活度测量,利用实测谱数据分析了该新型探测器通过1 001 keV(^(234m)Pa)能量峰测量^(238)U活度的可行性,并与高分辨率HPGe半导体探测器进行了样品的测量对比。结果表明:该新型探测器可将1 001 keV与969 keV(^(238)UAc)区分开来,利用1 001 keV分析样品中^(238)U结果与HPGe一致,可用于室温条件下天然样品中^(238)U活度测量。

不同潮时对厦门湾水体中^(234)Th/^(238)U不平衡的影响

厦门湾水体中2 3 4 Th 2 3 8U不平衡的时间序列数据表明 ,无论是溶解态、颗粒态2 3 4 Th还是总2 3 4 Th ,相对于母体2 3 8U均严重亏损 ,呈现出与开阔大洋水明显不同的特征。溶解态、颗粒态2 3 4 Th的停留时间介于 0 .5— 41d之间 ,其中低潮时停留时间比高潮时小 2— 4倍 ,证实近岸海域具有强烈的清除、迁出作用 ,且潮汐变化对海域颗粒动力学特征有重要影响。2 3 4 Th停留时间与总悬浮颗粒物浓度 (TSM)、Chl.a的关系则表明 ,近岸海域元素的清除、迁出作用主要受陆源颗粒物输送的影响 ,与生物活动关系并不密切。此外 ,非稳态与稳态清除模型结果的对比证明 ,稳态模型对于具有强烈清除。

基于新型CeBr_(3)探测器井下γ能谱测量^(238)U关键技术研究

为实现铀资源勘查中无需铀镭平衡修正、镭氡平衡修正,通过现场测井技术便可直接获取地层铀含量,研究了基于新型溴化铈(CeBr_(3))探测器的井下γ能谱测铀技术。针对井下地层铀矿体高强度γ射线的采集需求,设计了基于FPGA的快速数字化信号采集处理系统,实测获取了标准饱和模型井的γ射线谱,并分析了来自镭系214 Bi的934 keV及1120 keV对于1001 keV能峰的剥谱影响,构建了1001 keV能峰处铀镭比例系数,最后利用1001 keV能峰剥谱后的净面积计算了^(238) U含量,并在国家标准饱和模型井实测验证。结果表明,利用1001 keV能峰在各标准饱和模型井的^(238) U测量值与标称值相对偏差均在±10%以内。

γ能谱法在快堆新燃料^(235)U富集度核实测量中的应用

采用无损分析方法中最常用的γ能谱法及专用分析软件PC/FRAM核实了中国原子能科学研究院实验快堆新燃料中235U富集度的标称值。从实验角度出发,首先对系统进行了标样测量验证,在新燃料库房任取8根新燃料单棒,分段取点测量,计算得8根单棒的235U富集度与标称值偏差绝大部分在3%以内。以上结果提示,γ能谱法用于快堆新燃料235U富集度测量的方法可取,在核燃料设施加工与核电站进行新燃料组件交接方面可以推广应用。

南沙海域基于^234Th-^238U不平衡的颗粒态有机碳输出通量研究

利用234Th-238U不平衡方法研究南沙群岛海域春季真光层颗粒动力学性质,测定了4个站位水柱中颗粒态有机碳(POC)、溶解态及颗粒态234Th和238U的含量,讨论了各站位水柱中234Th/238U)A.R.的垂直分布。运用稳态箱式模型计算各站位不同水层中溶解态234Th相对于清除至颗粒物的平均停留时间和颗粒态234Th相对于迁出作用的平均停留时间。结合POC/234ThP比值,用两种方法估算出各站位的颗粒态有机碳输出通量分别为8.51—34.94和13.28—50.06mmol.(m2.d)-1。两种方法结果一致,说明234Th是表征POC循环的良好示踪剂。